论文摘要
目的:本文在总结纳米TiO2光催化剂改性进展的基础上,确定了以S元素掺杂体系作为研究对象,旨在通过新的合成方法或合成原料,来优化控制改性纳米TiO2的微观结构(掺杂离子的价位与状态、晶型和晶粒尺寸),探究其光催化降解机理,以拓展光催化剂的谱带吸收范围、提高其可见光催化活性;并以具有宽谱带吸收的纳米S/TiO2光催化剂处理有机污染物MB为模型,探讨超声波在可见光催化降解中的协同作用和各种实验条件对光催化降解效率的影响;从而为宽谱带吸收光催化剂的理论研究和实际应用提供指导,为高效利用太阳能和降解偶氮类有机物提供了实验依据。内容:(1)以共沉淀-浸渍法制备改性纳米TiO2光催化剂。(2)用XRD,TEM, UV-Vis-DRs,XPS等方法对改性光催化剂的性能进行表征、分析,对掺杂改性机理进行探讨。(3)改性纳米光催化剂使用寿命研究。(4)高催化活性和稳定性的光催化降解反应器的制备。(5)光催化降解体系的优化:探讨超声波在可见光催化降解中的协同作用和各种实验条件对光催化降解效率的影响。结果:S元素掺杂量为2.0%,经500℃高温煅烧4h的催化剂在可见光照下具有良好的光催化活性和较长的使用寿命,反复利用3-4次,可见光催化活性基本保持不变。掺杂后光催化剂晶型仍为锐钛矿型,其粒径变小,比表面积增大,热稳定性增加,禁带宽度变窄,在可见光区光响应区域红移约60nm。超声-可见光催化体系的光催化降解MB的最佳反应条件:初始pH为9,MB初始浓度为1×10-6mol·L-1,光催化剂用量为4g·L-1,最佳反应时间为90min,加入H2O2最佳初始浓度为4mmol·L-1。结论:(1)采用共沉淀-浸渍法可制备宽谱带吸收的掺杂S的纳米S/TiO2光催化剂。煅烧温度、煅烧时间、S元素掺杂浓度等因素对改性效果都有较大影响。纳米S/TiO2在可见光下对亚甲基蓝的催化降解活性明显高于纯纳米TiO2。(2)超声波对光催化降解反应有协同作用,US/VIS/S-TiO2体系对MB的降解效果比纯纳米TiO2降解效率提高约5倍。该反应体系降解时间短、降解效率高、操作简单、成本低、具有可推广前景。(3)US/VIS/S-TiO2体系的光催化活性受pH值、MB浓度、光催化剂用量、光照时间及H2O2用量等因素的影响。