论文摘要
随着世界环保法规的日趋严格,世界各国对燃料油品中的硫含量提出了更严格的要求。与其他脱硫技术相比,离子液体萃取脱硫技术工艺简单,条件温和,可以在不改变燃料油组分的情况下脱除燃料油油中的硫化物,这些特点使基于离子液体的萃取技术具有良好的应用前景。本文合成了[HMim]Cl/CuCl、[Et3HN]Cl/CuCl离子液体,代替传统的[AMim]+离子,用[HMim]Cl/CuCl离子液体和[Et3HN]Cl/CuCl离子液体进行络合萃取脱硫,研究了离子液体的种类、反应时间、反应温度等工艺条件对脱硫率的影响,汽油脱硫率分别达到86.1%和86.8%。目前国内外萃取脱硫所使用的离子液体大部分是咪唑类离子液体,而使用其他离子液体的研究鲜见报道。本文研究了吡啶类离子液体对汽油的萃取脱硫性能,当阴离子相同时,阳离子取代基越大脱硫效果越好;当阳离子相同时,并不是阴离子越大脱硫效果越好,还与阴离子的性质有关;同时还研究了吡啶离子液体萃取-氧化汽油脱硫的情况。将臭氧高级氧化技术与离子液体萃取相结合,用于FCC汽油氧化-萃取脱硫实验,脱硫率可达87.5%;OH-的加入对离子液体中的臭氧氧化过程有促进作用。使用Br?nsted酸性离子液体萃取-氧化柴油中的含硫化合物,其中Br?nsted酸性离子液体[Hnmp]BF4既是萃取剂,又是催化剂。[Hnmp]BF4可以从油相中萃取DBT,H2O2与离子液体的阳离子形成配合物,然后分解产生自由羟基基团,被萃取到离子液体体系中的DBT被自由羟基氧化成二苯并噻吩砜,油相中不含有硫的氧化产物。将该体系应用于真实柴油的脱硫过程中,脱硫率达到99.4%,表明[Hnmp]BF4离子液体-H2O2体系可以用于柴油的深度脱硫。
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中文摘要ABSTRACT第一章 绪论1.1 引言1.1.1 燃料油脱硫的意义1.1.2 燃料油中含硫化合物的类型1.2 燃料油脱硫的主要方法1.2.1 催化加氢脱硫1.2.2 催化裂化脱硫1.2.3 吸附脱硫1.2.4 生物脱硫1.2.5 氧化脱硫1.2.6 萃取脱硫1.3 离子液体简介1.3.1 离子液体的定义1.3.2 离子液体的组成及分类1.3.3 离子液体的合成方法1.3.4 离子液体在化学反应中的应用1.4 离子液体在燃料油脱硫中的研究进展1.4.1 离子液体脱硫的优势1.4.2 国内外研究进展1.5 课题来源及主要研究内容1.5.1 课题来源1.5.2 主要研究内容第二章 离子液体络合萃取脱硫2 离子液体络合萃取脱硫'>2.1 [HMim]Cl/ZnCl2离子液体络合萃取脱硫2.1.1 试验仪器和试剂2.1.2 试验内容2.1.3 结果与讨论2 离子液体络合萃取脱硫'>2.2 [HMim]Cl/CuCl2离子液体络合萃取脱硫2.2.1 试验仪器和试剂2.2.2 试验内容2.2.3 结果与讨论2.3 [Et3HN]Cl/CuCl离子液体络合萃取脱硫2.3.1 实验仪器和试剂2.3.2 试验内容2.3.3 结果与讨论本章小结第三章 吡啶类离子液体在FCC汽油脱硫中的应用3.1 试验内容3.1.1 实验药品及分析仪器3.1.2 制备吡啶类离子液体3.1.3 制备汽油模型3.1.4 脱硫试验3.2 结果与讨论3.2.1 直接萃取脱硫3.2.2 吡啶离子液体氧化脱硫3.3 本章小结第四章 臭氧在离子液体萃取-氧化脱硫中的研究6 离子液体-氧化萃取法脱硫'>4.1 [BMim]PF6离子液体-氧化萃取法脱硫4.1.1 试验仪器和试剂4.1.2 实验内容4.1.3 结果与讨论4 离子液体萃取-氧化法脱硫'>4.2 [Bmin]BF4离子液体萃取-氧化法脱硫4.2.1 实验仪器和试剂4.2.2 实验内容4.2.3 结果与讨论4.3 本章小结第五章 Br（?）nsted酸性离子液体萃取氧化燃料油中的含硫化合物5.1 试验部分5.1.1 实验仪器和试剂5.1.2 试验药品5.1.3 合成离子液体5.1.4 脱硫试验5.2 结果与讨论5.2.1 萃取-氧化脱硫的过程与机理5.2.2 萃取-氧化脱除二苯并噻吩5.2.3 萃取-氧化脱除噻吩5.2.4 真实柴油萃取-氧化脱硫5.3 本章小结第六章 结论参考文献发表论文和科研情况说明附录附录A 石家庄炼油厂生产的FCC汽油烃类组成附录B 石家庄炼油厂FCC汽油硫化物组成和分布附录C [BMim]PF6离子液体的核磁谱图致谢
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