表面光敏化TiO2/Ti光电极光电催化氧化水中甲草胺研究

论文摘要

TiO2光催化氧化技术因其具有能耗低、反应条件温和、操作简单、可减少二次污染等突出优点而日益受到重视。然而由于TiO2的带隙能较大(3.2eV),只有在能量较大的紫外光照射下才能表现出光催化活性。而紫外光在太阳光中所占比例较小,且在水体中传播时衰减很快,使得其光利用效率很低,此外,光生电子与空穴的复合几率也较高,以致光量子产率较低。这些不利因素均使TiO2光催化技术在水处理的实际应用中受到限制。本论文针对TiO2催化剂对太阳光利用率低的问题,提出了有机小分子染料表面光敏化方法来对TiO2/Ti光电极进行改性的设想。采用新的制备改性电极的方法:以阳极氧化方法制备的纯TiO2/Ti光电极为基体,聚乙烯醇为成膜剂,通过在成膜剂中加入一定体积浓度的染料溶液制得复合成膜剂,采用浸渍提拉的方法在基体表面成膜。以若丹明B为目标物质进行光催化氧化,对染料表面光敏化改性电极制备的染料种类、掺杂的体积浓度、成膜剂的浓度、成膜剂与染料溶液的比例等工艺条件进行优化,得到在可见光下具有高光(电)催化性能的活性黄表面光敏化光改性光电极和亚甲基蓝表面光敏化改性光电极。本论文利用活性黄表面光敏化改性光电极,在可见光源下对甲草胺溶液进行光电催化降解的研究。优化了甲草胺光电催化降解过程中外加偏压、溶液初始pH值及溶液初始浓度等工艺条件。对甲草胺溶液的反应动力学规律的初步研究结果表明,甲草胺溶液的光电催化氧化遵循拟一级反应动力学规律。此外,针对光电催化氧化反应器存在的一些弊端,本论文提出了改进方案,设计并开发出新的反应器。反应器在改进前后的对比实验表明,新的反应器对于目标物质的处理,从当量处理量和当量处理效率方面,均有很大的提高,分别提高了56倍和7.4倍。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 课题背景
• 1.2 环境激素的研究现状
• 1.2.1 环境激素概念的提出
• 1.2.2 环境激素的分类
• 1.2.3 环境激素的危害
• 1.2.4 环境激素的研究
• 1.2.5 高级氧化技术处理环境激素的研究
• 1.2.6 甲草胺的研究现状
• 2催化剂在光（电）催化氧化中的作用'>1.3 TiO₂催化剂在光（电）催化氧化中的作用
• 2催化剂性质'>1.3.1 TiO₂催化剂性质
• 2光催化氧化机理'>1.3.2 TiO₂光催化氧化机理
• 2光电催化氧化原理'>1.3.3 TiO₂光电催化氧化原理
• 2催化剂的研究现状及发展'>1.4 TiO₂催化剂的研究现状及发展
• 2催化剂存在的形态'>1.4.1 TiO₂催化剂存在的形态
• 2催化剂的制备方法'>1.4.2 固定态TiO₂催化剂的制备方法
• 2催化剂'>1.4.3 改性的TiO₂催化剂
• 2催化剂'>1.4.4 光敏化改性的TiO₂催化剂
• 1.5 课题研究目的意义
• 1.6 本论文主要研究内容
• 第2章 实验内容与方法
• 2.1 实验材料、试剂与实验仪器
• 2.1.1 实验材料与前处理方法
• 2.1.2 实验试剂
• 2.1.3 实验仪器
• 2.2 结构与形貌观察
• 2.2.1 膜层形貌观察
• 2.2.2 膜层相组成分析
• 2.2.3 原子力显微镜（AFM）观察
• 2.2.4 X-射线光电子能谱（XPS）观察
• 2.2.5 液相色谱分析
• 2.2.6 TOC分析
• 2.3 催化剂的制备
• 2.3.1 催化剂制备装置
• 2.3.2 催化剂制备方法
• 2.4 催化剂光电催化性能研究
• 2.4.1 催化剂光电催化性能评价
• 2.4.2 甲草胺的光电催化评价
• 2.4.3 催化剂光电催化降解动力学研究
• 2.5 催化剂再生方法
• 2/Ti光电极的制备及性能研究'>第3章 染料光敏化改性TiO₂/Ti光电极的制备及性能研究
• 3.1 光敏化剂的筛选
• 3.1.1 光敏化剂种类的筛选
• 3.1.2 光敏化剂及其浓度的筛选
• 3.2 成膜剂的筛选
• 3.2.1 成膜剂概述
• 3.2.2 聚乙烯醇概述
• 3.2.3 聚乙烯醇水溶液的配制
• 2/Ti光电极制备工艺的优化'>3.3 染料光敏化改性TiO₂/Ti光电极制备工艺的优化
• 3.3.1 制备方法的优化
• 3.3.2 复合成膜剂的优化
• 2/Ti光电极的性能研究'>3.4 染料光敏化改性TiO₂/Ti光电极的性能研究
• 2/Ti光电极的吸附性能'>3.4.1 染料表面改性TiO₂/Ti光电极的吸附性能
• 2/Ti光电极在紫外光下光催化性能'>3.4.2 染料表面改性TiO₂/Ti光电极在紫外光下光催化性能
• 2/Ti光电极在可见光下光催化性能'>3.4.3 染料表面改性TiO₂/Ti光电极在可见光下光催化性能
• 2/Ti光电极在可见光下光电催化性能'>3.4.4 染料表面改性TiO₂/Ti光电极在可见光下光电催化性能
• 2/Ti光电极的表征'>3.4.5 染料表面改性TiO₂/Ti光电极的表征
• 2/Ti光电极的使用寿命'>3.4.6 染料表面改性TiO₂/Ti光电极的使用寿命
• 3.5 本章小结
• 2/Ti光电极光电催化氧化甲草胺'>第4章 染料光敏化TiO₂/Ti光电极光电催化氧化甲草胺
• 4.1 染料光敏化电极对甲草胺的降解研究
• 4.1.1 甲草胺的性质
• 4.1.2 改性电极对甲草胺溶液的吸附研究
• 4.1.3 外加偏压对甲草胺溶液的降解的影响
• 4.1.4 溶液pH值对甲草胺溶液的降解的影响
• 4.1.5 初始浓度对甲草胺溶液的降解的影响
• 4.1.6 甲草胺溶液的光电催化氧化和矿化度
• 4.2 甲草胺的光电催化氧化反应动力学的初步研究
• 4.2.1 外加偏压的影响
• 4.2.2 溶液初始pH值的影响
• 4.3 本章小结
• 第5章 光电催化氧化反应器的改进研究
• 5.1 光电反应器的改进
• 5.1.1 原光电反应器需要改进的方面
• 5.1.2 原光电反应器的改造
• 5.2 改进光电反应器的性能研究
• 5.2.1 曝气对于反应器性能的影响
• 5.2.2 电极数量对于反应器性能的影响
• 5.2.3 反应器改进前后的光催化降解
• 5.2.4 反应器改进前后的光催化降解
• 5.2.5 反应器改进前后的光电催化降解
• 5.3 改进光电反应器对甲草胺的降解
• 2/Ti光电极对甲草胺的光电催化'>5.3.1 紫外光源下纯TiO₂/Ti光电极对甲草胺的光电催化
• 2/Ti光电极对甲草胺的光电催化'>5.3.2 可见光下活性黄光敏化TiO₂/Ti光电极对甲草胺的光电催化
• 5.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的学术论文
• 致谢