低能高电荷态离子与分子作用的理论分析

论文摘要

近年来，各种离子与生物大分子如蛋白质等碰撞的实验得到广泛展开，此类研究在医学或是生物物理上都有着非凡的意义。但是相应的理论并未建立起来。本文重心便着眼于发展一种方案使得能描述低能高电荷态离子与分子碰撞过程中电子转移的情况，以及分子中化学键的变化。首先借助量子化学中从头计算方法来计算分子体系或是子体系的能级分布以及化学键能。文中给出了分子轨道理论中求解Roothaan方程的从头算法，以及如何求解化学键的键离解能和轨道能量。然后参考离子与原子碰撞中较多采用的分子过垒模型，将其中的原子轨道对应的转换为分子轨道并利用RHF从头算法求解；通过对多条特征入射轨迹求平均的方法将分子过垒的思想发展到三维碰撞体系中，建立了低能高电荷态离子与分子碰撞体系的分子过垒模型。在得到了简单分子被离子入射的一般性描述方法后，分析了如何将其运用到较为复杂的分子碰撞。最后利用上述方法计算了H+-H2分子碰撞的电子俘获截面，和以往实验值以及理论计算值符合良好，并得到了俘获截面随氢分子中电子空间位置改变的趋势图。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 概述
• 1.0 离子原子碰撞的现状
• 1.1 离子原子以及分子碰撞量子力学描述的现状
• 1.1.0 含时的Hartree-Fock方程
• 1.1.1 含时的Kohn-Sham方程
• 1.2 离子与分子碰撞的经典实现
• 第二章 从头计算方法介绍以及分子中化学键的研究
• 2.0 从头计算方法简介
• 2.1 Hartree-Fock-Roothaan方程
• 2.2 分子中化学键的研究
• 2.3 大分子的从头计算进展
• 2.3.1 计算显微镜方法
• 2.3.2 定域分子轨道法
• 2.3.3 线性标度半经验量子化学方法
• 2.3.4 并行算法
• 第三章 经典过垒模型
• 3.0 Bohr-Lindhardt模型
• 3.1 经典过垒模型
• 第四章 低能高电荷态离子与分子碰撞的理论方法
• 4.0 离子分子碰撞下化学键的稳定性研究
• 4.1 电子俘获截面的计算
• 4.2 大分子碰撞中过垒模型运用
• +-H₂分子碰撞的电子俘获截面计算'>第五章 H⁺-H₂分子碰撞的电子俘获截面计算
• 第六章 总结
• 致谢
• 参考文献