直接电化学法在废水中Cr(Ⅵ)的还原因素与过程表征研究

直接电化学法在废水中Cr(Ⅵ)的还原因素与过程表征研究

论文摘要

用直接电解法还原模拟含铬废水,选择恒电流法,恒电位法分别对还原Cr(Ⅵ)时的初始浓度,初始pH值等影响因素进行考察,并利用ORP电极对Cr(Ⅵ)浓度,pH值影响进行分析,再利用ORP电极对电解过程进行表征分析,在此基础上设计并利用反应器考察极间距,极板组数和其他金属离子影响,得到如下结果。1.酸性条件下,利用恒电流直接还原模拟废水中的Cr(Ⅵ)。发现,Cr(Ⅵ)还原降解曲线均呈较强线性关系,由此建立模型得到反应速率与60min时的还原降解率的对应关系,并使用模型导出的速率/电流效率系数Γ代替瞬时电流效率和平均电流效率进行分析。认为,Cr(Ⅵ)反应控制条件分为三个区间,从0.2mA/cm~2到1.0mA/cm~2控制条件为电流因素,模型ICE=I,Γ相对最大且较为恒定。1.0mA/cm~2到2.0mA/cm~2,JCE<1,控制条件转为体相对流传质,Γ/i呈双曲线形。2.0mA/cm~2到15.0mA/cm~2,ICE<1,控制条件为电解产生气泡间接加强对流传质,Γ/i变化平稳且存在极限。2.恒电位条件下,Cr(Ⅵ)还原降解曲线可以拟合成一级动力学过程。在恒电流和恒电位条件下,pH值越低,相同条件降解率越大,且还原过程为耗酸过程。Cr(Ⅵ)低浓度范围内,还原曲线符合所得到的拟合方程。3.实验发现,ORP电极可用来描述人工配制溶液中ORP值与Cr(Ⅵ)浓度、pH值间的能斯特关系,并跟踪了pH值越低降解率越大的现象和过程。对于电解过程中电极析氢引起的1min内ORP下降值,本研究认为可以表征电解过程电能效率,从而1minORP下降值出发,给出适当调节方案,可以达到节能目的。4.反应器实验考察中,从单位能耗最小的指标考察,得到了极间距0.5cm,电极组数为3组时综合处理效果较好的结果。另外,环境影响离子的实验表明,铁离子和铜离子对电解还原过程有促进作用,但是作用机理可能不同,锌离子对电解还原过程的影响未发现明显效果。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 文献综述
  • 1.1 含铬废水的来源及危害
  • 1.1.1 含铬废水来源
  • 1.1.2 含铬废水危害
  • 1.2 含铬废水处理工艺研究进展
  • 1.2.1 化学处理法进展
  • 1.2.2 交换吸附法进展
  • 1.2.3 铁电极电化学法进展
  • 1.3 直接电化学还原六价铬废水进展
  • 1.3.1 铁电极电化学法存在问题
  • 1.3.2 研究进展及理论
  • 1.3.3 铁离子在液相电子传递催化性质概述
  • 1.4 六价铬浓度测定方法
  • 1.4.1 直接分光光度测定
  • 1.4.2 二苯碳酰二肼比色法
  • 1.5 ORP电极在六价铬废水处理检测进展
  • 1.5.1 六价铬氧化还原电位测定原理
  • 1.5.2 ORP电极使用进展
  • 1.6 电化学反应装置研究进展
  • 1.6.1 电解槽结构形式
  • 1.6.2 电解反应装置应用进展
  • 1.7 本章小结
  • 2 实验目的、内容及方法
  • 2.1 实验目的和内容
  • 2.1.1 实验目的
  • 2.1.2 实验内容
  • 2.2 实验药剂、仪器及装置
  • 2.2.1 实验药剂
  • 2.2.2 实验仪器
  • 2.2.3 实验装置
  • 2.3 反应器结构
  • 2.3.1 反应器构造
  • 2.3.2 回流装置设计
  • 2.4 测试与分析方法
  • 2.4.1 工作曲线绘制
  • 2.4.2 恒电流实验数据分析方法
  • 2.4.3 反应器实验数据分析方法
  • 2.4.4 氧化还原电极测量实验方法与分析
  • 2.5 本章小结
  • 3 恒电流还原降解六价铬
  • 3.1 不同电流密度对Cr(Ⅵ)还原的影响
  • 3.2 电流密度对Cr(Ⅵ)还原的数据分析
  • 3.3 pH值对Cr(Ⅵ)还原的影响
  • 3.4 初始浓度和溶液体积对Cr(Ⅵ)还原的影响
  • 3.5 本章小结
  • 4 恒电位还原降解六价铬
  • 4.1 不同电位值对Cr(Ⅵ)还原的影响
  • 4.2 pH值对恒电位还原Cr(Ⅵ)的影响
  • 4.3 初始浓度和溶液体积对恒电位还原Cr(Ⅵ)的影响
  • 4.4 本章小结
  • 5 ORP电极对Cr(Ⅵ)废水表征实验分析
  • 5.1 人工配制溶液中Cr(Ⅲ)浓度对ORP影响
  • 5.2 Cr(Ⅵ)浓度和pH值对ORP的综合影响
  • 5.3 ORP对电解过程监测及失效性分析
  • 5.4 利用ORP下降值分析电解能耗效率
  • 5.5 本章小结
  • 6 折流反应器实验研究
  • 6.1 极间距对Cr(Ⅵ)还原降解影响
  • 6.2 电极组数对Cr(Ⅵ)还原降解影响
  • 6.3 不同金属离子对Cr(Ⅵ)还原降解影响
  • 3+对Cr(Ⅵ)还原降解影响'>6.3.1 Fe3+对Cr(Ⅵ)还原降解影响
  • 2+对Cr(Ⅵ)还原降解影响'>6.3.2 Cu2+对Cr(Ⅵ)还原降解影响
  • 2+对Cr(Ⅵ)还原降解影响'>6.3.3 Zn2+对Cr(Ⅵ)还原降解影响
  • 6.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 附录 反应器CAD结构图
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢
  • 相关论文文献

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