论文摘要
采用以柠檬酸和葡萄糖为络合剂的溶胶-凝胶法制备了钙钛矿型复合氧化物LaSrBMnO6(B=Fe、Co)、LaSrCoFeO6;La0.5Sr0.5BO3(B=Fe、Co、Mn);La-B-Ti-O(B=Mg、Ca、Sr、Co)和La-Co-V-O、La2CoMnO6、La2MnVO6等四个系列的催化剂,运用XRD、TPR、FT-IR、BET、TEM、电导率和磁性等对其性质进行了表征,并考察了在甲烷燃烧反应中的催化性能。实验结果表明,在5H2%/95%N2气氛氛围中1100℃焙烧3h后,催化剂LaSrBMnO6(B=Fe,Co)和LaSrCoFeO6均生成了单相物相。其中,LaSrCoFeO6对甲烷催化燃烧的起燃温度最低为460℃,完全转化温度为673℃;反应温度在500-650℃之间催化剂LaSrFeMnO6对甲烷催化燃烧活性最好;催化剂LaSrCoMnO6对甲烷燃烧催化活性最差。在室温下电导测试发现LaSrFeMnO6的导电性最好,催化剂LaSrCoFeO6的导电性最差。对几种单、双钙钛矿进行了化学与物理性能的比较,在三种催化剂LaSrCoFeO6、La0.5Sr0.5CoO3和La0.5Sr0.5FeO3中,LaSrCoFeO6对甲烷燃烧的催化活性最好,在测试温度范围内,LaSrCoFeO6的导电性最差;在三种催化剂LaSrCoMnO6、La0.5Sr0.5MnO3和La0.5Sr0.5CoO3中,La0.5Sr0.5MnO3对甲烷燃烧的催化活性最好,在测试温度范围内其导电性也最好;在三种催化剂LaSrFeMnO6、La0.5Sr0.5MnO3和La0.5Sr0.5FeO3中,La0.5Sr0.5MnO3对甲烷燃烧的催化活性最好,在测试温度范围内,催化剂LaSrFeMnO6的导电性最好。采用柠檬酸作络合剂的溶胶-凝胶法制备的三种催化剂La2CoMnO6、La2MnVO6和La-Co-V-O,在5H2%/95%N2气氛氛围中1100℃焙烧3h后制备单相双钙钛矿型催化剂La2CoMnO6和La2MnVO6,而体系La-Co-V-O没有得到单相物相。同时,对比两种催化剂LaSrCoMnO6和La2CoMnO6对甲烷催化燃烧的活性及其磁性。以葡萄糖作络合剂的溶胶-凝胶法制备催化剂La-B-Ti-O(B=Mg、Ca、Sr、Co),在空气中1100℃焙烧3h后制备出单相双钙钛矿型催化剂La2MgTiO6,其它三种催化剂La-B-Ti-O(B=Ca、Sr、Co)没有得到单相物相。对催化剂La2MgTiO6进行不同焙烧温度的结构和性能比较,发现在500℃焙烧3h后即制得单相催化剂La2MgTiO6;而在800℃焙烧3h后,催化剂La2MgTiO6对甲烷催化燃烧活性最好。
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摘要ABSTRACT第一章 前言1.1 研究背景1.1.1 甲烷催化燃烧的意义:1.1.2 甲烷燃烧催化剂的研究现状1.2 单、双钙钛矿型复合氧化物的结构1.3 本论文主要研究内容第二章 实验部分2.1 试剂及仪器2.2 催化剂的制备6(B=Fe,Co)和LaSrCoFeO6系列催化剂的制备'>2.2.1 LaSrBMnO6(B=Fe,Co)和LaSrCoFeO6系列催化剂的制备2.2.2 La-Co-V-O、La-Co-Mn-O、La-Mn-V-O系列催化剂的制备2.2.3 双钙钛矿型复合氧化物La-B-Ti-O(B=Mg、Ca、Sr、Co)的制备2.3 催化剂的性能测试2.4 催化剂性质表征2.4.1 X射线衍射表征(XRD)2-TPR)研究'>2.4.2 程序升温还原(H2-TPR)研究2.4.3 比表面积(BET)的测定及粒径计算2.4.4 红外光谱测试(FT-IR)2.4.5 空气中不同温度下电导的测定2.4.6 磁性测试(Magnetism techniques)2.4.7 