论文摘要
本论文主要从事钼(钨)氧有机无机杂化材料的合成、结构和性能研究,旨在合成出具有新颖结构的金属-氧簇合物及其聚合物,并在合成研究的基础上,探讨金属-氧簇合物的合成条件,初步研究它们的磁学性能等功能性质。(1)合成了四个同多钼氧簇和两个钼氧有机无机杂化材料[第三章]:其中,1和4,为分立结构的同多钼氧簇合物;2和3为新的一维结构的同多钼氧簇聚物;5和6分别为一维和三维结构的钼氧有机无机杂化材料。(2)合成了8个新的砷-钼氧簇合物及簇聚物[第四章]。首次合成了基于戴帽Anderson结构的杂多阴离子构筑的具有扩展结构的化合物7和8。化合物9是第二例基于戴帽Anderson杂多阴离子通过氢键构筑的三维结构。化合物10是基于Dawson型杂多钼氧簇构筑的超分子超分子网络。11-13分别是以过渡金属配合物和主族元素为修饰基团的三帽、二帽和单帽Dawson结构化合物。这种新颖的结构类型(戴帽Dawson结构)是我们首次合成和发现的。14是以极为少见的AsMo8单元通过主族元素连接的三维结构化合物。(3)合成了一个具有三维孔道的磷-钨有机-无机杂化材料15及三个钨-氧簇合物[第五章]:其中16是以Keggin结构磷-钨氧簇为构筑单元,与有机模板剂,通过超分子作用构筑的三维结构化合物。17是以pseudo-Keggin结构磷-钨氧簇为构筑单元,通过过渡金属配合物桥连而成的簇聚物;18是单取代型的Keggin结构砷-钨氧簇阴离子通过端氧相互连接而成的一维链状簇聚物。(4)合成了首例戴帽的Keggin混配型钼-钨氧簇合物19[第六章]。化合物19是一个少见的高度还原的电中性金属氧簇合物。(5)对所合成的化合物进行了元素分析,和多种谱学表征,研究了主要化合物的热稳定性和磁学性能,为进一步探索化合物功能特性与结构的关系提供了物质基础。
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