论文题目: 质子交换膜燃料电池电催化剂和阴极电极结构研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 物理化学
作者: 张建鲁
导师: 张华民
关键词: 质子交换膜燃料电池,电催化剂,初湿法,电极结构
文献来源: 中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
发表年度: 2005
论文摘要: 电催化剂是质子交换膜燃料电池(PEMFC) 的关键材料之一,目前燃料电池阴极氧还原催化剂和阳极抗CO 催化剂主要是Pt/C 催化剂和PtRu/C 催化剂。但是这类催化剂成本过高,是制约质子交换膜燃料电池商业化的重要因素之一。膜电极三合一(MEA)是质子交换膜燃料电池的核心部件,而现有的各种工艺所制备的MEA 其电化学三相反应区没有得到有效扩展,电极中催化剂的利用率还比较低,电极结构有待于进一步优化。因此,本文选择燃料电池电催化剂和电极结构作为研究对象,开发新型的高性能电催化剂,同时优化电极结构,探索新的电极制备方法,提高电池性能,以促进PEMFC 的商业化。论文开发了一种Nafion 部分分解的电极催化层,该催化层中部分分解后失去了磺酸根而具有憎水性的Nafion 充当憎水剂、未分解的具有亲水性的Nafion充当粘结剂和质子导体,形成了亲水结构和憎水结构分布均匀、立体化的质子交换膜燃料电池电极催化层。本文成功地将初湿法用于制备质子交换膜燃料电池电催化剂,采用该法制备了Pt-M/C (M=Fe, Co) 氧还原催化剂和PtRu/C 抗CO 催化剂并对其进行了单电池测试和XRD、TEM、RDE 等表征,当Pt 与Ru 原子比为1:1 时PtRu/C 催化剂的抗CO 性能最好。首次成功地将Au作为一种有效的活性组份用于质子交换膜燃料电池阳极抗CO催化剂,并采用初湿法制备了PtAu-Fe2O3/C催化剂,取得了较好的抗CO效果。初湿法制备PtAu-Fe2O3/C催化剂Au的最佳含量为0.5 wt.%,在200℃、400℃和650℃的实验温度中,400℃热处理的催化剂性能最好。
论文目录:
摘要
目录
绪论
第一章 文献综述
1.1 质子交换膜燃料电池的工作原理和结构
1.1.1 质子交换膜燃料电池的工作原理
1.1.2 质子交换膜燃料电池的组成和结构
1.2 PEMFC 阴极电催化剂研究现状
1.2.1 Pt 基催化剂
1.2.1.1 Pt/C 催化剂
1.2.1.2 Pt-M/C 合金催化剂
1.2.1.3 Pt 基催化剂的制备
1.2.1.4 Pt 基催化剂的载体
1.2.2 非Pt 催化剂
1.2.2.1 过渡金属大环化合物催化剂
1.2.2.2 其它催化剂
1.3 质子交换膜燃料电池的阳极CO 中毒问题
1.3.1 CO 中毒问题的提出
1.3.2 质子交换膜燃料电池CO 问题的解决方案
1.4 质子交换膜燃料电池抗CO 催化剂的研究进展
1.4.1 PtRu 催化剂
1.4.2 PtSn 催化剂
1.4.3 PtMo 催化剂
1.4.4 Pt/WO_3催化剂
1.4.5 多组分催化剂
1.4.6 其它催化剂
1.5 质子交换膜燃料电池阴极制备工艺现状
1.5.1 厚层憎水电极结构
1.5.2 薄层亲水电极
1.5.3 厚层亲水电极
1.5.4 Uchida 型电极
1.5.5 厚层憎水电极的改进型
1.5.6 超薄催化层电极
1.5.7 非均匀电极
1.5.8 电化学沉积法制备催化层
1.5.9 化学沉积法
1.5.10 催化膜(catalyst coated membrane, CCM)
1.6 小结
参考文献
第二章 MEA 制备及电池操作条件的优化
2.1 引言
2.2 实验
2.2.1 电极扩散层的制备
2.2.1.1 碳纸预处理
2.2.1.2 微孔层(Micro pore layer, MPL)的制备
2.2.2 电极催化层的制备
2.2.3 质子交换膜的处理
