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交联粘土催化甲烷燃烧和乙苯脱氢反应的研究

2020-11-22阅读(82)

交联粘土催化甲烷燃烧和乙苯脱氢反应的研究

论文摘要

蒙脱土是一种天然层状粘土,在我国储量丰富,价格低廉,是作为催化剂或催化剂载体的较好选择,有广阔的应用前景。但天然蒙脱土层间距小、热稳定性差,难以直接应用。本论文用各种羟基聚合物为交联剂,取代天然蒙脱土层间可交换的阳离子而制得交联蒙脱土（PILC）,期望增大层间距和提高热稳定性,并把交联蒙脱土负载型催化剂用于甲烷燃烧、乙苯脱氢等反应。（1） 在蒙脱土原粉中引入Al-、AlZr-、AlCe-、AlLa-、AlY-交联剂,制得Al-、AlZr-、AlCe-、AlLa-、AlY-PILC,底面间距明显增大,热稳定性显著提高;与Al-PILC相比,AlZr-、AlCe-PILC的底面间距更大,热稳定性更高。以这几种交联蒙脱土为载体,制得负载型Cu、Mn催化剂,考察了它们对甲烷燃烧的催化活性,结果表明AlZr-、AlCe-、AlLa-、AlY-PILC负载型Cu、Mn催化剂活性均高于Al-PILC催化剂;550℃下反应时,甲烷在Cu/AlZr-PILC、Cu/AlCe-PILC催化剂上的转化率近90%。（2） 以Al-、AlCe-、AlY-PILC为载体,离子交换法制得Fe/Al-PILC、Fe/AlCe-PILC、Fe/AlY-PILC催化剂,它们对乙苯脱氢制苯乙烯具有较高的催化活性和产物选择性。（3） 用TiCl4水解合成Ti-交联剂,通过改变Ti/土,制备Ti-PILC。以其为载体,用等体积浸渍法制得Cu/Ti-PILC系列催化剂。与原土相比,Ti-PILC的表面-OH含量增多;Ti/土对甲烷在Cu/Ti-PILC上的燃烧活性有一定影响,Ti/土为10mmol/g的20%Cu/Ti-PILC活性最高。（4） 用Ti（OC4H9） 4水解合成Ti-交联剂,通过改变Ti/土,制备Ti-PILC。以其为载体,用等体积浸渍法制得Cu/Ti-PILC催化剂。与原土相比,Ti-PILC的比表面积有较大提高;Ti/土不同的Ti-PILC,比表面积亦不同,其中Ti/土为5、 10mmol/g的Ti-PILC的比表面积较高,增大Ti/土,Ti-PILC的比表面积反而下降。在蒙脱土层间引入Ti-交联柱,增加了表面-OH含量。Ti-PILC的TG、DTA曲线在100℃、150℃、200-600℃处,分别出现了一个弱吸热峰、弱放热峰和强放热峰,伴随着不同程度的失重,这分别归因于粘土表面吸附水的脱除、吸附在粘土表面的Ti-交联剂和粘土孔内Ti-交联柱的燃烧所致。Cu/Ti-PILC对CH4燃烧反应有较高山东大学硕士学位论文的催化活性,Ti/土=10。Fg的Ti一PILC的活性最高。 （5）以Ti（OC4Hg）;和51（oCZHS）;为前驱体,合成Ti一51一交联剂。通过改变51/Ti,制备Ti一Si一PILC。以其为载体,用等体积浸渍法制得20%C记Ti一Si一PILC、10%M可Ti一si一PILC催化剂。与原土相比,Ti一Si一PILC的表面一OH含量增多;Ti一51一PILC的TG、DTA曲线形状与Ti一PILC相似,分别在1 00、 1 50、200一600oC处分别出现了一个弱吸热峰、弱放热峰和强放热峰,伴随着不同程度的失重,这分别归因于粘土表面吸附水的脱除、吸附在粘土表面的Ti一si一交联剂和粘土孔内Ti一51一交联柱的燃烧。20%C口Ti一51一PILC的催化活性均比20%C记Ti一PILC高,其中51/Ti二40、50%的Cu/Ti一51一P几C和M可Ti一51一PILC的活性较高。关键词:交联蒙脱土;交联蒙脱土负载型催化剂;甲烷燃烧;乙苯脱氢

