本文主要研究内容
作者王文霞（2019）在《银基及氧化铁基纳米材料的制备与催化性能研究》一文中研究指出：金属纳米材料由于具有独特的物理化学性质而广泛应用于食品工业、化学催化、生物医学、能源环境等领域。纳米材料的催化性能与其形貌、粒径、组成、表面结构等因素密切相关,如何通过调控金属纳米材料的形貌结构,深入研究催化剂的结构与活性的内在关系,经济高效地开发出具有高催化活性和稳定性的纳米催化剂,是近年来科研工作者研究的主要方向。为了提升贵金属的利用率同时维持其较高的催化活性和稳定性;改善氧化铁纳米催化剂分散性并提高其催化性能,本论文基于新型银基二十面体纳米材料和氧化铁基纳米复合材料,探讨了催化剂的形貌结构与催化性能的内在关系,研究内容主要包括以下两大方面:（1）控制合成出了Ag二十面体纳米晶、具有核壳结构的Ag@PdnL、Ag@PtnL（n为不同Pd/Pt原子层厚度）二十面体纳米晶和PtAg二十面体纳米笼;探究了Ag二十面体纳米晶的生长机理,系统研究了Ag@PtnL、Ag@PdnL二十面体纳米晶和PtAg二十面体纳米笼在甲酸电催化氧化反应中的催化活性;（2）制备出氧化石墨烯负载的四氧化三铁纳米复合材料和还原氧化石墨烯负载的四氧化三铁/二氧化钛复合催化剂,并分别研究了所制备的催化剂对染料罗丹明B和常用的抗生素盐酸四环素的催化活性。本论文的主要研究内容如下:（1）银二十面体纳米晶的可控合成及其生长机理研究。报道了一种制备形貌均一、粒径可控的Ag二十面体纳米晶的简便方法。该方法在高温和氩气保护条件下,以CF3COOAg作为前驱体,通过OAm的还原和稳定作用,在ODCB溶剂中,实现Ag二十面体的大规模合成。结果表明,CF3COOAg在高温条件下迅速形成粒径各异的二十面体晶核,晶核通过Ostwald熟化机制,最终形成形貌均一的Ag二十面体纳米晶。进一步研究表明,除了通过调控反应时间来制备不同粒径的Ag二十面体,还可以通过简单调控Ag（I）前驱体和OAm的加入量、反应温度、加入额外的Ag（I）前驱体等方法实现其粒径调控。所制备的Ag二十面体展现出独特的光学性质,其最大吸收峰波长与粒径大小有很大关系。（2）Ag@Pd二十面体的可控合成及其甲酸电催化氧化性能研究。设计了一种合成具有核壳结构Ag@Pd二十面体高效催化剂的简易方法。使用晶种生长法,在180°C条件下,以粒径分布为12.4±0.6 nm的Ag二十面体为晶种,Pd（acac）2为Pd金属前驱体,OAm为还原剂和表面活性剂,在ODCB溶液中,制备出了具有核壳结构的Ag@PdnL（n为Pd的原子层厚度）二十面体纳米晶。通过简单调控Pd（acac）2/OAm加入量,可以得到Pd原子层厚度为5.08.5的Ag@PdnL二十面体。与商业化Pd/C催化剂相比,Ag@PdnL二十面体在甲酸电催化氧化过程中展现出优异的催化活性和稳定性。而且,Ag@PdnL二十面体的催化活性与Pd原子层的厚度有很大关系。其中,Ag@Pd6.5L二十面体具有最高的质量比活性(10890 mA mg-1),是商业化Pd/C催化剂质量比活性(5744 mA mg-1)的1.9倍。甲酸电催化氧化稳定性研究表明,Ag@PdnL二十面体的稳定性均高于商业化Pd/C。（3）PtAg二十面体纳米笼的可控合成及其甲酸电催化氧化性能研究。可控合成具有空心结构的新型Pt基催化剂是实现其经济高效利用的有效途径之一。首先通过晶种生长法,以Ag二十面体为晶种,通过在高温条件下用OAm还原Pt（acac）2制备出具有核壳结构的Ag@PtnL二十面体纳米晶,Pt原子层厚度通过简单改变Pt（acac）2加入量进行调控。然后通过湿法化学刻蚀法制备出PtAg二十面体纳米笼。由于PtAg二十面体纳米笼独特的空心结构和Ag、Pt二者之间的协同作用与几何效应,PtAg二十面体纳米笼的甲酸电催化氧化性能是商业化Pt/C催化剂的6.52倍。此外,PtAg二十面体纳米笼在甲酸电催化氧化过程中以直接氧化途径为主,很大程度上可以抑制催化剂CO中毒。（4）四氧化三铁/氧化石墨烯纳米材料的制备及其催化降解罗丹明B的研究。Fe3O4经过氨基化改性均匀负载在GO上,制备出Fe3O4/GO异相芬顿催化剂。以罗丹明B为目标污染物,系统研究了催化剂的催化性能。Fe3O4/GO/H2O2催化体系展现出优异的催化活性,表明了GO良好的吸附性能和Fe3O4/H2O2催化体系之间的协同效应。在降解罗丹明B的过程中,罗丹明B浓度、催化剂负载量、初始pH值和反应温度对罗丹明B降解率都具有一定的影响。通过LC-MS技术来探究罗丹明B降解的中间产物及其降解机理,结果表明,·OH是Fe3O4/GO/H2O2催化降解罗丹明B过程中发挥主要作用的活性物种。Fe3O4/GO催化剂具有良好的稳定性和重复使用性,在重复使用5次后依然具有良好的催化活性。（5）四氧化三铁/还原氧化石墨烯/二氧化钛复合材料的制备及其催化降解盐酸四环素的研究。通过水热法将TiO2沉积在Fe3O4/GO表面,制备得到Fe3O4/rGO/TiO2催化剂。系统研究Fe3O4/rGO/TiO2催化剂对盐酸四环素（TC-HCl）催化降解性能。结果表明,Fe3O4/rGO/TiO2异相光芬顿催化剂在较宽的pH范围内（3.011.0）对TC-HCl具有良好的催化性能。在最优降解条件下,TC-HCl的降解率在330 min时可以达到92.6%,这是光芬顿催化剂的催化作用与GO优异的吸附作用和电子传输作用之间相互协同作用的结果。此外,使用LC-MS技术对TC-HCl在不同时间降解产物进行分析,使用自由基探针化合物对反应体系中发挥主要作用的活性物种进行鉴定。结果表明,TC-HCl通过连续氧化作用形成小分子,e-和·O2自由基是纳米Fe3O4/rGO/TiO2催化剂催化降解TC-HCl的主要活性物种。纳米Fe3O4/rGO/TiO2循环使用5次后,依然具有良好的催化活性。
Abstract