透射电镜测试(TEM)6(B=Fe、Co)和LaSrCoFeO6的制备及性能比较'>第三章 LaSrBMnO6(B=Fe、Co)和LaSrCoFeO6的制备及性能比较引言:6(B=Fe,Co)和LaSrCoFeO6系列催化剂的制备'>3.1 LaSrBMnO6(B=Fe,Co)和LaSrCoFeO6系列催化剂的制备6(B=Fe、Co)和LaSrCoFeO6三种催化剂的性能比较'>3.2 LaSrBMnO6(B=Fe、Co)和LaSrCoFeO6三种催化剂的性能比较3.2.1 催化剂的XRD分析3.2.2 催化剂的FT-IR表征3.2.3 TPR结果分析3.2.4 催化剂的比表面积及催化活性分析3.2.5 电导测试结果分析3.3 小结第四章 几种单、双层钙钛矿型催化剂的制备及性能比较引言:6和La0.5Sr0.5BO3(B=Fe、Co)三种催化剂的性能比较'>4.1 LaSrCoFeO6和La0.5Sr0.5BO3(B=Fe、Co)三种催化剂的性能比较4.1.1 催化剂的XRD分析4.1.2 催化剂的FT-IR表征4.1.3 催化剂的TPR分析4.1.4 催化剂活性与比表面积的分析4.1.5 电导分析6和La0.5Sr0.5BO3(B=Co、Mn)三种催化剂的性能比较'>4.2 LaSrCoMnO6和La0.5Sr0.5BO3(B=Co、Mn)三种催化剂的性能比较4.2.1 催化剂的XRD分析4.2.2 催化剂的FT-IR表征4.2.3 催化剂的TPR分析4.2.4 催化剂活性与比表面积的分析4.2.5 催化剂的电导分析6和La0.5Sr0.5BO3(B=Fe、Mn)三种催化剂的性能比较'>4.3 LaSrFeMnO6和La0.5Sr0.5BO3(B=Fe、Mn)三种催化剂的性能比较4.3.1 催化剂的XRD分析4.3.2 催化剂的FT-IR表征4.3.3 催化剂的TPR分析4.3.4 催化剂活性与比表面积的分析4.3.5 催化剂的电导分析4.4 小结第五章 La-Co-V-O、La-Co-Mn-O、La-Mn-V-O三种催化剂的制备及性能比较引言:5.1 双钙钛矿型复合氧化物La-Co-V-O、La-Co-Mn-O、La-Mn-V-O的制备5.2 La-Co-V-O、La-Co-Mn-O、La-Mn-V-O三种催化剂的性能比较研究5.2.1 催化剂的XRD分析5.2.2 催化剂的FT-IR表征5.2.3 催化剂的TPR分析5.2.4 催化剂活性与比表面积的分析5.2.5 催化剂磁性测量结果及分析5.2.6 催化剂的透射电镜(TEM)6和La2CoMnO6的性能比较'>5.3 催化剂LaSrCoMnO6和La2CoMnO6的性能比较5.3.1 催化剂的XRD分析5.3.2 催化剂的FT-IR表征5.3.3 催化剂的TPR分析5.3.4 催化剂活性与比表面积的分析5.3.5 磁性的测量与分析5.3.6 催化剂的透射电镜(TEM)5.4 结论第六章 La-B-Ti-O(B=Mg、Ca、Sr、Co)的制备及性能比较研究引言:6.1 双钙钛矿型复合氧化物La-B-Ti-O(B=Mg、Ca、Sr、Co)的制备6.2 La-B-Ti-O(B=Mg、Ca、Sr、Co)四种催化剂的性能比较研究6.2.1 催化剂的XRD分析6.2.2 催化剂的FT-IR表征6.2.3 催化剂的TPR分析6.2.4 催化剂活性与比表面积的分析2MgTiO6催化剂性能的影响'>6.3 不同焙烧温度对La2MgTiO6催化剂性能的影响引言:6.3.1 催化剂的XRD分析6.3.2 晶面平均粒度、晶格畸变率和晶胞参数6.3.3 催化剂的FT-IR表征6.3.4 催化剂的TPR分析6.3.5 催化剂活性与比表面积的分析6.4 小结参考文献攻读硕士学位期间发表的论文致谢
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