程呈:人工湿地系统中甲烷和氧化亚氮的同步消减及机制研究论文

程呈:人工湿地系统中甲烷和氧化亚氮的同步消减及机制研究论文

本文主要研究内容

作者程呈(2019)在《人工湿地系统中甲烷和氧化亚氮的同步消减及机制研究》一文中研究指出:湿地是温室气体甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)的重要排放源之一,二者的升温潜势分别是二氧化碳(CO2)的25倍和310倍,对于全球气候变化产生重要影响。微生物在人工湿地CH4和N2O的产生和消减中起到主要作用。在基质厌氧区,有机物经多级发酵降解产生CH4,经好氧/厌氧氧化成CO2或直接释放。N2O是在微生物硝化、反硝化过程中产生的,也可在微生物介导下进一步还原为N2。目前,CH4氧化耦合反硝化过程关联了三种温室气体之间的产生与消耗,然而其微生物学机制还存在争议。CH4可用作反硝化过程的碳源,N2O是反硝化作用的中间产物,CH4和N2O的产生与释放必定存在相关关系,但目前缺乏对二者的相关性研究。本研究从三种温室气体释放的相关关系入手,探讨了人工湿地中CH4、CO2和N2O的释放规律,进而通过小试试验结合化学热力学分析,发现了 CH4和N2O的同步消减作用;通过在实验室条件下微生物的长期富集培养,验证了氧化亚氮驱动型甲烷氧化过程,最终明确了氧化亚氮驱动型甲烷氧化作用的影响因素及微生物学机制,该研究可为人工湿地中CH4和N2O的同步减排提供理论依据,对于完善全球碳氮循环具有重要意义。主要研究成果如下:(1)人工湿地中CH4与N2O的释放通量呈现正相关关系,与CO2的释放存在负相关关系。本研究构建了底泥、沙土两种类型基质的表面流人工湿地小试系统,测定了系统的温室气体释放情况,碳氮污染物去除效果及微生物群落结构,分析了三种温室气体产生与释放的相关关系。结果表明底泥基质中N2O和CH4的平均释放通量显著低于沙土基质,CO2的平均释放通量显著高于沙土基质。CH4和N2O的释放通量存在显著正相关关系,但它们与CO2的释放均存在负相关关系。CH4和N2O的释放与疣微菌门的相对丰度存在显著正相关关系,CO2的释放与硫杆菌属相对丰度存在显著正相关性。两种类型基质的湿地系统对碳氮污染物均达到了较好的去除。底泥基质中的反硝化作用更明显,沙土基质中COD的去除率更高。底泥基质中微生物丰度高于沙土基质,特别是硫杆菌属的相对丰度较高,沙土基质中蓝藻细菌的相对丰度较高。(2)人工湿地基质中N2O能够抑制CH4的产生并促进CH4的氧化,从而实现CH4和N2O的同步消减。