磁可分纳米TiO2催化剂的制备及其光催化性能的研究

论文摘要

具有光催化活性的锐钛矿型纳米TiO2,近年来作为一种新型环境功能材料被广泛用于废水处理中。但是,悬浮态TiO2存在着回收困难等问题,使废水处理运行成本提高。磁性纳米粒子在临界尺寸以下具有超顺磁性,在引入外磁场条件下,磁性纳米材料会随着强磁场的走向做定向移动。基于此,以超顺磁性纳米粒子为载体,将纳米TiO2固载在载体表面制成的磁性光催化剂能均匀地分散在反应液中,并保持较高的光催化活性,还能在外加磁场作用下实现催化剂的分离回收和重复利用,从而解决催化剂分离困难的问题,提高催化剂的使用效率。本论文采用稳定的Fe3O4磁流体中的超顺磁性Fe3O4纳米粒子作为磁核,采用St?ber法在Fe3O4纳米粒子表面包覆SiO2,制成超顺磁性Fe3O4/SiO2（FS）载体,并通过回流活化的方式对FS载体进行改性;根据钛酸丁酯（TNBT）水解产生的羟基能够和FS载体表面富含的羟基键合的原理,通过溶胶-凝胶法在FS载体表面固载纳米TiO2催化剂,制备出粒度均匀、尺寸均一、光催化性能和磁响应性能良好的具有“核-壳”结构的磁可分纳米TiO2催化剂（FS-TiO2）;对催化剂的制备条件进行优化,得出TiO2理论固载量为44%时,使FS-TiO2催化剂具有较高光催化活性的制备条件为:制备时间2小时,pH为5,乙醇/水摩尔比为6:1。同时发现,对磁性FS载体改性后,能够增加FS载体表面Si-OH的数量,在一定程度上提高了TiO2光催化剂的实际固载量,并实现TiO2光催化剂在载体表面的稳定固载。通过FS-TiO2催化剂对普施安染料的降解评价其光催化性能;通过XRD、SEM、TEM、FTIR、XPS、UV-DRS、VSM等表征手段分析其物性。采用制备的磁可分纳米FS-TiO2催化剂对普施安（PR）染料进行光催化降解试验,并探讨该催化剂降解普施安染料溶液的操作条件。试验结果表明,FS-TiO2催化剂对PR溶液具有高效的降解能力,光催化对普施安（PR）的理想操作条件为温度17-180C、pH值1.0、催化剂投加量30mg、PR溶液浓度10mg/L。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 2 材料的光催化机理及应用'>1.1 纳米TiO₂材料的光催化机理及应用
• 2 的光催化机理'>1.1.1 TiO₂的光催化机理
• 1.1.2 影响光催化反应性能的因素
• 2 的催化应用'>1.1.3 纳米TiO₂的催化应用
• 2 纳米粒子的固载化研究'>1.2 TiO₂纳米粒子的固载化研究
• 1.2.1 催化剂载体的选择
• 2光催化剂在Fe₃O₄/SiO₂ 载体上的固载'>1.2.2 TiO₂光催化剂在Fe₃O₄/SiO₂载体上的固载
• 1.3 磁可分光催化剂的研究现状
• 1.4 本课题的研究目的和意义与研究内容
• 1.4.1 本课题的研究目的和意义
• 1.4.2 本课题的主要研究内容
• 1.4.3 本课题的创新性
• 1.5 课题来源
• 第2章 实验部分
• 2.1 实验仪器和主要试剂
• 2.1.1 实验仪器
• 2.1.2 主要试剂
• 2.2 实验原理
• 2 的形成机理'>2.2.1 SiO₂的形成机理
• 2 的形成原理'>2.2.2 TiO₂的形成原理
• 2.3 样品的制备
• 2.3.1 FS 载体的制备
• 2 催化剂的制备'>2.3.2 磁可分纳米TiO₂催化剂的制备
• 2 光催化剂的制备'>2.3.3 纯相TiO₂光催化剂的制备
• 2.4 光催化降解实验－催化剂光催化性能评价
• 2.4.1 有机污染物的选择及标准曲线的确定
• 2.4.2 光催化反应装置
• 2.4.3 光催化实验设计
• 2.4.4 催化剂参比标准物质Degussa P25
• 2.5 表征方法和仪器
• 2.5.1 X 射线衍射分析（XRD）
• 2.5.2 元素含量分析（ICP）
• 2.5.3 扫描电镜分析（SEM）
• 2.5.4 傅立叶光谱分析（FTIR）
• 2.5.5 紫外可见漫反射光谱分析（UV-DRS）
• 2.5.6 比表面－孔径分析（BET）
• 2.5.7 透射电镜分析（TEM）
• 2.5.8 磁性分析（VSM）
• 2.5.9 X 射线光电子能谱分析（XPS）
• 2催化剂固载的影响'>第3章 FS 载体的改性对TiO₂催化剂固载的影响
• 3.1 实验部分
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 FS 载体的SEM 和EDX 分析
• 3.2.2 FS 载体的XRD 分析
• 3.2.3 FS 载体的磁性分析
• 3.2.4 FS 载体的XPS 分析
• 3.2.5 FS 载体的FTIR 分析
• 2 催化剂的影响'>3.2.6 FS 载体改性前后对FS-TiO₂催化剂的影响
• 3.3 本章小结
• 2催化剂的制备及表征'>第4章 磁可分纳米FS-TiO₂催化剂的制备及表征
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 制备时间的考察
• 4.1.2 pH 值的考察
• 4.1.3 TNBT 添加量的考察
• 4.1.4 乙醇/水比（摩尔比）的考察
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 优化条件的确定
• 2 催化剂的表征'>4.2.2 优化制备条件后FS-TiO₂催化剂的表征
• 2 催化剂的重复利用性能'>4.2.3 FS-TiO₂催化剂的重复利用性能
• 2 催化剂的催化性能评价'>4.2.4 FS-TiO₂催化剂的催化性能评价
• 4.3 本章小结
• 2催化剂对普施安染料的降解性能及作用条件优化'>第5章 磁可分纳米FS-TiO₂催化剂对普施安染料的降解性能及作用条件优化
• 5.1 实验部分
• 5.1.1 空白实验
• 5.1.2 光催化反应条件的优化
• 5.2 结果与讨论
• 5.2.1 光催化反应温度对PR 溶液脱色率的影响
• 5.2.2 光催化pH 值对PR 溶液脱色率的影响
• 5.2.3 光催化剂投加量对PR 溶液脱色率的影响
• 5.3 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间所发表的学术论文
• 致谢