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Mn-Fe-Ce/TiO2低温催化还原NO的性能及成型研究

2020-12-01阅读(101)

Mn-Fe-Ce/TiO2低温催化还原NO的性能及成型研究

论文摘要

氮氧化物（NOx）是大气的主要污染物之一。选择性催化还原（SCR,Selective Catalytic Reduction）技术是目前最好的烟气NOx脱除方法,其现有的催化剂必须操作于350℃以上。低温SCR催化剂的开发有利于削减操作成本以及便于将SCR装置与我国现有锅炉匹配,而低温SCR催化剂开发的关键在于催化剂的低温抗SO2和H2O毒化性能。从目前的研究成果看,Mn基催化剂拥有优良的低温活性,并显示出一定的抗毒能力。本课题组前期工作研制出的Mn-Ce/TiO2催化剂也证实了这点。为此,本工作的主要方向为研究和开发新型低温高活性和高抗水硫中毒能力Mn基催化剂。采用浸渍法制备了Mn-Fe-Ce/TiO2,研究了其组分配比、焙烧温度等制备条件和NO进口浓度、空速、O2含量、NH3/NO摩尔比等操作条件对Mn-Fe-Ce/TiO2上NH3低温还原NO活性的影响,并探讨了H2O、SO2对其活性的影响。结果表明,Mn:Fe:Ce摩尔比为5:2:4、500℃下焙烧的Mn-Fe-Ce/TiO2在无H2O、SO2,反应温度为130℃时,NO转化率接近98%。Fe的加入大大提高了催化剂的单独抗水和同时抗硫抗水性能,130℃下,体积分数10%的H2O对该催化剂的活性基本没有影响,转化率保持在96%以上;通硫、水后的400min内,活性仅从99.9%下降至97%。单独通入SO2时,该催化剂中毒程度较深,且中毒后活性不可恢复。NH3和NO的暂态响应实验结果表明,在Mn-Fe-Ce/TiO2上进行的SCR反应符合Eley-Rideal机理。采用溶胶-凝胶法负载TiO2到蜂窝陶瓷上,活性组分同时浸渍的方法负载活性组分,以负载方式为“TiO2-活性组分-TiO2-活性组分”的催化剂效果最佳,在无H2O和SO2,160℃便能达到90%左右的脱氮效率,且仍然有很好的抗水性能。采用了X射线衍射（XRD）、比表面积测试（BET）、红外光谱测试（IR）等手段对催化剂进行了表征,对其中毒机理进行了比较深入的探讨。从研究结果看,催化剂中毒主要还是因为催化剂本身金属氧化物被硫酸盐化。然而,以其很好的低温活性和抗水性能,该催化剂有望应用于基本不含SO2的燃气锅炉烟气和不含SO2的硝酸尾气等NOx工业废气的低温脱硝。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • x的性质、形成及其对环境的危害'>1.1 NOx的性质、形成及其对环境的危害
  • x的催化去除技术'>1.2 NOx的催化去除技术
  • x的直接催化分解'>1.2.1 NOx的直接催化分解
  • x的催化氧化'>1.2.2 NOx的催化氧化
  • x的催化还原'>1.2.3 NOx的催化还原
  • 1.3 低温选择性催化还原催化剂的研究现状
  • 1.4 本课题的提出主要研究内容
  • 第2章 催化剂的制备及优化
  • 2.1 实验试剂及器材
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.3 催化剂的活性评价
  • 2.4 催化剂的优化
  • 2.4.1 不同锰前驱盐选择的比较
  • 2.4.2 不同配比催化剂的SCR 活性
  • 2.4.3 不同焙烧温度的影响
  • 2.5 本章小结
  • 第3章 催化剂性能研究及机理分析
  • 3.1 操作条件对催化剂的影响及分析
  • 3.1.1 进口NO 浓度的影响
  • 3.1.2 空间速度对活性的影响
  • 2 含量对活性的影响'>3.1.3 O2含量对活性的影响
  • 3/NO 比对活性的影响'>3.1.4 NH3/NO 比对活性的影响
  • 3.1.5 温度对活性的影响
  • 3.1.6 综合条件实验
  • 3.2 催化还原动力学初步分析
  • 2 催化剂上SCR 反应机理预测'>3.2.1 Mn-Fe-Ce/TiO2 催化剂上SCR 反应机理预测
  • 3 浓度对反应速率的影响'>3.2.2 NH3浓度对反应速率的影响
  • 3.2.3 NO 浓度对反应速率的影响
  • 2 浓度对反应速率的影响'>3.2.4 O2浓度对反应速率的影响
  • 3.2.5 反应活化能
  • 3.2.6 外扩散的影响
  • 3.2.7 内扩散的影响
  • 3.2.8 讨论
  • 3.3 暂态响应实验及反应机理分析
  • 3 的暂态响应实验'>3.3.1 NH3的暂态响应实验
  • 3.3.2 NO 的暂态响应实验
  • 3.4 本章小结
  • 第4章 催化剂抗毒化性能及机理研究
  • 2O 毒化性能'>4.1 抗H2O 毒化性能
  • 2 毒化性能'>4.2 抗SO2毒化性能
  • 2O、SO2 毒化性能'>4.3 同时抗H2O、SO2毒化性能
  • 4.4 中毒催化剂的再生实验
  • 4.5 本章小结
  • 第5章 蜂窝陶瓷催化剂的成型研究
  • 5.1 蜂窝陶瓷催化剂的制备
  • 5.2 催化剂的优化
  • 5.2.1 催化剂载体负载方法的选择
  • 5.2.2 活性组分的负载顺序考察
  • 5.2.3 载体与活性组分的搭配
  • 5.2.4 负载层数的影响
  • 5.3 催化剂的抗毒性能
  • 2O 对NO 转化率的影响'>5.3.1 H2O 对NO 转化率的影响
  • 2 对NO 转化率的影响'>5.3.2 SO2 对NO 转化率的影响
  • 2O、SO2 同时存在对NO 转化率的影响'>5.3.3 H2O、SO2 同时存在对NO 转化率的影响
  • 5.4 本章小结
  • 结论与展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 附录：攻读硕士学位期间已公开发表的论文

    • 相关论文文献

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