双原子分子高次谐波谱的研究

论文摘要

分子的高次谐波是分子与强激光场相互作用产生的非线性效应之一,氢分子离子作为最简单的分子成为这一课题中研究的热点对象。本文通过数值求解含时Schr?o?d inger方程对氢分子离子的高次谐波谱进行了数值模拟,研究了氢分子离子的高次谐波产生过程中的干涉效应,高次谐波的辐射强度对原子核间距的依赖关系及利用高次谐波谱探测氢分子离子的振动频率。在Born-Oppenheimer近似下,对双原子分子高次谐波发射过程中的干涉效应进行研究,给出了不同原子核间距时氢分子离子的高次谐波谱及干涉极小值的位置随原子核间距的变化,通过对高次谐波模型中复合矩阵元的研究,说明了现有干涉模型的缺陷主要是由平面波近似引起的,具体表现在入射电子的动能与出射光子能量的转化关系上。若考虑原子核的运动,高次谐波谱中将会存在多个干涉极值,并且极值的位置与原子核的运动有密切的联系。利用小波分析方法可以更加直观的看到原子核的运动对高次谐波辐射强度的影响。对H2+和D2+的高次谐波谱进行了全量子的模拟,研究了以不同振动态作为初始态的双原子分子高次谐波谱。通过小波分析的方法对高次谐波的发射过程进行研究,得到了高次谐波的辐射强度与原子核间距之间的依赖关系,在相同的激光脉冲作用下,原子核间距大时,谐波的辐射较强;反之谐波的辐射则较弱。研究发现在高次谐波发射的过程中电子并不是全部回到基态,而是有可能出现在各个振动激发态,这可能是引起高次谐波的辐射强度随原子核间距变化的原因。利用泵浦-探测技术,首先将H+2和D2+分子激发到振动叠加态,然后利用探测光与分子作用发射高次谐波,根据高次谐波谱的强度对泵浦探测两束激光延迟时间的依赖关系,可以得到分子振动能级的频率信息,针对这一思想提出了切实可行的算法,并最终得到了H+2和D2+的振动能级的信息。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 强场物理与超快物理的诞生
• 1.2 高次谐波的产生
• 1.2.1 电离
• 1.2.2 再散射模型
• 1.2.3 分子的高次谐波
• 1.3 高次谐波的应用及发展方向
• 1.4 本文主要工作
• 第二章 基础理论
• 2.1 分子结构的基本理论
• 2.1.1 Born-Oppenheimer 近似
• 2.1.2 双原子分子的势能曲线
• 2.1.3 分子轨道
• 2.2 分子与激光场相互作用的理论处理
• 2.2.1 辐射场的经典描述
• 2.2.2 分子在激光场作用下的含时Schrodinger 方程
• 2.2.3 Schrodinger 方程的数值求解
• 2.2.4 高次谐波发射功率谱
• 2.3 双原子分子在强激光场中的动力学过程
• 2.3.1 双原子分子的离解与库仑爆炸
• 2.3.2 键的软化与硬化
• 第三章 氢分子离子高次谐波谱中干涉效应的研究
• 3.1 从原子的高次谐波到分子的高次谐波
• 3.1.1 分子的高次谐波发射机制
• 3.1.2 分子高次谐波谱中干涉效应的理论模型
• 3.2 氢分子离子的高次谐波谱
• 3.2.1 理论模型
• 3.2.2 计算方法和细节
• 3.3 结果与讨论
• 3.4 本章小结
• 第四章 氢分子离子振动动力学过程的研究
• 4.1 原子核的运动对高次谐波谱的影响
• 4.1.1 引言
• 4.1.2 计算方法和细节
• 4.1.3 结果与讨论
• 4.1.4 小结
• 4.2 利用高次谐波谱探测氢分子离子的振动频率
• 4.2.1 引言
• 4.2.2 计算方法和细节
• 4.2.3 结果与讨论
• 4.2.4 小结
• 4.3 本章小结
• 总结与展望
• 参考文献
• 致谢
• 作者在学期间取得的学术成果