本研究选取不同类型湿地基质样品,开展了不同类型湿地基质中CH4和N2O的产生和释放研究,结合稳定同位素示踪和宏基因组测序技术,阐明了CH4和N2O的同步消减过程和微生物响应机制。N2O抑制了产甲烷菌的表达活性。在小湄河、白云湖人工湿地中检测到CH4和N2O的同步消减现象,添加N2O的实验组在48 h释放的CH4比对照组分别减少了 58.96%和72.90%。通过短期培养和同位素示踪技术进一步分析N2O对CH4氧化的影响,结果发现添加N2O促使甲烷氧化菌的表达活性提高了 1.1倍,C02产生速率是对照组的1.45倍,N2O促进了 3.41 mmol CO2/g干重/d的CH4氧化。通过吉布斯自由能计算验证了N2O还原与CH4氧化的反应过程从热力学角度是可行的,宏基因组测序注释出了完整的甲烷氧化路径。(3)提出并验证了氧化亚氮驱动型甲烷氧化过程,氧化亚氮驱动型甲烷氧化是一种氧化亚氮还原耦合内部好氧的甲烷氧化过程。本研究在缺氧条件下运行了富集培养反应器,利用CH4和N2O作为主要碳源、能源和氮源,富集培养了小湄河人工湿地底泥基质,分析了不同阶段的微生物群落结构变化,提出并验证了氧化亚氮驱动型甲烷氧化过程。结果发现经过500天的富集培养,甲烷氧化菌功能基因pmoA和反硝化菌功能基因nosZ的丰度分别增加了 38倍和8倍。甲基球菌目中的甲基暖菌属成为相对丰度最高的甲烷氧化菌,红环菌目中的陶厄氏菌属成为相对丰度最高的反硝化菌。稳定同位素示踪实验直接证实了 N2O和CH4的同步消减是氧化亚氮驱动型甲烷氧化过程,此过程是一种N2O还原耦合内部好氧的CH4氧化过程。(4)明确了氧化亚氮驱动型甲烷氧化作用机理为甲烷氧化菌和反硝化菌的协同作用,并解析了其影响因素。本研究采用厌氧培养瓶,通过设定不同的进气比和温度条件,确定了碳氮消耗比值和CO2产生速率,解析了相关微生物群落结构、表达活性和功能,阐明了氧化亚氮驱动型甲烷氧化作用的影响因素及微生物学机制。结果发现高N2O比比值条件(nN2O:nCH4=2:1)下富集培养效果优于低N2O比比值(1:1),低浓度N2O比比高浓度N2O更有利于发生氧化亚氮驱动型甲烷氧化作用,实际CH4与N2O消耗量的比值为76:1,CO2产生速率在前12h较高,最高可达1.08μmol/L。氧化亚氮驱动型甲烷氧化过程为甲烷氧化菌和反硝化菌的协同作用。20℃C有利于N2O的还原,35℃C有利于CH4的氧化。好氧甲烷氧化菌可以消耗CH4作为碳源和能源,反硝化菌利用其释放的有机中间体作为电子供体来还原N2O。

