介孔炭材料的制备、表征及其吸附性能研究

论文摘要

介孔炭材料是一类新型的碳质材料,由于其高比表面积和孔容、孔径可调、良好的化学惰性以及高机械强度等优点,在吸附分离及气体存储等领域均有广泛用途。模板法是制备介孔炭材料最常用的方法,包括硬模板法和软模板法,其中硬模板法存在制备过程繁琐、生产成本高和对环境不友好等缺点,而软模板法在合成有序介孔炭（Ordered mesoporous carbon, OMC）中,其有机模板在高温炭化过程中可自行脱除,制备过程简便易行。本文采用软模板法合成介孔炭材料,以-196℃下N2吸-脱附、小角XRD、SEM、TEM和TG等表征技术对所合成的材料进行表征。全文主要进行以下几个方面的研究：1.以间苯三酚/甲醛的预聚物为碳前体,三嵌段共聚物F127为模板剂,酸性体系中,有机-有机自组装制备介孔炭材料,考察溶剂极性以及不同溶剂中催化剂（盐酸）浓度及用量和反应温度等因素对材料结构的影响。结果表明,乙醇-水混合溶剂中乙醇摩尔分数的变化对材料的介观结构有影响,且不同组成范围的溶剂对材料合成的影响规律不同,在乙醇摩尔分数较高的溶剂中合成的材料孔道较为规整。在乙醇摩尔分数为0.3的溶剂中,催化剂浓度的变化对材料的结构有影响,但不同浓度范围的催化剂,浓度对材料介观结构的影响规律不一致；而在纯乙醇溶剂中,催化剂用量的变化对材料的结构几乎无影响,其介孔孔隙率均达92%。反应温度对合成OMC材料结构的影响规律是一致的,随着反应温度的升高,合成材料的BET比表面积、孔容和孔径均减小,介孔孔隙率降低,且这种变化规律对乙醇和水的混合溶剂中合成的OMC材料结构的影响更明显。2.以甲阶酚醛树脂为碳前体,正硅酸乙酯（TEOS）为无机前躯体,三嵌段共聚物F127为模板剂,在酸性体系中,三组分共组装制备纳米复合材料,脱硅处理后得到介孔炭。考察了纳米复合材料制备过程中碳前体种类、催化剂浓度、催化剂用量以及碳前体用量等因素对材料介观结构的影响。结果表明,纳米复合材料中氧化硅的引入能有效地控制高温炭化引起的骨架收缩,低分子量的苯酚/甲醛酚醛树脂合成材料的BET比表面积较高（1845m2/g）,介孔孔隙率高达100%；以稀盐酸为催化剂时,材料的介孔孔隙率降低；随着催化剂用量的增加,BET比表面积和孔容减小,但过多催化剂用量会降低材料的介孔孔隙率；溶剂用量的改变几乎不影响材料的介孔孔隙率；碳前体用量增加会降低材料的BET比表面积和孔容,但不影响介孔孔隙率。3.完善和调试了实验室自主设计的高压吸附装置,并利用该装置研究了合成介孔炭材料的二氧化碳吸附和存储性能。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 目录
• 第1章 绪论
• 1.1 介孔炭材料的概述
• 1.2 介孔炭材料的制备
• 1.2.1 硬模板法
• 1.2.2 软模板法
• 1.3 介孔炭材料的应用
• 1.3.1 吸附剂
• 1.3.2 催化剂载体
• 1.3.3 其他应用
• 1.4 课题的意义和主要研究内容
• 1.4.1 课题的研究意义
• 1.4.2 课题的主要研究内容
• 第2章 有机-有机自组装制备介孔炭材料
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验试剂
• 2.2.2 材料的制备
• 2.2.3 材料的表征
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 溶剂极性的影响
• 2.3.2 催化剂浓度的影响
• 2.3.3 反应温度的影响
• 2.4 结论
• 第3章 三组分共组装制备介孔炭材料
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验试剂
• 3.2.2 材料的制备
• 3.2.3 材料的表征
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 硅源前躯体的添加
• 3.3.2 碳前体种类的影响
• 3.3.3 催化剂浓度的影响
• 3.3.4 催化剂用量的影响
• 3.3.5 溶剂用量的影响
• 3.3.6 碳前体用量的影响
• 3.4 结论
• 2和CH₄的吸附性能研究及高压吸附装置的调试'>第4章 介孔炭上CO₂和CH₄的吸附性能研究及高压吸附装置的调试
• 4.1 前言
• 4.2 低压吸附实验
• 4.2.1 吸附等温线的测定
• 4.2.2 吸附质和吸附剂
• 4.2.3 结果与讨论
• 4.3 高压吸附装置
• 4.3.1 高压吸附装置配件
• 4.3.2 实验装置示意图
• 4.3.3 实验原理
• 4.3.4 操作流程
• 4.3.5 结果与讨论
• 4.4 结论
• 第5章 全文总结及课题展望
• 5.1 全文总结
• 5.2 课题展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间取得的研究成果