论文摘要
针对工业废气中NO在NOx中的比例、水汽和氧气含量高的特点,本论文提出采用工艺简单、可实现NOx回收再利用的吸附法进行处理;由于NO难吸附,必须将NO部分氧化成NO2才可能获得较高的吸附量,因此寻找一种能将NO部分氧化成NO2、具有疏水性能和吸附量大的材料是关键。本论文在固定床中进行了多种材料吸附NOx的实验研究,筛选出高硅Na-ZSM-5分子筛为吸附剂兼催化剂,进一步考察其对NOx的吸附性能及吸附机理。主要的研究内容及结果如下:各种吸附剂对NOx的吸附性能测试结果表明,AC、H-ZSM-5和Na-ZSM-5分子筛对NOx都具有吸附性能;虽然AC具有较高的吸附量,但其抗水汽性较差;H-ZSM-5对NOx的吸附量较Na-ZSM-5分子筛低,因此疏水性好的高硅Na-ZSM-5分子筛较适合于工业废气中NOx的吸附处理。研究了各操作条件对Na-ZSM-5分子筛上NOx吸附性能的影响,结果显示,无氧存在时,NO穿透吸附量仅0.0034x10-3mol·g-1;高硅Na-ZSM-5分子筛通过将废气所含NOx中高达90%的NO部分地氧化为NO2,NOx穿透吸附量提高至0.34x10-3mol·g-1,相对于无氧存在时,吸附量提高了约100倍。在水汽环境下,水蒸汽的存在促进了NOx的吸附,分子筛通过高温加热法可以方便地实现再生,因而更具工业应用前景。随着硅铝比和反应温度的降低,NOx氧化度、空时、相对湿度和NO进口浓度的增加,NOx吸附量逐渐增加。NO2穿透时间随着温度升高,先增加后降低;随着空时、相对湿度和NO进口浓度的增加、硅铝比的减少而增加。根据原位红外表征结果与分析,本文提出NOx在Na-ZSM-5分子筛上的吸附机理如下:此机理可以很好的解释在Na-ZSM-5分子筛上的吸附过程。
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