纳米粒子催化马来酰亚胺加聚反应实验及理论研究

论文摘要

本文选用纳米粒子作为催化剂,催化马来酰亚胺系列化合物的聚合反应。第一部分主要是在实验条件下对纳米粒子催化马来酸酐及马来酰亚胺系列均聚反应进行研究。探讨了纳米粒子催化马来酸酐本体和溶液聚合,通过正交实验筛选出了最佳反应条件。研究了纳米粒子催化马来酰亚胺的溶液聚合反应,发现随着催化剂用量和温度的增加催化效果增加。纳米粒子的催化效果普遍优于传统催化剂,其中纳米二氧化钛、氧化镁的催化效果好于其他纳米粒子。通过对比不同处理方式的催化效果,综合分析纳米粒子的催化机理。第二部分运用量子化学计算方法对马来酰亚胺系列化合物的几何构型、电荷分布、热力学性质进行分析,讨论溶剂化条件对各构型的影响。寻找到催化过程中链引发阶段的过渡态结构,证明了催化过程为阴离子聚合反应,并通过对比N-取代马来酰亚胺的单体、二聚体及三聚体的结构和性质,初步分析聚合过程链增长阶段的化合物结构和性质变化。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 目录
• 1 引言
• 1.1 选题背景
• 1.2 国内外研究现状
• 1.2.1 纳米粒子催化剂的研究现状
• 1.2.2 纳米粒子在高聚物中的应用
• 1.2.3 量子化学计算
• 1.3 本文的主要工作
• 2 纳米粒子催化马来酸酐聚合
• 2.1 马来酸酐的本体聚合
• 2.1.1 实验方法
• 2.1.2 结果讨论
• 2.1.3 本体聚合产物表征
• 2.2 马来酸酐的溶液聚合
• 2.2.1 实验方法
• 2.2.2 结果讨论
• 2.2.3 溶液聚合产物表征
• 2.3 本章小结
• 3 纳米粒子催化双马来酰亚胺溶液聚合
• 3.1 实验方法
• 3.1.1 主要药品和仪器
• 3.1.2 合成方法
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 纳米二氧化钛对双马来酰亚胺聚合的催化作用
• 3.2.2 纳米氧化镁对双马来酰亚胺聚合的催化作用
• 3.2.3 其它纳米粒子对双马来酰亚胺聚合的催化作用
• 3.3 聚合产物表征
• 3.4 本章小结
• 4 N-取代马来酰亚胺的制备与聚合
• 4.1 N-取代马来酰亚胺的制备
• 4.1.1 实验方法
• 4.1.2 产物的表征
• 4.2 纳米粒子催化N-取代马来酰亚胺的溶液聚合
• 4.2.1 实验方法
• 4.2.2 结果讨论
• 4.2.3 聚合产物表征
• 4.3 本章小结
• 5 纳米粒子催化马来酰亚胺反应机理研究
• 5.1 实验研究
• 5.1.1 双马来酰亚胺溶液聚合现象解释
• 5.1.2 碱处理纳米粒子的结构表征
• 5.2 理论探讨
• 5.2.1 量子化学计算方法
• 5.2.2 量子化学计算结果讨论
• 5.3 本章小结
• 6 N-取代马来酰亚胺单体及其聚合物的理论计算
• 6.1 计算方法
• 6.2 结果讨论
• 6.2.1 N-（4-磺酸苯基）马来酰亚胺阴离子及其二聚体的量化计算
• 6.2.2 N-（4-羧基苯基）马来酰亚胺及其二聚体的量化计算
• 6.2.3 N-（4-羟基苯基）马来酰亚胺及其二聚体的量化计算
• 6.2.4 N-乙酸基马来亚胺及其二聚体、三聚体的量化计算
• 6.3 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