Fe,Ag-TiO2/SBA-16的制备及其光催化性能研究

Fe,Ag-TiO2/SBA-16的制备及其光催化性能研究

论文摘要

随着环境污染日益严重,如何控制和处理环境污染已成为当前的重大课题。在众多纳米光催化材料中,TiO2因其氧化性强、稳定性好、廉价无毒等优点,成为最有发展前景的纳米光催化剂,但存在量子产率低、回收困难等不足。目前国内外同行公认的对TiO2进行改性是提高其光催化活性,拓展光谱响应范围的有效办法。本研究利用介孔分子筛SBA-16的孔道均匀性和负载便捷性,制备了比表面积大,分散均匀的Fe-TiO2/SBA-16和Ag-TiO2/SBA-16负载型光催化剂,并进行了相关表征和光催化性能检验。在酸性条件下,以三嵌段共聚物F127为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,在不同晶化温度下水热合成了不同的比表面积和孔径的SBA-16介孔分子筛。并以此为基底,钛酸四丁酯为钛源,通过孔道内水解法制备了TiO2/SBA-16。采用XRD、N2吸附-脱附、TEM等手段进行了测试。表征结果表明:催化剂仍然保持了SBA-16的介孔结构,但比表面积、孔容和孔径随TiO2的负载量的增加而减小。TiO2/SBA-16光降解罗丹明B实验证明:以100℃晶化制得的SBA-16为基底,45%TiO2为负载量制备的45%TiO2/SBA-16100的催化活性,达到为84.02%。以Fe(NO3)3·9H2O和AgNO3为金属源,100℃晶化的SBA-16为基底,通过孔道内水解法制备了不同掺杂量的Fe,Ag-45%TiO2/SBA-16催化剂。XRD测试表明TiO2颗粒粒径小、晶化程度不高,N2吸附-脱附、TEM测试表明催化剂具有有序的介孔结构且有TiO2颗粒堆积在催化剂表面,XPS测试表明Fe3+已经进入到TiO2晶格中,Ag以单质形式沉积在TiO2表面。以Fe(NO3)3·9H2O和AgNO3为金属源,TBOT、冰乙酸为反应物,乙酸乙酯为溶剂,通过溶剂热法制备了不同掺杂量的Fe,Ag-45%TiO2/SBA-16催化剂。XRD测试表明TiO2颗粒粒径较大、晶化程度高,N2吸附-脱附、TEM测试表明TiO2颗粒均匀负载于SBA-16孔壁上没有在表面堆积,XPS测试表明Fe3+已经进入到TiO2晶格中,Ag以单质形式沉积在TiO2表面,且分散更均匀。以罗丹明B为降解底物,对两种方法所制备的Fe和Ag掺杂催化剂的光催化活性进行比较研究。光催化结果表明:溶剂热法制备的Ag掺杂的催化剂催化活性相对较高,最佳TiO2负载量为45%,最佳Fe掺杂量为0.05at%,最佳Ag掺杂量为0.5at%,光催化降解2h后,对罗丹明B的降解率分别为92.76%和95.05%,远高于商用P25的22.39%的降解率。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题来源及研究的目的和意义
  • 2 光催化剂概述'>1.2 TiO2光催化剂概述
  • 2 的晶体结构'>1.2.1 TiO2的晶体结构
  • 2 的能带结构及光催化机理'>1.2.2 TiO2的能带结构及光催化机理
  • 2 光催化性能的途径'>1.3 提高TiO2光催化性能的途径
  • 1.3.1 离子掺杂
  • 1.3.2 贵金属沉积
  • 1.3.3 复合半导体
  • 1.3.4 光敏化
  • 1.4 介孔分子筛SBA-16 的研究进展
  • 1.4.1 介孔分子筛SBA-16 的结构特点
  • 1.4.2 介孔分子筛SBA-16 的合成研究
  • 1.5 介孔分子筛SBA-16 的改性研究进展
  • 1.5.1 金属改性的SBA-16
  • 1.5.2 氧化物改性的SBA-16
  • 1.5.3 有机官能团改性的SBA-16
  • 2/SBA-16 的研究进展'>1.6 TiO2/SBA-16 的研究进展
  • 1.7 主要研究内容
  • 第2章 实验材料和表征方法
  • 2.1 主要实验药品和实验仪器
  • 2.1.1 主要实验药品
  • 2.1.2 主要实验仪器设备
  • 2.2 样品的分析表征方法
  • 2.2.1 X射线衍射(XRD)分析