jin shu na mi cai liao you yu ju you du te de wu li hua xue xing zhi er an fan ying yong yu shi pin gong ye 、hua xue cui hua 、sheng wu yi xue 、neng yuan huan jing deng ling yu 。na mi cai liao de cui hua xing neng yu ji xing mao 、li jing 、zu cheng 、biao mian jie gou deng yin su mi qie xiang guan ,ru he tong guo diao kong jin shu na mi cai liao de xing mao jie gou ,shen ru yan jiu cui hua ji de jie gou yu huo xing de nei zai guan ji ,jing ji gao xiao de kai fa chu ju you gao cui hua huo xing he wen ding xing de na mi cui hua ji ,shi jin nian lai ke yan gong zuo zhe yan jiu de zhu yao fang xiang 。wei le di sheng gui jin shu de li yong lv tong shi wei chi ji jiao gao de cui hua huo xing he wen ding xing ;gai shan yang hua tie na mi cui hua ji fen san xing bing di gao ji cui hua xing neng ,ben lun wen ji yu xin xing yin ji er shi mian ti na mi cai liao he yang hua tie ji na mi fu ge cai liao ,tan tao le cui hua ji de xing mao jie gou yu cui hua xing neng de nei zai guan ji ,yan jiu nei rong zhu yao bao gua yi xia liang da fang mian :（1）kong zhi ge cheng chu le Ager shi mian ti na mi jing 、ju you he ke jie gou de Ag@PdnL、Ag@PtnL（nwei bu tong Pd/Ptyuan zi ceng hou du ）er shi mian ti na mi jing he PtAger shi mian ti na mi long ;tan jiu le Ager shi mian ti na mi jing de sheng chang ji li ,ji tong yan jiu le Ag@PtnL、Ag@PdnLer shi mian ti na mi jing he PtAger shi mian ti na mi long zai jia suan dian cui hua yang hua fan ying zhong de cui hua huo xing ;（2）zhi bei chu yang hua dan mo xi fu zai de si yang hua san tie na mi fu ge cai liao he hai yuan yang hua dan mo xi fu zai de si yang hua san tie /er yang hua tai fu ge cui hua ji ,bing fen bie yan jiu le suo zhi bei de cui hua ji dui ran liao luo dan ming Bhe chang yong de kang sheng su yan suan si huan su de cui hua huo xing 。ben lun wen de zhu yao yan jiu nei rong ru xia :（1）yin er shi mian ti na mi jing de ke kong ge cheng ji ji sheng chang ji li yan jiu 。bao dao le yi chong zhi bei xing mao jun yi 、li jing ke kong de Ager shi mian ti na mi jing de jian bian fang fa 。gai fang fa zai gao wen he ya qi bao hu tiao jian xia ,yi CF3COOAgzuo wei qian qu ti ,tong guo OAmde hai yuan he wen ding zuo yong ,zai ODCBrong ji zhong ,shi xian Ager shi mian ti de da gui mo ge cheng 。jie guo biao ming ,CF3COOAgzai gao wen tiao jian xia xun su xing cheng li jing ge yi de er shi mian ti jing he ,jing he tong guo Ostwaldshou hua ji zhi ,zui zhong xing cheng xing mao jun yi de Ager shi mian ti na mi jing 。jin yi bu yan jiu biao ming ,chu le tong guo diao kong fan ying shi jian lai zhi bei bu tong li jing de Ager shi mian ti ,hai ke yi tong guo jian chan diao kong Ag（I）qian qu ti he OAmde jia ru liang 、fan ying wen du 、jia ru e wai de Ag（I）qian qu ti deng fang fa shi xian ji li jing diao kong 。