论文摘要
硅负极材料由于其高的理论比容量等优点而倍受关注,但是由于其嵌、脱锂前后巨大的体积变化,导致其结构不稳定、循环性能差。为了解决这一问题,本文在综合考察了前人的研究结果之后,运用机械球磨法、高温固相法合成了Si-Cu、Si-Cu/C复合材料,并对极片进行了粘结剂、导电剂、退火处理条件的优化,研究了复合材料的电化学性能。机械球磨法制备的Si-Cu复合材料,首次可逆比容量为232 mAh·g-1,循环性能差,首次效率很低。高温固相法制备的Si-Cu复合材料,研究了不同Si、Cu比例的复合材料,XRD测试表明,复合材料中含有Si、Cu和Cu3Si相,SEM分析结果表明Cu纳米颗粒均匀包覆在Si颗粒表面,SiO:CuO:Al的摩尔比为3:3:4制备的复合材料电化学性能相对较好,首次可逆容量约200 mAh·g-1,循环性能相对较好。机械球磨法结合高温热解法制备的Si-Cu/C复合材料物中,以SiO为硅源,所得复合材料由XRD测试分析发现物相中主要为几类硅铜合金相和无定形碳相,研究不同Si、Cu比例的复合材料,发现SiO3CuO3Al6/C性能相对最好,可逆比容量约为300 mAh·g-1,循环稳定性好,100次循环容量几乎无衰减;以纳米Si为硅源,研究了Si、Cu摩尔比为9:1、8:2、7:3、6:4的Si-Cu/C复合材料,XRD测试表明物相中含有Si和Cu3Si,合金相提高了Si材料的导电性,研究复合材料的电化学性能,结果表明Si9-Cu1/C性能最佳,首次可逆容量约为500 mAh·g-1,循环性能较好,50次循环后容量保持率为81%。对以SiO和纳米Si为硅源制备的Si9-Cu1/C复合材料的极片,优化了其粘结剂、导电剂和极片热处理温度。研究表明,以SiO为硅源,碳包覆量为35mass%,乙炔黑为导电剂,PVDF为粘结剂,对极片进行先80℃真空干燥后,再200℃热处理,可逆容量和循环稳定性都有很大提高,首次可逆容量达1000 mAh·g-1左右,250次循环后可逆容量约500 mAh·g-1。
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摘要Abstract第1章 绪论1.1 课题研究的目的和意义1.2 锂离子电池原理1.3 锂离子电池研究现状1.4 硅负极材料研究进展1.4.1 纳米硅1.4.2 硅基薄膜1.4.3 硅-碳材料1.4.4 硅-金属材料1.5 课题的主要研究内容第2章 实验材料及测试方法2.1 实验材料及仪器设备2.1.1 实验药品及材料2.1.2 实验仪器2.2 材料制备方法2.2.1 纳米氧化铜的制备2.2.2 机械球磨法2.2.3 高温固相法2.2.4 碳包覆2.2.5 电极片制备工艺研究2.3 材料的物理性能表征2.3.1 X 射线衍射2.3.2 扫描电子显微镜2.4 材料的电化学性能表征2.4.1 电极制备2.4.2 半电池装配2.4.3 充放电测试2.4.4 循环伏安测试2.4.5 交流阻抗测试第3章 机械球磨及高温固相法制备Si-Cu 和Si-Cu/C 复合材料3.1 纳米CuO 的制备3.1.1 纳米CuO 的XRD 物相分析3.1.2 纳米CuO 的形貌分析3.1.3 纳米CuO 的电化学性能分析3.2 机械球磨法制备 Si-Cu 复合材料3.2.1 XRD 物相分析3.2.2 充放电性能分析3.2.3 循环伏安曲线分析3.3 高温固相法制备 Si-Cu 复合材料3.3.1 XRD 物相分析3.3.2 SEM 形貌分析3.3.3 EDX 元素含量分析3.3.4 充放电性能分析3.3.5 循环伏安曲线分析3.4 以SiO 为硅源制备Si-Cu/C 复合材料3.4.1 XRD 物相分析3.4.2 充放电性能分析3.5 以纳米Si 为硅源制备Si-Cu/C 复合材料3.5.1 XRD 物相分析3.5.2 SEM 形貌分析3.5.3 充放电性能分析3.5.4 循环伏安曲线分析3.5.5 交流阻抗谱分析3.6 本章小结第4章 电极片制备工艺的研究4.1 粘结剂的比较4.1.1 极片的SEM 形貌分析4.1.2 极片充放电性能分析4.1.3 循环伏安测试分析4.1.4 采用水性和油性粘结剂的C1#极片形貌与性能分析4.2 导电剂的比较4.2.1 极片SEM 形貌分析4.2.2 充放电测试分析4.2.3 循环伏安测试分析4.3 极片热处理温度的比较4.3.1 极片SEM 形貌分析4.3.2 充放电测试分析4.3.3 循环伏安曲线分析4.4 碳包覆量的比较4.4.1 极片的SEM 形貌分析4.4.2 充放电性能分析4.4.3 循环伏安曲线分析4.5 最佳条件下制备的极片性能研究4.5.1 XRD 物相分析4.5.2 SEM 形貌分析4.5.3 充放电性能分析4.6 本章小结结论参考文献攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果致谢
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