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利用天顶散射光-DOAS方法测量大气痕量气体研究

2020-11-30阅读(200)

利用天顶散射光-DOAS方法测量大气痕量气体研究

论文摘要

天顶散射光-DOAS技术是一种无需采样、实时连续的测量方法，它根据痕量气体对太阳辐射的特征吸收，通过测量到达地面的太阳天顶散射光来反演大气平流层、对流层中痕量气体的柱密度，便于人们对区域大气污染进行遥感测量。上世纪80年代以来，南极平流层臭氧空洞的发现和大城市光化学烟雾污染的日益加剧，使得大气痕量气体和区域环境污染问题成为大气环境研究的热点之一。本论文以天顶散射光-DOAS技术为主要研究对象，通过为期一年的观测实验对上海大气O3和对流层NO2垂直柱密度进行测量，并研究其季节变化规律。详细介绍了天顶散射光-DOAS技术的原理以及O3、NO2柱总量反演方法。采用全新的方法推导对流层NO2垂直柱密度，并与SCIAMACHY观测数据进行初步的对比。主要研究内容和结论如下：对天顶散射光-DOAS技术的原理、光谱处理和数据分析方法进行了系统的研究，指出系统噪声的去除、波长校准、分子吸收截面选择和处理、大气Ring效应计算和空气质量因子模拟都是影响测量结果准确性的重要因素，并针对每项因素分别提出优化处理方法。从2006年12月开始，利用天项散射光-DOAS方法对上海（31．3°N，121．5°E）大气O3柱总量进行了为期一年的测量。通过前期实验发现并证明O4对可见光波段太阳辐射的吸收对于光谱拟合结果的影响。系统介绍了O3柱密度的反演方法，利用改进的RCD确定方法求出大气O3垂直柱总量，实验误差在6％-7％左右。数据分析表明：2007年上海上空O3柱总量高值出现在4月至6月，低值出现在10月至1月，月均值的变化幅度约为50DU。将地基O3柱总量观测结果与美国TOMS O3观测资料进行对比，二者的变化趋势基本一致，相关系数为0．81，TOMS O3柱总量普遍高于地基观测值。将地基主动长程DOAS观测和天顶散射光-DOAS观测相结合，采用全新的方法从天顶散射光-DOAS观测中推导大气对流层NO2垂直柱密度VCDtropozenith,同时将由主动DOAS测量的近地面NO2浓度转化为对流层垂直柱密度VCDtroposurface。通过为期一年的实验观测获得102天晴朗天气状况下NO2VCDtropozenith,实验误差小于20％（SZA<85°时）。数据分析表明：实验地点上空对流层NO2垂直柱密度呈现较为明显的季节变化和周变化规律，冬季高于夏季，星期日低于工作作日。通过VCDtroposurface和VCDtropozenith小时均值的对比证明对流层NO2垂直廓线的设置，特别是混合层高度设置对VCDtroposurface计算结果影响较大，而VCDtropozenith的推导受其影响较小，结果较为可靠，适用于卫星数据的校验。将地基观测结果与SCIAMACHY对流层NO2观测资料进行初步的对比，二者的变化趋势较为吻合，相关系数为0．87。但由于复旦实验点位于NO2污染较为严重的中环线附近，且两种观测方法的空间分辨率不同，地基观测结果普遍高于卫星观测值。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 主要缩略语一览表
  • 第一章 绪论
  • 1.1 大气中的二氧化氮
  • 1.1.1 二氧化氮参与的大气化学过程
  • 1.1.2 二氧化氮的气候效应
  • 1.1.3 对流层二氧化氮的浓度分布
  • 1.1.4 二氧化氮的测定
  • 1.2 大气中的臭氧
  • 1.2.1 大气中的臭氧总量及其分布变化
  • 1.2.2 平流层臭氧耗损机制
  • 1.2.3 臭氧探测方法
  • 1.3 差分光学吸收光谱技术DOAS
  • 1.3.1 主动DOAS技术
  • 1.3.2 被动DOAS技术
  • 1.4 本论文的研究意义和内容
