掺杂及共掺杂TiO2的制备及其性能研究

掺杂及共掺杂TiO2的制备及其性能研究

论文摘要

TiO2在太阳能转换和存贮、自洁、有机污染物降解等方面引起广泛的关注。但由于其带隙较宽,只能吸收波长较短的紫外光,使得太阳能的利用率较低;离子掺杂可以在TiO2中引入捕获阱,使光激发产生的电子与空穴得到有效分离,减少光生电子和空穴的复合,从而提高光量子效率。本文采用溶胶-凝胶法制备了掺杂和共掺杂TiO2薄膜和粉末,制备的样品采用X射线衍射(XRD),紫外可见光谱(UV-Vis),扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线能谱(EDS)进行测试表征,并对甲基橙水溶液的降解动力学作了初步探讨。采用溶胶-凝胶法和浸渍提拉法制备了TiO2薄膜,系统地考察了反应物体积比、水的添加量、反应温度、热处理温度和热处理时间等工艺条件参数对TiO2薄膜的物相结构、光学性能及微观结构等方面的影响。结果表明,所制备的薄膜锐钛矿晶型较好,随着热处理温度的升高,晶粒有长大的趋势,透过性良好。经紫外光照射后, 450℃的样品的亲水性能最好,接触角为5°。对TiO2薄膜进行了钒掺杂改性,制备的样品均为锐钛矿相;随着掺杂量的增大,薄膜变得更加均匀,透过性良好;经紫外和可见光照射后,接触角均有下降,钒的掺杂量为1.46%,紫外光照射后,薄膜接触角下降到4°;钒的掺杂量为6.90%,可见光照射后薄膜的接触角下降到6°。通过正交实验对合成TiO2粉末工艺进行了优化,当反应物体积配比(钛酸丁酯︰无水乙醇︰硝酸︰水)为15︰45︰1.5︰1,反应温度40℃,热处理温度450℃,热处理时间2h时,紫外光下甲基橙溶液的降解率最好,2h降解率为82.1%。制备了掺钒、掺铌、钒氮共掺杂和铁氮共掺杂TiO2,样品可见光催化活性较纯TiO2提高1.5倍左右。钒、铌的掺杂抑制了金红石的产生,随着掺杂量的增大,锐钛矿(101)衍射峰强度降低;掺钒TiO2由近似球形的纳米粒子组成,掺杂铌的粒子呈现片状,均匀性、分散性相对较好,且粒径分布较窄,平均10nm左右;通过XPS发现,V、Nb5+P进入了TiO2的晶格;钒氮、铁氮共同引入对晶型转化有影响,共掺杂后漫反射光谱可红移至422nm左右;紫外可见光催化性能均有所提高。对不同掺铌TiO2降解甲基橙水溶液光催化氧化实验数据进行积分法处理,发现经一级拟合后的相关系数最好,表明掺铌TiO2对甲基橙光催化降解遵循一级反应动力学规律。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题的目的及意义
  • 2的性质'>1.2 TiO2的性质
  • 2的晶体结构'>1.2.1 TiO2的晶体结构
  • 2的能带结构'>1.2.2 TiO2的能带结构
  • 2薄膜表面超亲水性和TiO2粉末光催化原理'>1.3 TiO2薄膜表面超亲水性和TiO2粉末光催化原理
  • 2薄膜表面超亲水性原理'>1.3.1 TiO2薄膜表面超亲水性原理
  • 2粉末光催化原理'>1.3.2 TiO2粉末光催化原理
  • 1.4 改善亲水性的方法
  • 1.4.1 掺杂金属离子或非金属离子氧化物
  • 1.4.2 热致法
  • 1.4.3 引入有机化合物
  • 1.5 改善光催化性的方法
  • 1.5.1 半导体表面贵金属沉积
  • 1.5.2 过渡金属离子掺杂
  • 1.5.3 非金属的掺杂
  • 1.5.4 半导体复合
  • 1.5.5 半导体表面光敏化
  • 1.5.6 酸改性
  • 1.6 课题来源及主要研究内容
  • 第2章 实验材料及研究方法
  • 2.1 实验药品、材料与仪器
  • 2.1.1 实验药品材料
  • 2.1.2 实验的主要仪器
  • 2.2 样品的合成方案及表征手段
  • 2.2.1 样品的合成方案
  • 2.2.2 材料的表征手段
  • 2.2.3 样品的性能评价
  • 2的制备及其性能研究'>第3章 金属离子掺杂TiO2的制备及其性能研究
