本文主要研究内容
作者唐皓（2019）在《氧气—苯制苯酚的催化剂制备及其催化性能研究》一文中研究指出：苯酚是一种用途广泛的化工原料,在工业、农业、医药等行业都有着重要的应用。目前,工业上近90%的苯酚都是通过异丙苯三步法生产,该方法以苯和丙烯为原料,通过三步合成苯酚,但该方法存在工艺流程过长,副产物丙酮的价格影响苯酚生产成本,有含酚废水等缺点。因此,开发苯酚的绿色制备方法成为了研究热点。以氧气作为氧化剂直接氧化苯制备苯酚,该反应具备流程短、原子利用率高、成本低等优点,符合绿色化学的要求。所以,氧气氧化苯制备苯酚具有重要的理论和现实意义。本论文针对氧气直接氧化苯制备苯酚,主要进行了以下研究。以VO（acac）2作为钒源,以植酸作为碳源,通过煅烧法制备了钒-碳催化剂VxOy/C,对制备条件进行了优化。在催化剂制备过程中加入了不同载体,制备了一系列催化剂VxOy/AC（活性炭）、VxOy/C3N4（氮化碳）、VxOy/MWCNTS（多壁碳纳米管）、VxOy/BENT（膨润土）。通过XRD、FT-IR、SEM、XPS、Raman、ICP、N2-吸附/脱附等对催化剂进行了表征;考察了钒-碳催化剂对氧气氧化苯制备苯酚的催化性能,优化了反应条件:1.0 mL苯,100 mg催化剂,0.4 g抗坏血酸,3.0 mL 70%（V/V）乙酸溶液,3.0 MPa O2,反应温度80℃,反应时间2 h,苯酚的选择性和产率为42.7%和6.1%;以VxOy/AC为催化剂,苯酚的选择性和产率分别提高至了77.0%和10.9%;通过H2O2滴定实验证明反应过程中有H2O2生成,并通过控制实验研究了催化反应机理。氧气氧化苯制备苯酚的反应体系中,一般需要过渡金属催化剂与还原剂。为了改善这些缺点,本论文开发了非金属催化剂,并且无需还原剂就可以催化氧气氧化苯制备苯酚。利用对苯醌和不同胺源制备了一系列非金属催化剂QAPs,分别为QAP-E（乙二胺）、QAP-D（丙二胺）、QAP-H（己二胺）、QAP-DB（邻苯二胺）、QAP-M（三聚氰胺）。通过XRD、FT-IR、SEM、XPS、EA、N2-吸附/脱附等对催化剂进行了表征;考察了在无还原剂条件下,催化剂在氧气氧化苯制备苯酚的催化性能。以QAP-E为催化剂,优化了反应条件:0.5 mL苯,100 mg催化剂,0.4 g LiOAc,3.0 mL 70%（V/V）乙酸溶液,3.0 MPa O2,120℃反应24 h,苯酚的产率达到13.1%。以QAP-H为催化剂进行反应,苯酚产率可达到15.9%,达到了和金属催化剂相当的水平。以QAP-E为催化剂,通过控制实验和催化剂表征结果,研究了非金属催化剂QAPs催化氧气氧化苯制备苯酚的可能机理。
Abstract
ben fen shi yi chong yong tu an fan de hua gong yuan liao ,zai gong ye 、nong ye 、yi yao deng hang ye dou you zhao chong yao de ying yong 。mu qian ,gong ye shang jin 90%de ben fen dou shi tong guo yi bing ben san bu fa sheng chan ,gai fang fa yi ben he bing xi wei yuan liao ,tong guo san bu ge cheng ben fen ,dan gai fang fa cun zai gong yi liu cheng guo chang ,fu chan wu bing tong de jia ge ying xiang ben fen sheng chan cheng ben ,you han fen fei shui deng que dian 。yin ci ,kai fa ben fen de lu se zhi bei fang fa cheng wei le yan jiu re dian 。yi yang qi zuo wei yang hua ji zhi jie yang hua ben zhi bei ben fen ,gai fan ying ju bei liu cheng duan 、yuan zi li yong lv gao 、cheng ben di deng you dian ,fu ge lu se hua xue de yao qiu 。suo yi ,yang qi yang hua ben zhi bei ben fen ju you chong yao de li lun he xian shi yi yi 。ben lun wen zhen dui yang qi zhi jie yang hua ben zhi bei ben fen ,zhu yao jin hang le yi xia yan jiu 。yi VO（acac）2zuo wei fan yuan ,yi zhi suan zuo wei tan yuan ,tong guo duan shao fa zhi bei le fan -tan cui hua ji VxOy/C,dui zhi bei tiao jian jin hang le you hua 。