论文题目: 紫细菌原初反应中外周捕光天线LH2的超快光动力学过程研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 光学
作者: 刘伟民
导师: 钱士雄
关键词: 光合作用,紫细菌外周捕光天线,能量传递,飞秒泵浦探测
文献来源: 复旦大学
发表年度: 2005
论文摘要: 光合作用是自然界中的有机生物吸收太阳光能并将其转化为稳定的化学能的重要途径。光合作用功能体中的光能收集系统-外周捕光天线系统(light-harvesting2)主要是以细菌叶绿素分子(bacteriochlorophyll)为基础的有机复合体，其中还包含了类胡萝卜素(carotenoid)和稳固其结构的蛋白质分子。解析紫细菌外周捕光天线LH2的晶体结构发现，在LH2中有两层环状排列的细菌叶绿素分子，根据吸收峰位置分别被称为B800和B850；LH2中的类胡萝卜素分子跨膜排列于B800环和B850环之间。光合作用的原初反应起始于天线系统对光能的吸收，能量通过高效、快速的传递最终陷获于反应中心，所有这些过程都仅仅发生在几百飞秒到几十皮秒时间范围内。超快激光光谱学技术的发展为人们研究原初反应中光诱导的一系列超快过程提供了极为重要的实验手段。同时，近年来分子生物学、基因工程及点突变技术的快速发展，为人们揭示光合作用原初反应中的光物理、光化学机制奠定了重要的分子学基础。本论文主要利用飞秒光谱技术对紫细菌Rb.Sphaeroides 601外周捕光天线复合体LH2超快光动力学过程进行了研究，所得到的主要结果如下，1．利用从紫细菌Rb.sphaeroides 601所提取出的外周捕光天线LH2-RS601以及其不同pH值酸化样品(部分和全部去除B800分子LH2)并采用不同波长下的飞秒单色泵浦探测技术详细研究了LH2中B800→B850间和B850内部的能量传递动力学过程。通过对野生型与部分／完全去B800分子LH2的比较研究，得到如下结论：激发波长小于820nm时，激发B800吸收带所得到的动力学过程包含着光吸收过程(photoabsorption)和光漂白过程(photobleaching)，这两个过程分别源自B850上激子带和B800吸收带的直接激发；激发波长大于820nm时，激发B850吸收带时野生和酸化样品都表现出了相同的动力学过程，说明去除B800分子对B850带的能量传递过程没有明显的影响。2．通过飞秒单色和双色泵浦探测技术研究类胡萝卜素突变对外周捕光天线LH2能量传递过程的影响。野生型LH2-RS601通过化学突变将原有的包含十个共轭双键的类胡萝卜素spheroidene替换成包含九个共轭双键的neurosporene形成了一种新的绿色突变体GM309。通过实验得到如下结论：突变使LH2的类胡萝卜素吸收峰兰移20nm，导致能量给体(donor)B800和介体(bridge)类胡萝卜素之间能级间隔的加宽，使得B800向B850的能量传递速率减小，同时也导致了B850内部的激发能量在传递过程中的重新分布，但是B850单重态的寿命并未发生改变。3．利用稳态吸收谱、稳态荧光光谱以及飞秒瞬态吸收谱的光谱电化学技术(spectroelectrochemistry)，我们研究了在电化学氧化的影响下LH2能量传递过程的变化情况。通过对实验结果的综合分析我们得到如下结论：电化学氧化使得LH2中B800和B850产生细菌叶绿素阳离子，这些阳离子导致了LH2的稳态吸收峰发生变化，同时B850的自发辐射荧光也发生了非常明显的淬灭现象；飞秒泵浦探测结果显示了在氧化过程中B850环内的细菌叶绿素阳离子与未氧化的细菌叶绿素分子之间形成相互竞争的能量传递通道并快速地弛豫B850环内的激发能量，但是氧化并未影响到B800向B850的能量传递速率。总之，本课题利用超快光谱技术研究了紫细菌光合作用原初反应中外周捕光天线的超快光动力学过程，所获得的部分结果对于人们深入理解原初反应中的超快光物理和光化学机制具有重要的意义。
论文目录:
中文摘要
英文摘要
第一章 绪论
1.光合作用
1.1 光合色素
1.1.1 叶绿素
1.1.2 类胡萝卜素
1.1.3 色素-蛋白相互作用
