纳米碳化硅材料的制备及应用

论文摘要

纳米材料是纳米科学与技术的基础,它具有新颖的物理、化学和生物特性,目前在信息存储、光电装置、催化和传感器等许多领域发挥着越来越重要的作用,也一直是科学工作者的研究热点。碳化硅（SiC）是一种优异的半导体材料,具有许多优异性能。如：禁带宽度大、热稳定性强、机械强度大、抗氧化和耐腐蚀等性能。这些特点使得它可以在高温、高压及苛性条件下具有广阔的应用,同时也可以作为陶瓷、金属及聚合物复合材料的理想增韧剂。目前,纳米碳化硅的研究主要集中在两个方面：一是不同方法制备不同形貌的碳化硅材料,其制备方法很多：包括形貌记忆法、碳纳米管限制反应、气相沉积法、溶胶凝胶和碳热还原法以及电弧放电法等；二是根据纳米碳化硅的结构特点和性质对其进行应用研究。本文采用溶胶凝胶和碳热还原法,通过调整C-Si前驱体的组成,制备出不同形貌的低维碳化硅纳米材料,并通过IR、BET、XRD、TEM、SEM等多种手段对其进行了测试表征。将制备好的不同形貌的碳化硅用于环氧树脂中作为增强体,考察了碳化硅的添加量、表面改性以及碳化硅的形貌对碳化硅／环氧树脂复合材料性能的影响；同时,以碳化硅为载体,负载金属Pd,制备了Pd/SiC催化剂,并应用于醇氧化反应中,考察了催化剂对醇的催化氧化效果。进而得出以下结论：（1）用溶胶凝胶和碳热还原法,制备了不同形貌的纳米碳化硅颗粒和碳化硅纳米线。实验过程中探讨了反应时间、反应温度、表面活性剂、金属催化剂及酸等因素对碳化硅结构与形貌的影响。结果表明：不同的表面活性剂对碳化硅的形貌和尺寸都有影响；酸度的影响导致TEOS的水解单体（如：Si-OH、RO-Si）的聚合形式的变化；金属催化剂与硅在高温下形成合金,使得硅的饱和蒸汽压各不相同,进而导致了碳化硅纳米线形貌的改变。（2）由于碳化硅具有较强的机械性能,我们将上述制备的不同形貌的碳化硅作为环氧树脂的增韧剂添加到环氧树脂中,通过考察碳化硅的形貌、含量以及偶联剂的用量,得出当碳化硅含量占环氧树脂的0.1%～0.3%,偶联剂占0.15%,固化温度130℃,时间为4h,得到的碳化硅/环氧树脂复合材料的力学性能最好。（3）由于碳化硅的化学稳定性和耐酸碱腐蚀等性能,首先对其表面进行氨基化修饰再负载上金属粒子Pd,制备出具有催化活性的Pd/SiC-NH2催化剂,应用于醇类的氧化反应过程中。通过与普通载体硅胶对比发现,碳化硅的耐碱性更高,也能够保持较好的催化剂活性,转化率较高,产物选择性好。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第一章 研究背景及选题意义
• 1.1 纳米材料的性质及应用
• 1.2 纳米碳化硅的基本性质和研究意义
• 1.2.1 纳米碳化硅的基本性质
• 1.2.2 纳米碳化硅的研究意义
• 1.3 碳化硅的应用
• 1.3.1 纳米碳化硅的机械性能和在复合材料中的应用
• 1.3.2 纳米碳化硅与催化剂载体
• 1.3.3 纳米碳化硅的场发射性质
• 1.3.4 纳米碳化硅的光电性能
• 1.4 纳米碳化硅的制备方法
• 1.4.1 形貌记忆合成法
• 1.4.2 溶胶-凝胶和碳热还原法
• 1.4.3 碳纳米管限制反应
• 1.4.4 化学气相沉积法
• 1.4.5 弧光放电法
• 1.5 纳米碳化硅合成的影响因素
• 1.5.1 表面活性剂对纳米材料的影响
• 1.5.2 金属催化剂对纳米材料的影响
• 1.6 论文的选题背景和主要研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验试剂
• 2.2 实验仪器与设备
• 2.3 表征方法
• 第三章 纳米碳化硅的制备、表征及影响因素
• 3.1 纳米碳化硅的合成方法
• 3.1.1 溶胶凝胶-碳热还原法制备纳米碳化硅
• 3.1.2 热糊化-碳热还原法制备纳米碳化硅
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 不同表面活性剂对碳化硅形貌的影响
• 3.2.2 温度对碳化硅的影响
• 3.2.3 酸对碳化硅的影响
• 3.2.4 金属催化剂对SiC形貌的影响
• 3.3 本章小结
• 第四章 纳米碳化硅在环氧树脂复合材料中的应用
• 4.1 SiC/环氧树脂复合材料的制备
• 4.2 复合材料的抗拉伸强度测试
• 4.3 影响碳化硅/环氧树脂复合材料力学性能的主要因素
• 4.3.1 纳米碳化硅含量对复合材料的力学性能影响
• 4.3.2 偶联剂对碳化硅/环氧树脂复合材料力学性能的影响
• 4.3.3 碳化硅形貌对环氧树脂复合材料的力学性能影响
• 4.3.4 影响复合材料力学性能的其它因素
• 4.4 复合材料的其它性能考察
• 4.4.1 碳化硅复合材料的耐腐蚀性测试
• 4.4.2 碳化硅复合材料的导电性能测试
• 4.5 本章小结
• 第五章 碳化硅为载体催化氧化苯甲醇
• 5.1 实验原理
• 5.2 实验步骤
• 5.2.1 氨基修饰SiC及Pd/SiC催化剂的制备
• 5.2.2 催化剂的性能测试
• 5.3 实验结果与讨论
• 5.3.1 表面修饰后SiC的红外分析
• 5.3.2 SiC负载Pd的透射电镜（TEM）图
• 5.3.3 考察改性剂在催化剂中的作用
• 5.3.4 Pd/碳化硅催化剂的重复性能考察与对比
• 5.3.5 对其它醇氧化的催化性能
• 5.4 本章小结
• 第六章 结论与展望
• 6.1 结论
• 6.2 论文的创新点
• 6.3 展望
• 参考文献
• 致谢
• 作者简介
• 硕士期间发表论文情况