  • 2薄膜的制备及其超亲水性能的研究'>3.1 TiO2薄膜的制备及其超亲水性能的研究
  • 2薄膜制备工艺条件的优化'>3.1.1 TiO2薄膜制备工艺条件的优化
  • 2薄膜在不同热处理条件下的物相分析'>3.1.2 TiO2薄膜在不同热处理条件下的物相分析
  • 2薄膜紫外可见光谱分析'>3.1.3 TiO2薄膜紫外可见光谱分析
  • 2薄膜的表面形貌图'>3.1.4 TiO2薄膜的表面形貌图
  • 2薄膜的超亲水性'>3.1.5 TiO2薄膜的超亲水性
  • 2粉末的制备及其光催化性能研究'>3.2 TiO2粉末的制备及其光催化性能研究
  • 2粉末的正交实验'>3.2.1 TiO2粉末的正交实验
  • 2粉末在不同热处理温度下的物相分析'>3.2.2 TiO2粉末在不同热处理温度下的物相分析
  • 2粉末的漫反射光谱分析'>3.2.3 TiO2粉末的漫反射光谱分析
  • 2粉末的表面形貌'>3.2.4 TiO2粉末的表面形貌
  • 2粉末的光催化性能'>3.2.5 TiO2粉末的光催化性能
  • 2复合薄膜的制备及其超亲水性能研究'>3.3 掺钒TiO2复合薄膜的制备及其超亲水性能研究
  • 2薄膜的物相分析'>3.3.1 掺钒TiO2薄膜的物相分析
  • 2薄膜的紫外可见光谱分析'>3.3.2 掺钒TiO2薄膜的紫外可见光谱分析
  • 2薄膜的表面形貌图'>3.3.3 掺钒TiO2薄膜的表面形貌图
  • 2薄膜元素组成分析'>3.3.4 掺钒TiO2薄膜元素组成分析
  • 2薄膜的超亲水性'>3.3.5 掺钒TiO2薄膜的超亲水性
  • 2粉末的制备及其表征'>3.4 掺钒TiO2粉末的制备及其表征
  • 2粉末的物相分析'>3.4.1 掺钒TiO2粉末的物相分析
  • 2粉末的元素组成分析'>3.4.2 掺钒TiO2粉末的元素组成分析
  • 2粉末的表面形貌'>3.4.3 掺钒TiO2粉末的表面形貌
  • 2粉末的制备及其光催化性能研究'>3.5 掺铌TiO2粉末的制备及其光催化性能研究
  • 2粉末的物相分析'>3.5.1 掺铌TiO2粉末的物相分析
  • 2粉末的漫反射光谱分析'>3.5.2 掺铌TiO2粉末的漫反射光谱分析
  • 2粉末的表面形貌'>3.5.3 掺铌TiO2粉末的表面形貌
  • 2粉末的元素组成分析'>3.5.4 掺铌TiO2粉末的元素组成分析
  • 2粉末的光催化性能'>3.5.5 掺铌TiO2粉末的光催化性能
  • 3.5.6 甲基橙溶液降解动力学初步探讨
  • 3.6 本章小结
  • 2光催化剂的制备及其性能研究'>第4章 共掺杂TiO2光催化剂的制备及其性能研究
  • 2粉末的制备及其光催化性能研究'>4.1 钒氮共掺杂TiO2粉末的制备及其光催化性能研究
  • 2粉末的结构分析'>4.1.1 钒氮共掺杂TiO2粉末的结构分析
  • 2粉末漫反射光谱分析'>4.1.2 钒氮共掺杂TiO2粉末漫反射光谱分析
  • 2粉末表面形貌'>4.1.3 钒氮共掺杂TiO2粉末表面形貌
  • 2粉末光催化性能'>4.1.4 钒氮共掺杂TiO2粉末光催化性能
  • 2粉末的制备及其光催化性能研究'>4.2 铁氮共掺杂TiO2粉末的制备及其光催化性能研究
  • 2粉末结构分析'>4.2.1 铁氮共掺杂TiO2粉末结构分析
  • 2粉末的漫反射光谱分析'>4.2.2 铁氮共掺杂TiO2粉末的漫反射光谱分析
  • 2粉末的表面形貌'>4.2.3 铁氮共掺杂TiO2粉末的表面形貌
  • 2粉末光催化性能'>4.2.4 铁氮共掺杂TiO2粉末光催化性能
  • 4.3 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表的学术论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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