新奇铁基超导材料和有机量子自旋液体材料的角分辨光电子能谱研究

新奇铁基超导材料和有机量子自旋液体材料的角分辨光电子能谱研究

论文摘要

固体中的电荷、自旋、轨道、晶格等自由度相互竞争和合作,使其呈现丰富多彩的物理性质和电子基态相图。新奇材料的合成,新奇物态的出现,伴随着理论的发展和实验技术手段的进步,这一直是凝聚态物理领域发展的主题。高温超导和量子自旋液体是凝聚态物理中的两个新奇量子态。为了解这些体系中的微观电子行为如何决定物质的奇特宏观性质,本文通过高分辨角分辨光电子能谱(ARPES)手段,对处于新奇超导基态的铁基材料NaFe0.9825Co0.0175As以及有机量子自旋液体材料EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2的电子结构进行了系统地研究。主要结果和讨论总结如下:1.铁基材料中的新奇超导基态。在第三章中,我们对铁基材料中一类比较特殊的超导体进行了研究,这类材料处在反铁磁相和超导相的重叠区域。我们选择的实验对象是NaFeo.9825Coo.0175As单晶样品,通过角分辨光电子能谱手段对其三维布里渊区的电子结构进行了详细地探测,并对比不同温度下的电子结构演化,我们首次在动量空间找到了超导序和反铁磁有序共存的证据,并进一步证实这种共存是本质上的微观共存。同时我们对NaFeo.9825Coo.o175As样品三维费米面上的超导能隙进行了细致扫描,我们发现超导能隙的分布在布里渊区中心呈各向同性而在布里渊区顶角呈现很强的各向异性,我们对此进行了讨论分析,认为这种奇特的能隙分布行为是共存态下的反铁磁有序作用的结果。这些实验结果为铁基高温超导体的超导配对理论中的s±波配对机制提供了实验支持,也为进一步理解磁性在非传统超导体中的作用提供了重要的信息。2.有机量子自旋液体材料的电子结构。在第四章中,我们对处在量子自旋液体基态的有机化合物EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2进行了角分辨光电子能谱的研究。我们首次对这个基态的材料的电子结构进行了实验上的测量,角分辨光电子能谱得到的能带结构几乎没有色散,表明在EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2材料中的电子态相当局域。而且实验得到的跳跃积分t、同位库伦相互作用U等能带参数都远远小于之前的理论计算结果,对理论模型提出了重大的挑战。进一步,我们继续测量了这个材料的两个姐妹材料Et2Me2P[Pd(dinit)2]2和EtMe3P[Pd(dmit)2]2的电子结构,它们分别处于长程反铁磁有序和价键态的基态。通过对这些材料的ARPES谱进行数值的拟合分析,我们的结果表明在这类材料中存在着很强的电子——玻色子相互作用,这个结论很好地解释了之前其他实验手段测量的结果,也为角分辨光电子能谱实验结果和能带计算的差别提供了合理的解释。体系中强电子——玻色子相互作用的发现为理论进一步研究X[Pd(dmit)2]2这一类材料的电子基态以及为解释量子自旋液体基态的机制提供了新的模型和新的方向。此外,在文章最后详细介绍了激光光源角分辨光电子能谱系统的搭建以及结合这套系统取得的一些重要结果。激光光源角分辨光电子能谱系统具有更高的能量动量分辨率和kz方向的分辨率以及其探测的信息更具有体的代表性,可以帮助我们更清楚地探测一些容易被表面敏感的谱重掩盖掉的一些本征电子结构信息。为我们理解和分析He灯以及同步辐射光源采集的实验数据提供了重要的信息补充。

论文目录

  • 目录
  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 超导
  • 1.1.1 传统BCS超导体
  • 1.1.2 非传统超导体和铁基超导体
  • 1.1.3 铁基超导体的相图
  • 1.1.4 铁基超导体的配对对称性研究
  • 1.2 量子自旋液体
  • 参考文献
  • 第二章 实验技术与方法
  • 2.1 角分辨光电子能谱
  • 2.2 样品的生长和性质表征手段
  • 2.2.1 样品抽真空封装系统
  • 2.2.2 实时劳尔系统
  • 2.2.3 其他样品表征手段
  • 参考文献
  • 第三章 铁基材料中的新奇超导基态
  • 3.1 铁基材料中的新奇超导基态
  • 0.9825Co0.0175As的电子结构和费米面拓扑结构'>3.2 NaFe0.9825Co0.0175As的电子结构和费米面拓扑结构
  • 0.9825Co0.0175As表现出SDW和超导共存的新奇超导基态'>3.3 NaFe0.9825Co0.0175As表现出SDW和超导共存的新奇超导基态
  • 3.4 新奇超导基态中SDW序和超导序之间的共存和竞争
  • 3.5 处于新奇超导态的NaFe0.9825Co0.0175As的能隙分布研究
  • 3.6 小结
  • 参考文献
  • 第四章 有机化合物中的量子自旋液体基态
  • 4.1 量子自旋液体是一种全新的量子状态
  • 3Sb[Pd(dmit)2]2材料的角分辨光电子能谱结果'>4.2 EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2材料的角分辨光电子能谱结果
  • 2]2材料进行比较'>4.3 与其他X[Pd(dmit)2]2材料进行比较
  • 4.4 小结
  • 参考文献
  • 第五章 激光光源角分辨光电子能谱的搭建和应用
  • 5.1 背景
  • 5.2 实验装置
  • 5.3 一些实验结果
  • z色散'>5.3.1 LiFeAs的电子结构的kz色散
  • 5.3.2 薄膜FeSe的能带结构
  • z色散的BaTi2As2O能带结构'>5.3.3 具有很强kz色散的BaTi2As2O能带结构
  • 5.4 小结
  • 参考文献
  • 全文总结
  • 博士期间发表论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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