suo zhi bei de Ager shi mian ti zhan xian chu du te de guang xue xing zhi ,ji zui da xi shou feng bo chang yu li jing da xiao you hen da guan ji 。（2）Ag@Pder shi mian ti de ke kong ge cheng ji ji jia suan dian cui hua yang hua xing neng yan jiu 。she ji le yi chong ge cheng ju you he ke jie gou Ag@Pder shi mian ti gao xiao cui hua ji de jian yi fang fa 。shi yong jing chong sheng chang fa ,zai 180°Ctiao jian xia ,yi li jing fen bu wei 12.4±0.6 nmde Ager shi mian ti wei jing chong ,Pd（acac）2wei Pdjin shu qian qu ti ,OAmwei hai yuan ji he biao mian huo xing ji ,zai ODCBrong ye zhong ,zhi bei chu le ju you he ke jie gou de Ag@PdnL（nwei Pdde yuan zi ceng hou du ）er shi mian ti na mi jing 。tong guo jian chan diao kong Pd（acac）2/OAmjia ru liang ,ke yi de dao Pdyuan zi ceng hou du wei 5.08.5de Ag@PdnLer shi mian ti 。yu shang ye hua Pd/Ccui hua ji xiang bi ,Ag@PdnLer shi mian ti zai jia suan dian cui hua yang hua guo cheng zhong zhan xian chu you yi de cui hua huo xing he wen ding xing 。er ju ,Ag@PdnLer shi mian ti de cui hua huo xing yu Pdyuan zi ceng de hou du you hen da guan ji 。ji zhong ,Ag@Pd6.5Ler shi mian ti ju you zui gao de zhi liang bi huo xing (10890 mA mg-1),shi shang ye hua Pd/Ccui hua ji zhi liang bi huo xing (5744 mA mg-1)de 1.9bei 。jia suan dian cui hua yang hua wen ding xing yan jiu biao ming ,Ag@PdnLer shi mian ti de wen ding xing jun gao yu shang ye hua Pd/C。（3）PtAger shi mian ti na mi long de ke kong ge cheng ji ji jia suan dian cui hua yang hua xing neng yan jiu 。ke kong ge cheng ju you kong xin jie gou de xin xing Ptji cui hua ji shi shi xian ji jing ji gao xiao li yong de you xiao tu jing zhi yi 。shou xian tong guo jing chong sheng chang fa ,yi Ager shi mian ti wei jing chong ,tong guo zai gao wen tiao jian xia yong OAmhai yuan Pt（acac）2zhi bei chu ju you he ke jie gou de Ag@PtnLer shi mian ti na mi jing ,Ptyuan zi ceng hou du tong guo jian chan gai bian Pt（acac）2jia ru liang jin hang diao kong 。ran hou tong guo shi fa hua xue ke shi fa zhi bei chu PtAger shi mian ti na mi long 。you yu PtAger shi mian ti na mi long du te de kong xin jie gou he Ag、Pter zhe zhi jian de xie tong zuo yong yu ji he xiao ying ,PtAger shi mian ti na mi long de jia suan dian cui hua yang hua xing neng shi shang ye hua Pt/Ccui hua ji de 6.52bei 。ci wai ,PtAger shi mian ti na mi long zai jia suan dian cui hua yang hua guo cheng zhong yi zhi jie yang hua tu jing wei zhu ,hen da cheng du shang ke yi yi zhi cui hua ji COzhong du 。