本文主要研究内容
作者程文敏,夏文生,万惠霖（2019）在《氧化镧表面反应性对甲烷和氧分子活化的影响》一文中研究指出：以氧化镧催化剂在甲烷氧化偶联(OCM)反应中的结构敏感性实验研究为基础,采用周期性密度泛函理论(DFT)计算研究氧化镧(001),(110)和(100) 3个晶面及OCM反应物分子甲烷和氧在其上的吸附、活化和解离.结果表明,氧化镧(001),(110)和(100) 3个晶面的表面能大小顺序为(110)>(100)>(001),3个晶面的价带和导带间隙大小顺序为(110)<(100)<(001),即(001)是3个晶面中最稳定的晶面,而(110)则是最活泼的晶面.甲烷分子在氧化镧(001),(110)和(100)晶面上的吸附很弱(～0. 03 e V),H—CH3解离吸附能分别为2. 16,0. 68和0. 90 e V,解离反应的难易性与晶面的活性顺序一致;而氧分子在氧化镧(001),(110)和(100)晶面上的分子吸附能分别为-0. 04,-0. 31和-0. 12 e V,解离吸附能分别为1. 22,0. 53和1. 52e V,即氧化镧晶面结构对氧分子吸附具有明显的影响,其中,(001)晶面上吸附最弱,(110)晶面上吸附最强,以致O—O在(110)晶面上可以较低能垒(0. 53 e V)解离,形成亲电的过氧物种.由于氧分子在氧化镧表面的吸附较甲烷分子强,因此,氧化镧在OCM反应中结构敏感性应与氧分子的吸附和活化密切相关.甲烷和氧分子在氧化镧表面上活化的本质源自于电子自表面流向甲烷和氧分子的反键轨道,且表面结构的改变会导致不同强度的电子流动驱动.
Abstract
yi yang hua lan cui hua ji zai jia wan yang hua ou lian (OCM)fan ying zhong de jie gou min gan xing shi yan yan jiu wei ji chu ,cai yong zhou ji xing mi du fan han li lun (DFT)ji suan yan jiu yang hua lan (001),(110)he (100) 3ge jing mian ji OCMfan ying wu fen zi jia wan he yang zai ji shang de xi fu 、huo hua he jie li .jie guo biao ming ,yang hua lan (001),(110)he (100) 3ge jing mian de biao mian neng da xiao shun xu wei (110)>(100)>(001),3ge jing mian de jia dai he dao dai jian xi da xiao shun xu wei (110)<(100)<(001),ji (001)shi 3ge jing mian zhong zui wen ding de jing mian ,er (110)ze shi zui huo po de jing mian .jia wan fen zi zai yang hua lan (001),(110)he (100)jing mian shang de xi fu hen ruo (～0. 03 e V),H—CH3jie li xi fu neng fen bie wei 2. 16,0. 68he 0. 90 e V,jie li fan ying de nan yi xing yu jing mian de huo xing shun xu yi zhi ;er yang fen zi zai yang hua lan (001),(110)he (100)jing mian shang de fen zi xi fu neng fen bie wei -0. 04,-0. 31he -0. 12 e V,jie li xi fu neng fen bie wei 1. 22,0. 53he 1. 52e V,ji yang hua lan jing mian jie gou dui yang fen zi xi fu ju you ming xian de ying xiang ,ji zhong ,(001)jing mian shang xi fu zui ruo ,(110)jing mian shang xi fu zui jiang ,yi zhi O—Ozai (110)jing mian shang ke yi jiao di neng lei (0. 53 e V)jie li ,xing cheng qin dian de guo yang wu chong .you yu yang fen zi zai yang hua lan biao mian de xi fu jiao jia wan fen zi jiang ,yin ci ,yang hua lan zai OCMfan ying zhong jie gou min gan xing ying yu yang fen zi de xi fu he huo hua mi qie xiang guan .jia wan he yang fen zi zai yang hua lan biao mian shang huo hua de ben zhi yuan zi yu dian zi zi biao mian liu xiang jia wan he yang fen zi de fan jian gui dao ,ju biao mian jie gou de gai bian hui dao zhi bu tong jiang du de dian zi liu dong qu dong .
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自高等学校化学学报的程文敏,夏文生,万惠霖，发表于刊物高等学校化学学报2019年05期论文，是一篇关于氧化镧论文,甲烷论文,结构敏感性论文,密度泛函理论论文,高等学校化学学报2019年05期论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自高等学校化学学报2019年05期论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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