2.2.4 MEA 的热压工艺
2.2.5 电池的组装
2.2.6 单电池的评价装置流程
2.3 结果与讨论
2.3.1 扩散层组分与含量对电极性能的影响
2.3.1.1 支撑层(support layer)憎水化程度的影响
2.3.1.2 微孔层碳粉性质和担量对电极性能的影响
2.3.2 催化层制备工艺与Nafion 含量对电极性能的影响
2.3.3 MEA 热压条件的优化
2.3.4 质子交换膜对燃料电池性能的影响
2.3.5 电池操作条件对电池性能的影响
2.4 小结
参考文献
第三章 Nafion 部分分解的电极及其制备
3.1 引言
3.2 实验
3.2.1 MEA制备
3.2.1.1 扩散层制备
3.2.1.2 催化层制备
3.2.1.3 MEA 制备
3.2.2 电极表征
3.2.2.1 显微镜表征
3.2.2.2 热分析
3.2.2.3 循环伏安测试
3.2.3 单电池的组装和评价
3.3 结果与讨论
3.2.1 Nafion-pyrolyzed 电极与PTFE 粘结的憎水电极表面结构比较
3.3.2 Nafion 分解的电极与厚层憎水电极的单电池性能比较
3.3.3 热处理温度对电极性能的影响
3.3.4 热处理时间对电极性能的影响
3.3.5 Nafion 含量对电极性能的影响
3.3.6 催化层中Pt 的利用率
3.4 小结
参考文献
第四章 Pt/C 催化剂的制备表征和性能
4.1 引言
4.2 实验
4.2.1 碳载体的处理
4.2.2 Pt/C 催化剂的制备
4.2.3 催化剂表征
4.2.3.1 催化剂中Pt 含量的测定
4.2.3.2 催化剂物理性质的测定
4.2.3.3 XRD 表征
4.2.3.4 催化剂的电化学表征
4.2.4 电极和MEA 的制备
4.2.4.1 扩散层的制备
4.2.4.2 催化层的制备
4.2.4.3 MEA 的制备
4.2.5 催化剂的单电池性能评价
4.3 结果与讨论
4.3.1 不同还原方法制备的催化剂的单电池性能
4.3.2 催化剂的物性表征
4.3.3 催化剂的电化学表征
4.3.4 XRD 表征结果
4.3 小结
参考文献
第五章Pt-M/C 催化剂
5.1 引言
5.2 实验
5.1.1 催化剂制备
5.1.2 催化剂表征
5.2.3 电极和MEA 的制备
5.2.4 催化剂的单电池性能评价
5.3 结果与讨论
5.3.1 浸渍还原法制备的催化剂性能和表征
5.3.2 初湿法制备的催化剂性能和表征
5.4 小结
参考文献
第六章 阳极抗 CO 催化剂的制备和表征
6.1 引言
6.2 实验
6.2.1 催化剂的制备
6.2.2 催化剂的电化学表征
6.2.2.1 薄膜电极的制备
6.2.2.2 薄膜电极循环伏安测试
6.2.2.3 薄膜电极CO 溶出伏安测试
6.2.3 催化剂的物理表征
6.2.3.1 XRD 表征
6.2.3.2 TEM 表征
6.2.3.3 热分析
6.2.4 膜电极三合一的制备
6.2.5 单电池评价
6.3 结果与讨论
6.3.1 PtRu/C 催化剂的表征
6.3.1.1 催化剂的晶相分析
6.3.1.2 催化剂的TEM 表征
6.3.1.3 催化剂的电化学表征
6.3.2 PtRu/C 催化剂性能的单电池评价
6.3.3 PtAu-Fe_2O_3/C催化剂的表征
6.3.3.1 催化剂的热分析
6.3.3.2 催化剂的XRD 表征
6.3.3.3 催化剂的TEM 表征
6.3.3.4 催化剂的电化学表征
6.3.4 PtAu-Fe_2O_3/C催化剂的单电池性能评价
6.4 小结
参考文献
第七章 结论
进一步工作设想
作者简介及发表文章目录
致谢
发布时间: 2005-10-15
参考文献
- [1].聚苯醚基质子交换膜的制备与性能研究[D]. 邹功文.中国石油大学(北京)2017
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