（4）si yang hua san tie /yang hua dan mo xi na mi cai liao de zhi bei ji ji cui hua jiang jie luo dan ming Bde yan jiu 。Fe3O4jing guo an ji hua gai xing jun yun fu zai zai GOshang ,zhi bei chu Fe3O4/GOyi xiang fen du cui hua ji 。yi luo dan ming Bwei mu biao wu ran wu ,ji tong yan jiu le cui hua ji de cui hua xing neng 。Fe3O4/GO/H2O2cui hua ti ji zhan xian chu you yi de cui hua huo xing ,biao ming le GOliang hao de xi fu xing neng he Fe3O4/H2O2cui hua ti ji zhi jian de xie tong xiao ying 。zai jiang jie luo dan ming Bde guo cheng zhong ,luo dan ming Bnong du 、cui hua ji fu zai liang 、chu shi pHzhi he fan ying wen du dui luo dan ming Bjiang jie lv dou ju you yi ding de ying xiang 。tong guo LC-MSji shu lai tan jiu luo dan ming Bjiang jie de zhong jian chan wu ji ji jiang jie ji li ,jie guo biao ming ,·OHshi Fe3O4/GO/H2O2cui hua jiang jie luo dan ming Bguo cheng zhong fa hui zhu yao zuo yong de huo xing wu chong 。Fe3O4/GOcui hua ji ju you liang hao de wen ding xing he chong fu shi yong xing ,zai chong fu shi yong 5ci hou yi ran ju you liang hao de cui hua huo xing 。（5）si yang hua san tie /hai yuan yang hua dan mo xi /er yang hua tai fu ge cai liao de zhi bei ji ji cui hua jiang jie yan suan si huan su de yan jiu 。tong guo shui re fa jiang TiO2chen ji zai Fe3O4/GObiao mian ,zhi bei de dao Fe3O4/rGO/TiO2cui hua ji 。ji tong yan jiu Fe3O4/rGO/TiO2cui hua ji dui yan suan si huan su （TC-HCl）cui hua jiang jie xing neng 。jie guo biao ming ,Fe3O4/rGO/TiO2yi xiang guang fen du cui hua ji zai jiao kuan de pHfan wei nei （3.011.0）dui TC-HClju you liang hao de cui hua xing neng 。zai zui you jiang jie tiao jian xia ,TC-HClde jiang jie lv zai 330 minshi ke yi da dao 92.6%,zhe shi guang fen du cui hua ji de cui hua zuo yong yu GOyou yi de xi fu zuo yong he dian zi chuan shu zuo yong zhi jian xiang hu xie tong zuo yong de jie guo 。ci wai ,shi yong LC-MSji shu dui TC-HClzai bu tong shi jian jiang jie chan wu jin hang fen xi ,shi yong zi you ji tan zhen hua ge wu dui fan ying ti ji zhong fa hui zhu yao zuo yong de huo xing wu chong jin hang jian ding 。jie guo biao ming ,TC-HCltong guo lian xu yang hua zuo yong xing cheng xiao fen zi ,e-he ·O2zi you ji shi na mi Fe3O4/rGO/TiO2cui hua ji cui hua jiang jie TC-HClde zhu yao huo xing wu chong 。na mi Fe3O4/rGO/TiO2xun huan shi yong 5ci hou ,yi ran ju you liang hao de cui hua huo xing 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自华南理工大学的王文霞，发表于刊物华南理工大学2019-10-23论文，是一篇关于纳米银论文,氧化铁论文,二十面体论文,纳米笼论文,催化论文,华南理工大学2019-10-23论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自华南理工大学2019-10-23论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。