自组装纳滤膜的制备及性能研究

自组装纳滤膜的制备及性能研究

论文摘要

聚电解质层层自组装多层膜是在带电荷的基膜上交替沉积不同聚电解质实现的。这种制膜方法能将单层膜的厚度控制在纳米级别,可根据需要改变多层膜的电荷密度及活性层的组成,能制备出通量和截留性能较好的分离膜。在制备过程中又因为动态制备能在较少层数下制备出性能较好的NF膜而逐渐引起人们的关注。本研究分别选用聚苯乙烯磺酸钠(PSS)和聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDADMAc)为阴、阳离子聚电解质,以聚砜(PS)超滤膜为基膜,考察了静态、动态以及动静结合三种自组装制备方式,并利用扫描电镜(SEM)、原子力显做镜(AFM)、红外全反射(ATR.FTIR)、流动电位、接触角等表征手段以及膜的分离性能测试深入探讨了层层自组装的机理。在静态制备过程中,首先考察了不同基膜的影响,筛选出比较适宜制备多层聚电解质自组装纳滤膜的基膜。其次考察了不同类型、不同浓度的支撑电解质对多层膜性能的影响,结果表明支撑电解质选用O 5m01/L.的Nacl时制备的膜性能较优。SEM和AFM分析表明,所制备的自组装纳滤膜膜面光滑,粗糙度较小仅为10.15nm。ATR.FTIR谱图中1033cm-1处磺酸根的特征吸收峰随双层数的增大而逐渐增大,表明在Ps基膜上发生了聚电解质层层自组装过程。所制备的自组装膜面的zeta电位值和接触角分别随制备层数呈有规律的交替变化,也反映了正负聚电解质的交替组装。静态组装的(PDADMAc/Pss)5在1 OMPa下对2g/L.Na2S04的截留率可达93%,溶液通量保持在60Lm2h左右;对2g/L Nacl的截留率仅为13%左右,溶液通量达80L/m2h。说明对不同价态的离子具有很好的选择分离能力。在动态制备过程中,首先考察了制备压力和支撑电解质的类型及浓度的影响,表明沉积压力为O 2MPa、以O.5m01/L的Mgcl2为支撑电解质时制备出的多层膜具有较好的截留性能。其次,考察了沉积顺序的影响,表明首层沉积PDADMAc时所制备的(PDADMAC/PSS)多层膜受溶液中支撑电解质的影响较小,具有很好的亲水性,其接触角明显小于首层沉积Pss所制备的(PSS/PDADMAc)多层膜。再次,考察沉积过程中制备通量的变化和阻力分析,表明前两个双层的沉积是制备过程中的关键。AFM、sEM分析表明,相比于静态沉积其表面光滑型略差,四个双层膜的粗糙度已经达到18 11nm左右。动态制备的(PDADMAC/PSS)4在1.0MPa下对Na2SO4的截留率达90%,溶液通量约56/m2h,与静态5个双层的膜性能相近。结合静态制备膜的光滑性和动态沉积速度较快的优点,开展了动静结合层层自组装纳滤膜的研制。研究表明动态沉积第一层聚电解质PDADMAc能使基膜表面带上很高的正电荷,从而确保了阴阳离子聚电解质的交替自组装。sEM、接触角的值均反映出了动静结合制膜的致密性和良好的亲水性,AFM表明其粗糙度仅为5.92nm左右。动静结合最优条件下制备的(PDADMAC/PSS)3在1 0MPa下对2G/LNa2SO4的截留率可达90%,溶液通量保持在50~60L/m2h。三种制备方式对比表明动静结合的沉积速度快于动态和静态,且能在较少层数下制备出性能较高的纳滤膜。动态、动静结合阻力分析表明制备过程中阻力增加趋势基本相同,即膜增长趋势与制备方式关系不大。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 前言
  • 1.2 纳滤膜制备的研究现状
  • 1.3 自组装制膜技术
  • 1.3.1 自组装成膜技术原理
  • 1.3.2 静电层层自组装膜的基本原理
