硅锗氰化物结构和稳定性的理论研究

论文摘要

硅锗氰化物在许多领域受到大家的长期关注。它们在无机化学、材料化学、催化、电化学、光化学、天体物理学等相关和交叉学科诸多领域中具有重要的作用。详细的研究Si、Ge、C、N 等硅锗氰化物分子的结构和稳定性不仅有助于深入的理解材料化学中的薄膜气相沉积过程及反应机理。另一方面还可以为实验室的合成和星际太空探测新型分子提供理论依据和支持。本文利用现代量子化学理论对重要的[Hx,Si,C,N]和[Hx,Ge,C,N]（x=0-7）一系列小分子簇的结构、稳定性以及谱学性质进行了详细系统的研究。主要内容概括如下: 一.对于[H,Si,C,N]体系的单重态和三重态势能面进行了全面详细的研究。除了实验上得到的HSiCN 11、HSiNC12、HCNSi13、HNCSi15 和cCHNSi17 外。还新预测了6个具有相当动力学稳定性的异构体:cNHCSi18、HNCSi15、HSiCN31、HSiNC32、HCNSi33 和HNCSi35.在实验室和星际太空中他们都有可能被探测到。尤其更为推荐环状低能异构体:cNHCSi18。我们报道这个结果以期望推进对单氢的SiCN 分子的探测。二.对于完全未知的[H2,Si,C,N]自由基的势能面进行了全面的研究。我们预测了八个动力学稳定异构体:H2SiCN 1、H2SiNC 2、H2CNSi 3、H2CSiN 4、H2NCSi 5、HCNSiH 7 和CHSiNH 10a、10b,在实验室和星际太空中他们都有可能被探测到。尤其更为推荐的是前三个低能异构体:H2SiCN 1、H2SiNC 2 和H2CNSi 3。同时在这些异构体中包含了化学家们非常感兴趣的

论文目录

• 第一章 前言
• 1.1 理论研究小分子簇的重要意义
• 1.2 解决问题的理论途径
• 参考文献
• 第二章 理论基础和计算方法
• 2.1 分子轨道理论
• 2.1.1 闭壳层分子的HFR 方程
• 2.1.2 开壳层分子的HFR 方程
• 2.2 电子相关问
• 2.2.1 电子相关能
• 2.2.2 组态相互作用
• 2.2.3 全活化空间自洽场
• 2.3 密度泛函理论
• 2.4 基组的选择
• 2.5 振动频率的计算
• 2.6 内禀反应坐标理论
• 2.7 势能面上临界点的几何性质
• 参考文献
• 第三章 [Hx,Si,C,N]小分子的理论研究
• 3.1 引言
• 3.2 计算方法
• 3.3 [H,Si,C,N]体系的计算结果与讨论
• 2,Si,C,N]结果与讨论'>3.4 [H₂,Si,C,N]结果与讨论
• 3,Si,C,N]结果与讨论'>3.5 [H₃,Si,C,N]结果与讨论
• 3.6[Hx,Si,C,N]多氢体系的计算结果
• 3.7[Hx,Si,C,N]（x=1-7）体系结果总结
• 参考文献
• 第四章 氰化锗自由基及其离子的理论研究
• 4.1 引言
• 4.2 计算方法
• 4.3 结果与讨论
• 参考文献
• 摘要
• 硕士期间发表学术论文
• 致谢