论文摘要
尿素醇解法制备碳酸二甲酯具有原料价廉易得、操作工艺简单、反应过程无水生成及产物后续分离提纯简便,制备过程基本无污染,能够有效降低碳酸二甲酯的生产成本等优点,是符合人类可持续发展要求的绿色化工技术。本论文在综述了国内外碳酸二甲酯各种合成方法及其催化机理的基础上进行了以下工作:以沉淀法制备了ZnO-SiO2和ZnO-TiO2复合催化剂,并采用SEM、XRD以及FT-IR等手段对其进行了表征。以甲醇和尿素为原料,采用尿素醇解法使用以上所制催化剂于间歇高压反应釜中制备碳酸二甲酯,并通过气相色谱检测反应产物,进而比较了不同制备条件下所制复合催化剂对碳酸二甲酯合成的催化活性,研究了催化剂用量、反应时间、反应温度以及原料配比等因素对碳酸二甲酯收率的影响,确定了碳酸二甲酯合成的最佳工艺条件。在ZnO与SiO2摩尔比为1、焙烧温度为600℃,催化剂用量为甲醇和尿素总质量的4 %,反应温度160℃,反应时间6 h,甲醇和尿素的摩尔比为35,碳酸二甲酯产率可达9.6%。在ZnO与TiO2摩尔比为2、焙烧温度为500℃,催化剂用量为甲醇和尿素总质量的1%,反应温度160℃,反应时间4 h,甲醇和尿素的摩尔比为14,碳酸二甲酯产率可达19.22%。
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摘要Abstract1. 引论2. 文献综述2.1 碳酸二甲酯的性质与应用2.1.1 碳酸二甲酯的物理性质与应用2.1.2 碳酸二甲酯的化学性质与应用2.2 碳酸二甲酯的生产与消费情况2.2.1 国外碳酸二甲酯的生产与消费情况2.2.2 国内碳酸二甲酯的生产与消费情况2.3 碳酸二甲酯的合成方法及优缺点2.3.1 光气合成法2.3.2 甲醇氧化羰基化法2.3.3 酯交换法2.3.4 正在研究开发的合成新技术2.3.4.1 甲醇气相氧化羰基化一步合成法2.3.4.2 二氧化碳合成法2.3.4.3 尿素醇解法2.4 尿素直接醇解法制备碳酸二甲酯2.4.1 尿素醇解合成碳酸二甲酯的催化剂2.4.1.1 有机锡化合物2.4.1.2 碱金属和季铵类化合物2.4.1.3 锌和铅等金属的单质或化合物2.4.1.4 离子液体2.4.1.5 其他类型的催化剂2.4.2 不同催化剂尿素醇解合成碳酸二甲酯催化机理探讨2.4.2.1 有机锡化合物催化作用机理2.4.2.2 金属单质及其氧化物催化作用机理2.4.2.3 多聚磷酸催化作用机理2.4.2.4 结语3. 实验部分3.1 实验研究方法及装置流程3.1.1 实验研究方法3.1.2 主要实验药品3.1.3 主要实验仪器3.1.4 实验装置流程3.1.4.1 实验装置图3.1.4.2 实验操作步骤3.2 催化剂的制备3.3 催化剂的表征条件3.3.1 催化剂的XRD表征3.3.2 催化剂的SEM表征3.3.3 催化剂的FT-IR表征3.4 色谱分析3.4.1 色谱条件3.4.2 标准溶液的配置3.4.3 定性分析3.4.4 定量分析3.4.4.1 碳酸二甲酯标准曲线的绘制3.4.4.2 碳酸二甲酯收率的计算4. 实验结果2复合催化体系'>4.1 ZnO-SiO2复合催化体系2复合催化剂的活性比较'>4.1.1 ZnO-SiO2复合催化剂的活性比较2复合催化剂的表征'>4.1.2 ZnO-SiO2复合催化剂的表征2复合催化剂的XRD测试分析'>4.1.2.1 ZnO-SiO2复合催化剂的XRD测试分析2复合催化剂的SEM测试分析'>4.1.2.2 ZnO- SiO2复合催化剂的SEM测试分析2复合催化剂的FT-IR测试分析'>4.1.2.3 ZnO- SiO2复合催化剂的FT-IR测试分析2复合催化体系'>4.2 ZnO-TiO2复合催化体系2复合催化剂的活性比较'>4.2.1 ZnO-TiO2复合催化剂的活性比较2复合催化剂的表征'>4.2.2 ZnO-TiO2复合催化剂的表征2复合催化剂的XRD测试分析'>4.2.2.1 ZnO-TiO2复合催化剂的XRD测试分析2复合催化剂的SEM测试分析'>4.2.2.2 ZnO-TiO2复合催化剂的SEM测试分析2复合催化剂的FT-IR测试分析'>4.2.2.3 ZnO-TiO2复合催化剂的FT-IR测试分析5 反应最佳条件的选择2作催化剂时反应最佳条件的选择'>5.1 ZnO-SiO2作催化剂时反应最佳条件的选择5.1.1 催化剂用量的影响5.1.2 反应时间的影响5.1.3 反应温度的影响5.1.4 原料配比的影响5.1.5 小结2作催化剂时反应最佳条件的选择'>5.2 ZnO-TiO2作催化剂时反应最佳条件的选择5.2.1 催化剂用量的影响5.2.2 反应时间的影响5.2.3 反应温度的影响5.2.4 原料配比的影响5.2.5 小结6 结论及展望参考文献研究生期间发表论文致谢
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标签:碳酸二甲酯论文; 尿素醇解论文; 催化活性论文;