论文摘要
活性炭作为最常见的吸附剂广泛应用于人类生产实践当中。活性炭孔隙发达比表面积大,拥有很强的吸附能力。微孔活性炭比表面积很大(2000-3000m2g-1)常用于气体吸附,中孔活性炭因其具有较大的孔径和孔容和相对较高的比表面积,更适合负载催化剂等化学物质,应用在材料化工及生物工程等领域,因此中孔活性炭材料的制备引起人们的广泛兴趣。世界能源形势日趋严峻,开发利用合适的新能源成为当前的迫切任务。天然气的主要成份为甲烷,是一种储量丰富的清洁能源。研究表明预吸附水的活性炭用于天然气存储,可大大提高天然气储量。在本论文的研究中,以玉米芯为原料,采用磷酸活化法制备了具有较高比表面积和较大中孔孔容的活性炭。考察了浸渍比,浸渍温度,磷酸浓度,浸渍时间,活化温度,活化时间对产品性质的影响。通过正交实验得到制备中孔炭PMC-1的优化条件,所得中孔炭孔容达到1.72cm3g-1,比表面积1610m2g-1,中孔比率高达66%。文章中考察了氮气、甲烷、氢气、二氧化碳在中孔活性炭及微孔活性炭上的吸附性能的差异,探究了孔径分布对气体吸附的影响,发现比表面相当的活性炭上,微孔炭上气体吸附量更大。在甲烷湿储方面的研究发现,预吸附水的中孔活性炭PMC-1上有甲烷水合物生成,水炭比Rw=1.95时,在277.15K下7.5MPa时甲烷最大储量为17%,远大于相同条件下干炭上甲烷储量。实验还研究了水炭比、孔径分布、表面性质和温度对甲烷湿储的影响。发现中孔孔容较大且孔径较集中在2-3nm的疏水表面活性碳上甲烷湿储量较高,277.17K下9MPa时BY-2-6(Rw=1.03)上甲烷储量可达28%。
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摘要Abstract第一章 文献综述1.1 活性炭的制备1.1.1 磷酸活化法制备中孔活性炭1.1.1.1 开发活性炭产品1.1.1.2 研究探讨活化机理1.1.1.3 降低活性炭灰分,改进活化设备1.1.2 中孔活性炭的应用前景1.1.2.1 物质的吸附分离1.1.2.2 催化剂及载体1.2 天然气存储1.2.1 压缩存储1.2.2 液化天然气1.2.3 吸附天然气1.2.4 天然气水合物1.2.5 其它存储技术1.3 气体水合物1.3.1 气体水合物的研究历史和现状1.3.2 水合物的性质1.3.3 气体水合物储存技术1.3.3.1 水合物的相平衡研究1.3.3.2 水合物的动力学研究1.3.3.3 水合物分解1.3.3.4 水合物的人工合成研究1.4 本论文的研究工作第二章 活性炭材料的表征2.1 吸附等温线2.2 滞后回线与孔形2.3 比表面积的测定2.3.1 BET 方法2.3.2 经验方法2.3.3 D-R 方法2.4 孔径分布2.4.1 压汞法2.4.2 基于 Kelvin 方程的方法2.4.3 密度函数理论与分子模拟2.4.4 H-K 模型第三章 活性炭的制备3.1 活性炭的制备方法3.1.1 原材料3.1.2 实验装置3.1.2.1 磷酸活化实验装置3.1.3 实验步骤3.1.3.1 二氧化碳物理活化实验步骤3.1.3.2 KMC 制备方法及步骤3.1.3.3 磷酸活化实验步骤3.2 活性炭的表征3.2.1 低压吸附测定3.2.1.1 实验装置3.2.1.2 参比槽体积确定3.2.1.3 吸附剂准备3.2.1.4 吸附槽内自由空间体积确定3.2.1.5 吸附平衡测定3.2.1.6 吸附量计算3.3 实验结果与讨论3.3.1 磷酸活化条件及其影响3.3.1.1 各因素对实验结果的影响大小3.3.1.2 影响孔容的主要因素3.3.1.3 影响比表面积的主要因素3.3.1.4 磷酸活化机理探究3.3.1.5 优化条件下活性炭的物理性质3.4 小结第四章 自制活性炭气体吸附性能研究4.1 实验4.1.1 实验原料4.1.2 高压吸附测定4.1.2.1 实验装置4.1.2.2 参比槽有效体积的确定4.1.2.3 吸附槽自由空间体积的确定4.1.2.4 吸附等温线的测定4.1.3 吸附剂的表征4.2 实验结果与讨论4.2.1 孔径分布对气体吸附性能的影响第五章 中孔活性炭湿储甲烷研究5.1 实验5.1.1 实验装置5.1.2 实验原料5.1.3 样品制备与表征5.1.4 高压吸附等温线测定5.2 结果与讨论5.2.1 PMC-1 上甲烷水合物生成5.2.2 水炭比对甲烷存储量的影响5.2.3 孔径分布对甲烷水合物形成的影响5.2.3.1 甲烷在不同含水量 P9 上的吸附等温线5.2.4 活性炭表面性质不同对甲烷水合物的影响5.2.5 BY-2-6 湿储甲烷效果5.2.6 温度对活性炭材料湿储甲烷的影响5.2.7 甲烷水合物的生成焓计算5.3 小结第六章 结论参考文献致谢
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