Abstract

shi de shi wen shi qi ti jia wan (CH4)he yang hua ya dan (N2O)de chong yao pai fang yuan zhi yi ,er zhe de sheng wen qian shi fen bie shi er yang hua tan (CO2)de 25bei he 310bei ,dui yu quan qiu qi hou bian hua chan sheng chong yao ying xiang 。wei sheng wu zai ren gong shi de CH4he N2Ode chan sheng he xiao jian zhong qi dao zhu yao zuo yong 。zai ji zhi ya yang ou ,you ji wu jing duo ji fa jiao jiang jie chan sheng CH4,jing hao yang /ya yang yang hua cheng CO2huo zhi jie shi fang 。N2Oshi zai wei sheng wu xiao hua 、fan xiao hua guo cheng zhong chan sheng de ,ye ke zai wei sheng wu jie dao xia jin yi bu hai yuan wei N2。mu qian ,CH4yang hua ou ge fan xiao hua guo cheng guan lian le san chong wen shi qi ti zhi jian de chan sheng yu xiao hao ,ran er ji wei sheng wu xue ji zhi hai cun zai zheng yi 。CH4ke yong zuo fan xiao hua guo cheng de tan yuan ,N2Oshi fan xiao hua zuo yong de zhong jian chan wu ,CH4he N2Ode chan sheng yu shi fang bi ding cun zai xiang guan guan ji ,dan mu qian que fa dui er zhe de xiang guan xing yan jiu 。ben yan jiu cong san chong wen shi qi ti shi fang de xiang guan guan ji ru shou ,tan tao le ren gong shi de zhong CH4、CO2he N2Ode shi fang gui lv ,jin er tong guo xiao shi shi yan jie ge hua xue re li xue fen xi ,fa xian le CH4he N2Ode tong bu xiao jian zuo yong ;tong guo zai shi yan shi tiao jian xia wei sheng wu de chang ji fu ji pei yang ,yan zheng le yang hua ya dan qu dong xing jia wan yang hua guo cheng ,zui zhong ming que le yang hua ya dan qu dong xing jia wan yang hua zuo yong de ying xiang yin su ji wei sheng wu xue ji zhi ,gai yan jiu ke wei ren gong shi de zhong CH4he N2Ode tong bu jian pai di gong li lun yi ju ,dui yu wan shan quan qiu tan dan xun huan ju you chong yao yi yi 。zhu yao yan jiu cheng guo ru xia :(1)ren gong shi de zhong CH4yu N2Ode shi fang tong liang cheng xian zheng xiang guan guan ji ,yu CO2de shi fang cun zai fu xiang guan guan ji 。ben yan jiu gou jian le de ni 、sha tu liang chong lei xing ji zhi de biao mian liu ren gong shi de xiao shi ji tong ,ce ding le ji tong de wen shi qi ti shi fang qing kuang ,tan dan wu ran wu qu chu xiao guo ji wei sheng wu qun la jie gou ,fen xi le san chong wen shi qi ti chan sheng yu shi fang de xiang guan guan ji 。jie guo biao ming de ni ji zhi zhong N2Ohe CH4de ping jun shi fang tong liang xian zhe di yu sha tu ji zhi ,CO2de ping jun shi fang tong liang xian zhe gao yu sha tu ji zhi 。CH4he N2Ode shi fang tong liang cun zai xian zhe zheng xiang guan guan ji ,dan ta men yu CO2de shi fang jun cun zai fu xiang guan guan ji 。CH4he N2Ode shi fang yu you wei jun men de xiang dui feng du cun zai xian zhe zheng xiang guan guan ji ,CO2de shi fang yu liu gan jun shu xiang dui feng du cun zai xian zhe zheng xiang guan xing 。liang chong lei xing ji zhi de shi de ji tong dui tan dan wu ran wu jun da dao le jiao hao de qu chu 。de ni ji zhi zhong de fan xiao hua zuo yong geng ming xian ,sha tu ji zhi zhong CODde qu chu lv geng gao 。de ni ji zhi zhong wei sheng wu feng du gao yu sha tu ji zhi ,te bie shi liu gan jun shu de xiang dui feng du jiao gao ,sha tu ji zhi zhong lan zao xi jun de xiang dui feng du jiao gao 。(2)ren gong shi de ji zhi zhong N2Oneng gou yi zhi CH4de chan sheng bing cu jin CH4de yang hua ,cong er shi xian CH4he N2Ode tong bu xiao jian 。ben yan jiu shua qu bu tong lei xing shi de ji zhi yang pin ,kai zhan le bu tong lei xing shi de ji zhi zhong CH4he N2Ode chan sheng he shi fang yan jiu ,jie ge wen ding tong wei su shi zong he hong ji yin zu ce xu ji shu ,chan ming le CH4he N2Ode tong bu xiao jian guo cheng he wei sheng wu xiang ying ji zhi 。