  • 2.2.2 N2 吸附-脱附分析(N2 adsorption-desorption)
  • 2.2.3 透射电子显微镜(TEM)表征
  • 2.2.4 拉曼光谱(Raman spectroscopy)分析
  • 2.2.5 X射线光电子能谱(XPS)分析
  • 2.2.6 光催化活性测试
  • 2/SBA-16 及催化性能的研究'>第3章 孔道内水解法制备TiO2/SBA-16 及催化性能的研究
  • 3.1 引言
  • 2/SBA-16'>3.2 孔道内水解法制备TiO2/SBA-16
  • 3.2.1 水热法合成SBA-16 介孔分子筛
  • 2/SBA-16'>3.2.2 孔道内水解法制备TiO2/SBA-16
  • 2/SBA-16 的表征'>3.3 不同负载量TiO2/SBA-16 的表征
  • 3.3.1 XRD表征
  • 3.3.2 N2 吸附-脱附表征
  • 3.3.3 TEM表征
  • 2/SBA-16 的表征'>3.4 不同比表面积和孔径TiO2/SBA-16 的表征
  • 3.4.1 XRD表征
  • 3.4.2 N2 吸附-脱附表征
  • 3.4.3 TEM表征
  • 2/SBA-16 的光催化性能'>3.5 孔道内水解法制备TiO2/SBA-16 的光催化性能
  • 2/SBA-16 的光催化性能'>3.5.1 不同负载量TiO2/SBA-16 的光催化性能
  • 2/SBA-16 的光催化性能'>3.5.2 不同比表面积和孔径TiO2/SBA-16 的光催化性能
  • 3.6 本章小结
  • 2/SBA-16 的制备及光催化性能的研究'>第4章 Fe-TiO2/SBA-16 的制备及光催化性能的研究
  • 4.1 引言
  • 2/SBA-16 的制备'>4.2 Fe-TiO2/SBA-16 的制备
  • 2/SBA-16'>4.2.1 孔道内水解法制备Fe-TiO2/SBA-16
  • 2/SBA-16'>4.2.2 溶剂热法制备Fe-TiO2/SBA-16
  • 2/SBA-16 的表征'>4.3 Fe-TiO2/SBA-16 的表征
  • 4.3.1 XRD表征
  • 4.3.2 Raman光谱表征
  • 4.3.3 N2 吸附-脱附表征
  • 4.3.4 TEM表征
  • 4.3.5 XPS表征
  • 2/SBA-16 的光催化性能'>4.4 Fe-TiO2/SBA-16 的光催化性能
  • 2/SBA-16(SJ)的光催化性能'>4.4.1 Fe-TiO2/SBA-16(SJ)的光催化性能
  • 2/SBA-16(RJ)的光催化性能'>4.4.2 Fe-TiO2/SBA-16(RJ)的光催化性能
  • 4.5 本章小结
  • 2/SBA-16 的制备及光催化性能的研究'>第5章 Ag-TiO2/SBA-16 的制备及光催化性能的研究
  • 5.1 引言
  • 2/SBA-16 的制备'>5.2 Ag-TiO2/SBA-16 的制备
  • 2/SBA-16'>5.2.1 孔道内水解法制备Ag-TiO2/SBA-16
  • 2/SBA-16'>5.2.2 溶剂热法制备Ag-TiO2/SBA-16
  • 2/SBA-16 的表征'>5.3 Ag-TiO2/SBA-16 的表征
  • 5.3.1 XRD表征
  • 5.3.2 Raman光谱表征
  • 5.3.3 N2 吸附-脱附表征
  • 5.3.4 TEM表征
  • 5.3.5 XPS表征
  • 2/SBA-16 的光催化性能'>5.4 Ag-TiO2/SBA-16 的光催化性能
  • 2/SBA-16(SJ)的光催化性能'>5.4.1 Ag-TiO2/SBA-16(SJ)的光催化性能
  • 2/SBA-16(RJ)的光催化性能'>5.4.2 Ag-TiO2/SBA-16(RJ)的光催化性能
  • 5.5 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表的学术论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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