系列过渡/稀土金属—有机配合材料的构筑及其光催化性能研究

论文摘要

功能金属有机配合材料的设计合成与性能拓展研究是当前化学化工、材料等领域研究的前沿热点之一,这不仅仅是因为其美学价值,还因其在催化、光、磁、分子识别、吸附、离子交换、气体储存等方面展现出潜在的应用前景。目前,根据各种组装策略已设计合成了大量结构新颖的金属有机功能配合材料,但是对其光催化性能及其与结构构效关系的研究尚少。因此,在课题组原有工作的基础上,本论文工作选定有机侨联配体,用其组装连接过渡/稀土金属离子来设计合成具有特定结构和功能的金属有机配合材料,研究其组装规律、结构特点和理化性能,重点考察其光催化降解性能,总结其中规律,为该类材料深入研究提供有价值的信息。实验研究中利用水热和溶剂热合成法构筑出三个系列共15个金属有机配合材料,它们分别为:零维金属有机配合材料[Zn2（2,5-pydc）2（H2O）5]n （1） ;一维链状金属有机配合材料{[Co0.5（bitp）0.5]·ClO4}n（6）、[Co0.5（bitb）0.5（H2O）（HCOO）]n（7）;二维层状金属有机配合材料{[Co（3,5-pydc）)（bimb）]·2H2O}n （2）、{[Ni（3,5-pydc）) （bimb）]·2H2O}n （3）、{[Co（3,4-pydc）) （bimb） （H2O）2]·H2O}n（4）、{[Cu0.5（bimb）（H2O）]·H2O·NO3}n（8）、[Pr（H2O）2（C4O4）1.5]n（11）;具有穿插的配位聚合材料[Cd2（2,6-pydc）2（bimh）（H2O）]n（5）、{[Co0.5（bimb）0.5]·ClO4}n（9）、{[Co0.5（bitb）]·ClO4}n （10） ;三维配位聚合材料[Ln（C4O4）（ox）0.5（H2O）2]n （Ln =Nd（12） , Sm（13） , Eu（14） , Dy（15）） [2,5-pydc = Pyridine-2,5-dicarboxylic acid , 2,6-pydc = Pyridine-2,6-dicarboxylic acid , 3,5-pydc = Pyridine-3,5-dicarboxylic acid , 3,4-pydc = Pyridine-3,4-dicarboxylic acid ,bimb = 1,4-Bis（imidazol）butane,bitb = 1,4-Bis（triazol）butane, bitp = 1,3-Bis（triazol）propane, bimh = 1,6-Bis（imidazol）hexane, ox= oxalic acid]。通过X-射线单晶衍射、元素分析、红外光谱、热重分析等技术手段对它们进行表征。在此基础上,以罗丹明B为模型污染物,考察了所合成的金属有机配合材料的光催化降解性能,对其催化机理进行了初步的研究,获得了部分有意义的规律性结论。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 前言
• 1.1 引言
• 1.2 金属有机配合材料的应用
• 1.2.1 在离子交换方面的应用
• 1.2.2 在选择性吸附与分离方面的应用
• 1.2.3 在储氢方面的应用
• 1.2.4 在选择性催化方面的应用
• 1.2.5 在磁性方面的应用
• 1.2.6 在发光方面的应用
• 1.3 影响金属有机配合材料形成的因素
• 1.3.1 金属离子
• 1.3.2 配体
• 1.3.3 反应体系的pH值、温度
• 1.3.4 溶剂
• 1.3.5 抗衡离子
• 1.4 本论文的选题依据与意义
• 1.5 本论文的研究结果
• 参考文献
• 第二章 系列金属有机配合材料的合成
• 2.1 合成原料
• 2.2 实验仪器
• 2.3 金属有机配合材料的合成
• 2.3.1 含N/O混合给体系列金属有机配合材料的合成
• 2.3.2 含N给体系列金属有机配合材料的合成
• 2.3.3 含O给体系列金属有机配合材料的合成
• 2.4 本章小结
• 参考文献
• 第三章 系列金属有机配合材料的结构分析
• 3.1 实验仪器
• 3.2 晶体结构测定
• 3.3 金属有机配合材料的结构分析
• 3.3.1 含N/O混合给体系列金属有机配合材料的晶体结构的描述
• 3.3.2 含N给体系列金属有机配合材料的晶体结构的描述
• 3.3.3 含O给体系列金属有机配合材料的晶体结构的描述
• 3.4 小结
• 参考文献
• 第四章 系列金属有机配合材料的表征及其光催化活性研究
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 实验仪器与试剂
• 4.1.2 模拟污染物溶液的配置
• 4.1.3 标准曲线的绘制
• 4.1.4 催化活性的测定
• 4.2 配合材料的表征
• 4.2.1 配合材料的红外光谱分析
• 4.2.2 配合材料的热稳定性分析
• 4.3 金属有机配合材料的光催化活性性质研究
• 4.3.1 含N/O混合给体系列金属有机配合材料的光催化活性研究
• 4.3.2 含N给体系列金属有机配合材料的光催化活性研究
• 4.3.3 含O给体系列金属有机配合材料的光催化活性研究
• 4.4 本章小结
• 参考文献
• 第五章 结论
• 在读硕士研究生期间发表的学术论文及参与的科研项目
• 致谢
• 配位聚合材料的晶体学数据及部分键长键角