1.1.4 色素-色素相互作用和能量传递
1.2 紫细菌外周捕光天线(Light-harvesting 2)-LH2
2.实验技术-超快光谱技术
参考文献
第二章 完全/部分去除B800分子LH2的动力学研究
1.简介
2.材料制备与实验方法
2.1 野生LH2复合体的分离和制备
2.2 酸化处理制备部分/完全去除B800分子LH2复合体
3.实验结果与讨论
3.1 稳态吸收谱
3.2 稳态荧光光谱
3.3 飞秒泵浦探测及理论模拟
3.3.1 野生型RS601的泵浦探测结果
3.3.1.1 B800兰侧的激发态动力学结果
3.3.1.2 B800红侧的激发态动力学结果
3.3.1.3 B850红侧的激发态动力学结果
3.3.2 完全去除B800分子LH2的泵浦探测结果
3.3.2.1 激发B800吸收带的激发态动力学结果
3.3.2.2 激发B850吸收带兰侧的激发态动力学结果
3.3.3 部分去除B800分子LH2(B850-a、B850-b、B850-c)的泵浦探测结果
3.3.3.1 激发B800吸收带的激发态动力学结果
3.3.3.2 激发B850吸收带兰侧的激发态动力学结果
3.3.4 RS601激发态动力学过程的理论模拟
3.3.4.1 八能级系统及其速率方程
3.3.4.2 理论模拟结果
4.本章小结
参考文献
第三章 类胡萝卜素突变体LH2-GM309超快动力学的研究
1.简介
2.材料制备与实验方法
2.1 绿色突变体GM309的获得
2.2 实验技术
3.实验结果与讨论
3.1 稳态吸收谱
3.2 CD谱和稳态荧光光谱
3.3 飞秒瞬态吸收谱
3.3.1 单色泵浦探测实验结果
3.3.2 双色泵浦探测实验结果
3.4 实验结果讨论
4.本章小结
参考文献
第四章 电化学氧化下LH2能量传递动力学过程的研究
1.简介
1.1 电化学
1.2 电化学技术与各种光谱技术的联用—光谱电化学
1.3 电化学在光合作用功能体(LH2、LH1、RC)上的应用
1.4 电化学氧化
1.5 电化学技术与飞秒泵浦探测技术的联用
2.实验简介
2.1 电化学-飞秒泵浦探测、稳态吸收谱、稳态荧光光谱联用
3.实验结果与讨论
3.1 低于氧化还原电位的影响
3.2 高于氧化还原电位的影响
3.3 实验结果讨论
3.3.1 电化学氧化对LH2结构的影响
3.3.2 电化学氧化对LH2能量传递过程的影响
3.3.3 电化学氧化对LH2超快动力学过程的影响
4.本章小结
参考文献
附录一:博士期间从事的其它研究工作
附录二:在学期间发表的学术论文目录
附录三:致谢
发布时间: 2007-06-28
参考文献
- [1].紫细菌外周天线色素蛋白复合物及光合作用反应中心的结构与功能研究[D]. 刘源.中国科学院研究生院（上海生命科学研究院）2005
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- [3].飞秒激光引发PSⅡ色素分子间的传能动力学[D]. 彭菊芳.中国科学院研究生院（西安光学精密机械研究所）2004
- [4].飞秒激光诱导叶绿素、类胡萝卜素分子在光系统Ⅱ中能量传递研究[D]. 刘晓.中国科学院研究生院（西安光学精密机械研究所）2004
- [5].紫细菌外周天线色素蛋白复合物及光合作用反应中心的结构与功能研究[D]. 刘源.中国科学院研究生院（上海生命科学研究院）2005
- [6].叶绿素a超快过程动力学研究[D]. 石英.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2005
- [7].金属酞菁的光物理性质研究[D]. 朱荣义.复旦大学2006
- [8].以氧化铋为基质的金属纳米颗粒复合薄膜的超快光物理研究[D]. 游冠军.复旦大学2006
- [9].双光子有机功能材料的非线性光学性质及超快动力学研究[D]. 李波.复旦大学2006
- [10].氧化锌材料的非线性荧光和非线性激射研究[D]. 张春峰.复旦大学2007
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