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章文献综述与论文选题
  • 1交联粘土的研究
  • 1.1Al-交联蒙脱土
  • 1.2Ti-交联蒙脱土
  • 1.3Fe-交联蒙脱土
  • 1.4Zr-交联蒙脱土
  • 1.5结语
  • 2甲烷及低碳有机物催化燃烧的研究
  • 2.1负载型过渡金属氧化物
  • 2.2负载型贵金属催化剂
  • 2氧化脱氢反应的研究'>3乙苯-CO2氧化脱氢反应的研究
  • 4论文选题
  • 第二章论文研究方法
  • 1化学试剂
  • 2交联蒙脱土及其负载型催化剂的制备
  • 2.1蒙脱土的提纯与阳离子转型
  • 2.2合成交联剂
  • 2.3交联剂与蒙脱土反应制备交联蒙脱土
  • 2.4交联蒙脱土负载型催化剂的制备方法
  • 3结构表征
  • 3.1原子吸收光谱（AAS）
  • 3.2比表面积（BET）
  • 3.3X-射线衍射（XRD）
  • 3.4红外光谱（IR）
  • 3.5热分析（TG／DTA）
  • 4催化活性评价
  • 4.1甲烷燃烧反应
  • 4.2乙苯脱氢反应
  • 第三章Al基-交联蒙脱土催化甲烷燃烧和乙苯脱氢反应
  • 第一节Al基-交联蒙脱土负载型Cu、Mn催化剂催化甲烷燃烧反应
  • 1实验
  • 1.1交联蒙脱土（PILC）的制备
  • 1.2交联蒙脱土负载型催化剂的制备
  • 1.2.1A1-、AlZr-、AlCe-、AlLa-PILC负载型Cu、Mn催化剂（沉积-沉淀法）
  • 1.2.2Al-、AlY-交联蒙脱土负载型Cu、Mn催化剂（离子交换法）
  • 1.3结构表征
  • 1.4催化活性评价
  • 2结果与讨论
  • 2.1比表面积
  • 2.2X射线衍射
  • 2.3红外光谱
  • 4燃烧的活性'>2.4交联蒙脱土负载型Cu催化剂对CH4燃烧的活性
  • 3结论
  • 第二节 Al基-PILC负载型Fe催化剂用于乙苯脱氢反应
  • 1实验
  • 1.1Al、AlM-（M=Ce、Y）交联剂的合成及交联蒙脱土的制备
  • 1.2Al-、AlM-交联蒙脱土负载型Fe催化剂的制备（离子交换法）
  • 1.3物化性质测试
  • 1.4催化活性评价
  • 2结果与讨论
  • 2.1Fe／AlM-PILC中的Fe含量分析
  • 2.2交联蒙脱土的比表面积
  • 2.3红外光谱
  • 2.4催化活性
  • 3结论
  • 第四章Ti基-交联蒙脱土负载型Cu、Mn催化剂催化甲烷燃烧反应
  • 第一节无机Ti-交联蒙脱土（Ti-PILC）
  • 1实验
  • 1.1Ti-PILC的制备
  • 1.2Ti-PILC负载型Cu催化剂的制备
  • 1.3物化性质测试
  • （1） 比表面积
  • （2） 红外光谱
  • （3） 催化剂的活性评价-甲烷燃烧反应
  • 2结果与讨论
  • 2.1Ti-PILC的比表面积
  • 2.2Ti-PILC的红外光谱
  • 2.320％Cu／Ti-PILC的催化活性
  • 3结论
  • 第二节有机Ti-交联蒙脱土（Ti-PILC）
  • 1实验
  • 1.1Ti-PILC的制备
  • 1.2物化性质测试
  • 1.3催化活性评价
  • 2结果和讨论
  • 2.1比表面积
  • 2.2红外光谱
  • 2.3热分析
  • 2.4催化活性
  • 3结论
  • 第三节有机Ti-Si-交联蒙脱土（Ti-Si-PILC）
  • 1实验
  • 1.1Ti-Si-PILC的制备
  • 1.220％Cu／Ti-Si-PILC，10％Mn/Ti-Si-PILC催化剂的制备
  • 1.3物化性质测试
  • 1.4催化剂的活性评价-甲烷燃烧反应
  • 2结果与讨论
  • 2.1Ti-Si-PILC的比表面积
  • 2.2Ti-Si-PILC的红外光谱
  • 2.3Ti-Si-PILC的热分析
  • 2.420％Cu／Ti-Si-PILC、10％Mn／Ti-Si-PILC的催化活性
  • 3结论
  • 第五章结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读学位期间发表的学术论文目录

    • 相关论文文献

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