N2Oyi zhi le chan jia wan jun de biao da huo xing 。zai xiao mei he 、bai yun hu ren gong shi de zhong jian ce dao CH4he N2Ode tong bu xiao jian xian xiang ,tian jia N2Ode shi yan zu zai 48 hshi fang de CH4bi dui zhao zu fen bie jian shao le 58.96%he 72.90%。tong guo duan ji pei yang he tong wei su shi zong ji shu jin yi bu fen xi N2Odui CH4yang hua de ying xiang ,jie guo fa xian tian jia N2Ocu shi jia wan yang hua jun de biao da huo xing di gao le 1.1bei ,C02chan sheng su lv shi dui zhao zu de 1.45bei ,N2Ocu jin le 3.41 mmol CO2/ggan chong /dde CH4yang hua 。tong guo ji bu si zi you neng ji suan yan zheng le N2Ohai yuan yu CH4yang hua de fan ying guo cheng cong re li xue jiao du shi ke hang de ,hong ji yin zu ce xu zhu shi chu le wan zheng de jia wan yang hua lu jing 。(3)di chu bing yan zheng le yang hua ya dan qu dong xing jia wan yang hua guo cheng ,yang hua ya dan qu dong xing jia wan yang hua shi yi chong yang hua ya dan hai yuan ou ge nei bu hao yang de jia wan yang hua guo cheng 。ben yan jiu zai que yang tiao jian xia yun hang le fu ji pei yang fan ying qi ,li yong CH4he N2Ozuo wei zhu yao tan yuan 、neng yuan he dan yuan ,fu ji pei yang le xiao mei he ren gong shi de de ni ji zhi ,fen xi le bu tong jie duan de wei sheng wu qun la jie gou bian hua ,di chu bing yan zheng le yang hua ya dan qu dong xing jia wan yang hua guo cheng 。jie guo fa xian jing guo 500tian de fu ji pei yang ,jia wan yang hua jun gong neng ji yin pmoAhe fan xiao hua jun gong neng ji yin nosZde feng du fen bie zeng jia le 38bei he 8bei 。jia ji qiu jun mu zhong de jia ji nuan jun shu cheng wei xiang dui feng du zui gao de jia wan yang hua jun ,gong huan jun mu zhong de tao e shi jun shu cheng wei xiang dui feng du zui gao de fan xiao hua jun 。wen ding tong wei su shi zong shi yan zhi jie zheng shi le N2Ohe CH4de tong bu xiao jian shi yang hua ya dan qu dong xing jia wan yang hua guo cheng ,ci guo cheng shi yi chong N2Ohai yuan ou ge nei bu hao yang de CH4yang hua guo cheng 。(4)ming que le yang hua ya dan qu dong xing jia wan yang hua zuo yong ji li wei jia wan yang hua jun he fan xiao hua jun de xie tong zuo yong ,bing jie xi le ji ying xiang yin su 。ben yan jiu cai yong ya yang pei yang ping ,tong guo she ding bu tong de jin qi bi he wen du tiao jian ,que ding le tan dan xiao hao bi zhi he CO2chan sheng su lv ,jie xi le xiang guan wei sheng wu qun la jie gou 、biao da huo xing he gong neng ,chan ming le yang hua ya dan qu dong xing jia wan yang hua zuo yong de ying xiang yin su ji wei sheng wu xue ji zhi 。jie guo fa xian gao N2Obi bi zhi tiao jian (nN2O:nCH4=2:1)xia fu ji pei yang xiao guo you yu di N2Obi bi zhi (1:1),di nong du N2Obi bi gao nong du N2Ogeng you li yu fa sheng yang hua ya dan qu dong xing jia wan yang hua zuo yong ,shi ji CH4yu N2Oxiao hao liang de bi zhi wei 76:1,CO2chan sheng su lv zai qian 12hjiao gao ,zui gao ke da 1.08μmol/L。yang hua ya dan qu dong xing jia wan yang hua guo cheng wei jia wan yang hua jun he fan xiao hua jun de xie tong zuo yong 。20℃Cyou li yu N2Ode hai yuan ,35℃Cyou li yu CH4de yang hua 。hao yang jia wan yang hua jun ke yi xiao hao CH4zuo wei tan yuan he neng yuan ,fan xiao hua jun li yong ji shi fang de you ji zhong jian ti zuo wei dian zi gong ti lai hai yuan N2O。

论文参考文献

论文详细介绍

论文作者分别是来自山东大学的程呈,发表于刊物山东大学2019-07-16论文,是一篇关于甲烷论文,氧化亚氮论文,人工湿地论文,温室气体减排论文,山东大学2019-07-16论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自山东大学2019-07-16论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

标签:;  ;  ;  ;  ;  

程呈:人工湿地系统中甲烷和氧化亚氮的同步消减及机制研究论文
下载Doc文档

猜你喜欢