zai cui hua ji zhi bei guo cheng zhong jia ru le bu tong zai ti ,zhi bei le yi ji lie cui hua ji VxOy/AC（huo xing tan ）、VxOy/C3N4（dan hua tan ）、VxOy/MWCNTS（duo bi tan na mi guan ）、VxOy/BENT（peng run tu ）。tong guo XRD、FT-IR、SEM、XPS、Raman、ICP、N2-xi fu /tuo fu deng dui cui hua ji jin hang le biao zheng ;kao cha le fan -tan cui hua ji dui yang qi yang hua ben zhi bei ben fen de cui hua xing neng ,you hua le fan ying tiao jian :1.0 mLben ,100 mgcui hua ji ,0.4 gkang huai xie suan ,3.0 mL 70%（V/V）yi suan rong ye ,3.0 MPa O2,fan ying wen du 80℃,fan ying shi jian 2 h,ben fen de shua ze xing he chan lv wei 42.7%he 6.1%;yi VxOy/ACwei cui hua ji ,ben fen de shua ze xing he chan lv fen bie di gao zhi le 77.0%he 10.9%;tong guo H2O2di ding shi yan zheng ming fan ying guo cheng zhong you H2O2sheng cheng ,bing tong guo kong zhi shi yan yan jiu le cui hua fan ying ji li 。yang qi yang hua ben zhi bei ben fen de fan ying ti ji zhong ,yi ban xu yao guo du jin shu cui hua ji yu hai yuan ji 。wei le gai shan zhe xie que dian ,ben lun wen kai fa le fei jin shu cui hua ji ,bing ju mo xu hai yuan ji jiu ke yi cui hua yang qi yang hua ben zhi bei ben fen 。li yong dui ben kun he bu tong an yuan zhi bei le yi ji lie fei jin shu cui hua ji QAPs,fen bie wei QAP-E（yi er an ）、QAP-D（bing er an ）、QAP-H（ji er an ）、QAP-DB（lin ben er an ）、QAP-M（san ju qing an ）。tong guo XRD、FT-IR、SEM、XPS、EA、N2-xi fu /tuo fu deng dui cui hua ji jin hang le biao zheng ;kao cha le zai mo hai yuan ji tiao jian xia ,cui hua ji zai yang qi yang hua ben zhi bei ben fen de cui hua xing neng 。yi QAP-Ewei cui hua ji ,you hua le fan ying tiao jian :0.5 mLben ,100 mgcui hua ji ,0.4 g LiOAc,3.0 mL 70%（V/V）yi suan rong ye ,3.0 MPa O2,120℃fan ying 24 h,ben fen de chan lv da dao 13.1%。yi QAP-Hwei cui hua ji jin hang fan ying ,ben fen chan lv ke da dao 15.9%,da dao le he jin shu cui hua ji xiang dang de shui ping 。yi QAP-Ewei cui hua ji ,tong guo kong zhi shi yan he cui hua ji biao zheng jie guo ,yan jiu le fei jin shu cui hua ji QAPscui hua yang qi yang hua ben zhi bei ben fen de ke neng ji li 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自陕西科技大学的唐皓，发表于刊物陕西科技大学2019-07-15论文，是一篇关于苯羟基化论文,制备苯酚论文,氧气氧化论文,催化剂论文,非金属催化论文,陕西科技大学2019-07-15论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自陕西科技大学2019-07-15论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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