  • 1.3.3 静电自组装成膜技术的表征
  • 1.4 聚电解质层层自组装技术在分离膜制备中的研究
  • 1.4.1 聚电解质溶液性质的影响
  • 1.4.2 膜的杂化对膜性质的影响
  • 1.4.3 基膜性质的影响
  • 1.4.4 制备方式的研究
  • 1.5 自组装制备过程中荷电性能的研究
  • 1.6 课题的研究目的与意义
  • 第二章 实验方法及装置
  • 2.1 实验试剂与仪器
  • 2.1.1 实验所用试剂与材料
  • 2.1.2 实验所用仪器
  • 2.2 聚电解质溶液的配制
  • 2.3 基膜预处理
  • 2.3.1 甘油处理
  • 2.3.2 乙醇处理
  • 2.3.3 十二烷基磺酸钠处理
  • 2.4 聚电解质多层膜性能评价表征
  • 2.4.1 截留率测定
  • 2.4.2 流动电位测定
  • 2.4.3 通量即时测定
  • 第三章 静态制备聚电解质多层膜
  • 3.1 静态层层自组装纳滤膜的制备
  • 3.2 静态制备过程中的影响因素
  • 3.2.1 基膜对静态层层自组装纳滤膜的影响
  • 3.2.2 支撑电解质类型对自组装PDADMAC/PSS纳滤膜的影响
  • 3.2.3 支撑电解质的浓度对自组装膜性能的影响
  • 3.3 静态自组装膜的表征
  • 3.3.1 膜表面形貌、粗糙度分析
  • 3.3.2 红外谱图表征
  • 3.3.3 自组装PDADMAC/PSS膜的荷电性能
  • 3.3.4 制备过程中接触角的变化
  • 3.4 小结
  • 第四章 动态层层自组装制备聚电解质多层膜
  • 4.1 动态层层自组装纳滤膜的制备
  • 4.2 首层基于范德华力动态制备过程的影响因素
  • 4.2.1 沉积压力的影响
  • 4.2.2 支撑电解质浓度的影响
  • 4.2.3 支撑电解质类型的影响
  • 4.3 首层基于范德华力的动态自组装膜的表征
  • 4.3.1 基于范德华力的动态组装膜的表面形貌
  • 4.3.2 接触角的变化
  • 4.3.3 制备过程中膜通量的变化
  • 4.3.4 PDADMAC不同沉积方式的膜通量变化
  • 4.4 首层基于静电力的动态自组装纳滤膜的制备及其表征
  • 4.4.1 静电力和范德华力对多层膜的影响
  • 4.4.2 支撑电解质类型对首层沉积静电力和范德华力的影响
  • 4.4.3 支撑电解质类型对膜截留性能的影响
  • 4.4.4 动态组装多层膜制备过程中的膜通量及阻力分析
  • 4.4.5 动态自组装膜的粗糙度分析
  • 4.5 动态层层自组装膜的印染废水中的应用
  • 4.6 小结
  • 第五章 动静结合制备聚合电解质多层膜
  • 5.1 动静结合制备方式的影响因素
  • 5.1.1 沉积时间对制备多层膜的性能影响
  • 5.1.2 第一层沉积方式对Zeta电位的影响
  • 5.2 动静结合制备多层膜的表征
  • 5.2.1 动静结合多层膜的截留性能
  • 5.2.2 动静结合的形貌分析
  • 5.2.3 动静结合膜的接触角变化
  • 5.3 动静结合制备过程中的通量和膜阻力分析
  • 5.3.1 制备过程中通量的变化
  • 5.3.2 制备过程中的膜阻力分析
  • 5.4 动态和动静结合方式的膜阻力变化分析
  • 5.5 小结
  • 第六章 结论与展望
  • 6.1 结论
  • 6.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 个人简介
  • 发表的学术论文
  • 相关论文文献

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