钛基改性DSA电极的制备及性能研究

论文摘要

本论文主要研究稀土掺杂Ti/Sn-Sb电极和Ti/Sn-Sb/PbO2电极的制备及其性能,并以自制洗涤污水为目标有机物,对其降解工艺进行了优化。本论文对影响稀土掺杂Ti/Sn-Sb电极性能的主要因素:热处理温度和稀土的掺杂量进行了较详细的研究。通过对所制备电极的析氧电位和对洗涤污水的处理效果的评价,确定了三种电极的制备工艺,分别为:Nd掺杂Ti/Sn-Sb电极,热处理温度为550℃,Nd的掺杂量为100:6:1时,电极性能最佳;Ce掺杂Ti/Sn-Sb电极,热处理温度为500℃,Ce的掺杂量为100:6:5时为佳;La/Ce混合稀土掺杂Ti/Sn-Sb电极,热处理温度以500℃为宜,混合稀土的掺杂量以100:6:2为佳。采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、电子能谱（EDX）等检测分析方法对不同稀土掺杂Ti/Sn-Sb电极的涂层晶体结构、电极表面形貌、电极表面涂层的元素组成进行了表征及分析。研究结果表明,稀土的掺杂有利于晶粒细化,增加涂层比表面积,有利于导电性的提高和催化性能的提高。适量的稀土掺杂促进了Sb原子对SnO2晶格中Sn原子的取代,但掺杂量过高会破坏SnO2晶格,使电极性能降低,甚至低于未掺杂的。本论文对自制洗涤污水的降解工艺进行了优化。得出最佳降解工艺参数为:La/Ce混合稀土掺杂Ti/Sn-Sb电极为阳极,电极间距为2cm,以NaCl为电解质,浓度为0.2 mol·L-1,调溶液pH为10左右,电解电压为14V,电解时间为50min。在最佳工艺条件下对洗涤污水DBS和COD的去除率平均分别达到98.22%和83.20%。紫外光谱分析表明,降解过程中DBS直接矿化为CO2和H2O,无其它中间产物生成。本论文亦对稀土对Ti/Sn-Sb/PbO2电极的掺杂改性进行了研究。用溶胶-凝胶法制备稀土（La,Nd）掺杂SnO2中间层,采用电沉积法制备了PbO2表面层,得到改性PbO2阳极。结果表明,采用溶胶-凝胶法制备的电极中间层,对基体覆盖完全,排布紧密,晶粒微小（为纳米级）,晶型饱满,属金红石型且比表面积较大,有利于表面层与中间层的结合,提高电极的电催化活性和延长电极的使用寿命。中间层掺杂La元素的电极,掺杂比为Sn:Sb:La=100:6:1时电极性能最好;而中间层掺杂Nd元素,掺杂比为Sn:Sb:Nd=100:6:2时电极的性能最好,此比例时电极对目标有机物CODCr去除率分别为91.90%和90.93%。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 前言
• 第一章 文献综述
• 1.1 DSA 电极的发展及应用现状
• 1.1.1 DSA 电极
• 1.1.2 DSA 电极的特点
• 1.1.3 DSA 电极的制备方法
• 1.2 钛基二氧化锡电极
• 2的基本性质'>1.2.1 SnO₂的基本性质
• 1.2.2 Ti/Sn-Sb 电极的研究进展
• 1.3 钛基二氧化铅电极
• 1.3.1 二氧化铅电极的发展
• 1.3.2 二氧化铅电极的早期改进
• 1.3.3 新型钛基氧化铅电极
• 1.3.4 二氧化铅电极的优越性
• 1.3.5 使用二氧化铅电极的注意事项
• 1.4 稀土掺杂电催化电极的研究现状
• 1.4.1 稀土简介
• 1.4.2 稀土催化材料在环境领域中的研究应用现状
• 1.4.3 稀土掺杂在电催化电极中的应用现状
• 1.5 洗涤污水
• 1.5.1 洗涤污水的来源
• 1.5.2 洗涤污水的特点
• 1.5.3 洗涤污水的危害
• 1.5.4 目前洗涤污水的处理方法
• 1.6 选题意义和研究内容
• 1.6.1 选题意义
• 1.6.2 主要研究内容
• 第二章 实验条件及研究方法
• 2.1 实验的主要材料
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 实验仪器及设备
• 2.2 电极制备的理论基础
• 2.2.1 基体的选择
• 2.2.2 中间层的选择
• 2.2.3 活性层的选择
• 2.3 电极的制备
• 2.3.1 钛基体预处理
• 2.3.2 二氧化锡涂层的制备
• 2.3.3 二氧化铅复合层的制备
• 2.3.4 电极制备注意事项
• 2.3.5 模拟污水的制备
• 2.4 电极结构分析及电极性能的测试
• 2.4.1 SEM 及EDS 分析
• 2.4.2 XRD 分析
• 2.4.3 析氧电位测试
• 2.4.4 模拟废水处理实验
• 第三章 稀土掺杂Ti/Sn-Sb 电极的制备及性能评价
• 3.1 稀土Nd 掺杂Ti 基Sn-Sb 涂层电极
• 3.1.1 热处理温度的优化
• 3.1.2 Nd 掺杂量的优化
• 2 电极的结构分析'>3.1.3 稀土Nd 掺杂SnO₂电极的结构分析
• 3.2 Ce 掺杂Ti 基Sn-Sb 涂层电极
• 3.2.1 热处理温度的优化
• 3.2.2 Ce 掺杂量的优化
• 2 电极的结构分析'>3.2.3 稀土Ce 掺杂SnO₂电极的结构分析
• 3.2.4 电极的XRD 分析
• 3.3 La/Ce 混合稀土掺杂Ti/Sn-Sb 电极
• 3.3.1 涂层溶液浓度的优化
• 3.3.2 热处理温度对电极性能的影响
• 3.3.3 电极形貌分析
• 3.3.4 电极的XRD 检测结果
• 3.4 本章小结
• 第四章 洗涤污水的降解工艺及机理初探
• 4.1 阳极材料的确定
• 4.2 电极间距的影响
• 4.3 废水pH 的影响
• 4.4 电解质的影响
• 4.5 电解时间的影响
• 4.6 在最佳处理工艺条件下模拟污水的处理
• 4.7 DBS 的降解历程
• 4.8 本章小结
• 2电极的制备及性能评价'>第五章 稀土掺杂Ti/Sn-Sb/PbO₂电极的制备及性能评价
• 5.1 中间层分析过程
• 5.1.1 电极的SEM 结果
• 5.1.2 电极的XRD 分析
• 5.2 电极表面层分析
• 5.3 电极的析氧性能考察
• 5.4 含油污水的电解实验
• 5.5 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 发表文章目录
• 发表专利目录
• 致谢
• 详细摘要