乏燃料贮存格架用中子吸收材料加速腐蚀及加速辐照性能研究

乏燃料贮存格架用中子吸收材料加速腐蚀及加速辐照性能研究

论文摘要

Al-B4C复合材料具有良好的机械力学性能和热中子吸收性能,可同时兼作结构材料和功能材料,是一种经济且安全的乏燃料贮存格架材料。因实际应用环境中材料不可避免地受到腐蚀和辐照的作用,需要对材料的耐腐蚀性能和耐辐照性能进行测试,以验证材料在使用过程中的安全可靠性。本文对粉末冶金法制备的15wt.%B4C含量的A1-B4C复合材料,重点研究了材料的腐蚀性能,同时对材料的加速辐照装置进行设计和验证。腐蚀试验中,利用电导率测量仪、pH测量仪和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP)测试腐蚀溶液的参数。结果表明:1)腐蚀溶液pH值仅在腐蚀初始阶段略微增加;2)腐蚀温度越高,溶液电导率增加速率越大,达到平衡所需时间也越长;3)腐蚀后溶液中Al离子和Mg离子浓度变化显著。利用X-射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、X-射线能谱(EDS)分别对腐蚀试样的物相、微观相貌和元素分布进行测试,并以一定的时间间隔测试试样干重。结果表明:1)0ppm和500ppm硼酸溶液中的试样,腐蚀后表面生成一层导电性较差且致密的Al(OH)3氧化膜,腐蚀增重;2)2500ppm硼酸溶液中的试样,腐蚀后表面附着有非晶形式的Al(OH)3铝胶沉积物;3)10000ppm和25000ppm硼酸溶液中的试样,腐蚀后可观察到沿A1晶界发生的晶间腐蚀,且在局部区域内观察到明显的腐蚀“坑”,腐蚀失重;4)相同硼酸浓度下,材料在40℃溶液中的腐蚀速率最大;5)相同腐蚀温度下,硼酸浓度越高,材料腐蚀速率越大,耐腐蚀性能越差。以40℃下的腐蚀数据作为参考数据,评价材料在沸水堆和压水堆乏燃料贮存水池中的抗腐蚀性能。评定结果表明:材料应用于沸水堆时,表面生成的氧化膜对材料有保护效果,具有良好的抗腐蚀性能;材料应用于压水堆时,腐蚀速率为-2.16-3.45μm/y,抗腐蚀性能较差,需要对其进行阳极氧化、微弧氧化等表面保护处理。用MCNP程序计算两种不同的辐照装置方案,通过对辐照试件Y剂量率、热中子注量率、快中子注量率和发热率的比较,确定出辐照试件外包覆1mm厚镉的方案为较优化的方案。针对最优化设计的辐照装置,采用7LiF热释光片和γ剂量测量仪对辐照孔道关注区域的γ剂量率测试。试验结果表明:两种方法测量得到的结果相对偏差小于2%,与理论计算结果的相对偏差小于4%。验证了理论计算模型的可靠性,为今后开展预辐照试验和加速辐照试验提供了参考依据。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 引言
  • 第二章 乏燃料贮存格架用中子吸收材料
  • 2.1 常见的热中子吸收核素
  • 2.1.1 硼
  • 2.1.2 钆
  • 2.1.3 钐
  • 2.1.4 镉
  • 2.2 常用的热中子吸收材料
  • 2.2.1 含硼不锈钢
  • 2.2.2 硼-铝合金
  • 4C陶瓷'>2.2.3 Al/B4C陶瓷
  • 4C复合材料'>2.2.4 Al-B4C复合材料
  • 2.2.5 含硼聚乙烯
  • 2.3 小结
  • 4C复合材料的制备'>第三章 Al-B4C复合材料的制备
  • 3.1 材料的制备方法
  • 3.2 材料的性能
  • 3.2.1 物理化学性能
  • 3.2.2 力学性能
  • 3.2.3 功能性能
  • 3.3 小结
  • 4C复合材料的腐蚀性能'>第四章 Al-B4C复合材料的腐蚀性能
  • 4.1 乏燃料贮存水池环境
  • 4.2 试验条件的选取依据
  • 4.3 试验方法
  • 4.4 溶液参数的变化规律
  • 4.4.1 pH值
  • 4.4.2 电导率
  • 4.4.3 溶液成分
  • 4.5 腐蚀试样的变化规律
  • 4.5.1 宏观形貌
  • 4.5.2 微观形貌
  • 4.5.3 腐蚀产物的确定
  • 4.5.4 试样干重
  • 4.6 腐蚀机理探讨
  • 4.7 加速腐蚀因素分析
  • 4.7.1 温度
  • 4.7.2 硼酸浓度
  • 4.8 材料抗腐蚀性能评价
  • 4.8.1 沸水堆中抗腐蚀性能评价
  • 4.8.2 压水堆中抗腐蚀性能评价
  • 4.9 小结
  • 4C复合材料的辐照性能'>第五章 Al-B4C复合材料的辐照性能
  • 5.1 辐照类型及损伤机制
  • 5.1.1 中子辐照
  • 5.1.2 γ射线辐照
  • 5.2 乏燃料贮存水池内的辐照环境
  • 5.2.1 γ剂量率
  • 5.2.2 快中子注量率
  • 5.2.3 热中子注量率
  • 5.3 加速辐照环境的选择
  • 5.4 材料的辐照性能
  • 5.4.1 铝及铝合金的辐照性能
  • 4C的辐照性能'>5.4.2 B4C的辐照性能
  • 4C复合材料的辐照性能'>5.4.3 Al-B4C复合材料的辐照性能
  • 5.5 加速辐照试验的设计
  • 5.5.1 辐照装置设计
  • 5.5.2 最佳辐照装置的确定
  • 5.5.3 辐照参数的确定
  • 5.6 辐照及性能测试
  • 5.6.1 样品设置
  • 5.6.2 辐照方式设计
  • 5.6.3 辐照样品的活化分析
  • 5.7 小结
  • 第六章 结论与展望
  • 6.1 腐蚀试验结论
  • 6.2 辐照试验结论
  • 6.3 前景展望
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录Ⅰ 在校期间发表学术论文
  • 附录Ⅱ 参加主要学术活动
  • 相关论文文献

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