  • 1.4.1 研究意义
  • 1.4.2 研究内容
  • 第二章 测量方法
  • 2.1 天顶散射光-DOAS方法的原理
  • 2.2 光谱处理
  • 2.2.1 系统噪声的去除
  • 2.2.2 波长校准
  • 2.3 分子吸收截面的选择和处理
  • 2.3.1 吸收截面的选择
  • 2.3.2 吸收截面的处理
  • 2.4 Ring效应
  • 2.4.1 拉曼散射
  • 2.4.2 转动拉曼散射截面的计算
  • 2.4.3 差分Ring效应截面的计算
  • 2.5 数据处理
  • 2.5.1 最小二乘法的原理
  • 2.5.2 最小二乘法在浓度反演中的应用
  • 2.6 剩余结构的影响
  • 2.7 垂直柱密度的转化
  • 2.7.1 AMF的计算
  • 2.7.2 SCIATRAN大气辐射传输模式
  • 2.7.3 AMF的影响因子
  • 2.7.4 垂直柱密度的计算
  • 本章小结
  • 第三章 大气臭氧柱密度的测量
  • 3.1 前期实验测量
  • 3.1.1 实验时间、地点
  • 3.1.2 实验仪器
  • 3.1.3 光谱测量和处理
  • 3.1.4 痕量气体斜程柱密度的反演
  • 3.2 大气臭氧垂直柱密度的测量
  • 3.2.1 实验测量
  • 3.2.2 臭氧斜程柱密度的反演
  • 3.2.3 臭氧垂直柱密度的转化
  • 3.2.4 数据处理
  • 3资料的对比'>3.2.5 地基观测结果与TOMS O3资料的对比
  • 3.2.6 误差分析与结果讨论
  • 本章小结
  • 2垂直梓密度的测量'>第四章 对流层NO2垂直梓密度的测量
  • 4.1 实验方法
  • 4.1.1 天顶散射光-DOAS观测
  • 4.1.2 主动长程DOAS观测
  • 2垂直柱密度的推导'>4.2 对流层NO2垂直柱密度的推导
  • 2斜程柱密度SCDstrato的推导'>4.2.1 平流层NO2斜程柱密度SCDstrato的推导
  • 2AMF(AMFstrato和AMFtropo)的计算'>4.2.2 平流层和对流层NO2AMF(AMFstrato和AMFtropo)的计算
  • 2斜程柱密度SCDref的确定'>4.2.3 参考光谱中NO2斜程柱密度SCDref的确定
  • 4.2.4 误差分析
  • 2VCD(VCDtroposurface)'>4.3 由主动DOAS观测推导对流层NO2VCD(VCDtroposurface)
  • 4.4 实验结果及讨论
  • troposurface和VCDtropozenith的对比'>4.4.1 VCDtroposurface和VCDtropozenith的对比
  • troposurface和VCDtropozenith对比结果的影响'>4.4.2 混合层高度对VCDtroposurface和VCDtropozenith对比结果的影响
  • 2AMF以及VCDtropozenith、VCDtroposurface计算结果的影响'>4.4.3 混合层高度变化对对流层NO2AMF以及VCDtropozenith、VCDtroposurface计算结果的影响
  • 4.4.4 大气混合层高度的推导
  • 2 VCD的年变化和周变化'>4.4.5 城市对流层NO2VCD的年变化和周变化
  • tropozenith与SCIAMACHY对流层NO2 VCD观测资料对比'>4.4.6 VCDtropozenith与SCIAMACHY对流层NO2VCD观测资料对比
  • 本章小结
  • 第五章 结论和展望
  • 5.1 主要研究结论
  • 5.2 工作展望
  • 参考文献
  • 硕士期间论文发表情况
  • 致谢

    • 相关论文文献

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