SiC陶瓷及其复合材料的先驱体高温连接及陶瓷金属梯度材料的制备与连接研究

论文题目: SiC陶瓷及其复合材料的先驱体高温连接及陶瓷金属梯度材料的制备与连接研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 材料科学与工程

作者: 所俊

导师: 陈朝辉

关键词: 高温连接,复合材料,惰性填料,活性填料,梯度材料,先驱体,原位生成

文献来源: 国防科学技术大学

发表年度: 2005

论文摘要: 本文为解决陶瓷及其复合材料之间以及与金属之间的高温连接问题,率先开展了用先驱体（硅树脂SR249）转化法对多种陶瓷及复合材料（SiC、C及Cf/SiC）之间的高温连接研究,用聚碳硅烷（PCS）转化原位生成纳米陶瓷相增强的陶瓷-金属（SiC-Ti）梯度材料实现对陶瓷与金属的连接。使用红外光谱、热分析、元素分析、X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜等手段,研究了SR249的交联与裂解情况,考察了连接工艺以及连接层材料的结构与性能。首次系统研究了SR249的交联裂解行为。硅树脂通过Si-OH基团脱水缩合反应生成Si-O-Si结构,使得硅树脂大分子间形成交联度较高的不熔不溶网状结构,增加了其高温稳定性及陶瓷产率。不同的交联温度对裂解后陶瓷产率的影响显著。在250℃时交联程度比较完全,陶瓷产率相对较高。不同形态SR249的裂解陶瓷产率不同,纯SR249经交联后的陶瓷产率最高可达89.3%。交联后的硅树脂在高温下分子链发生断裂转化成Si-O-C陶瓷。温度从800℃升至1000℃,裂解产物内C、SiO2和SiC基本以无定形态存在。1200℃后晶粒开始形成。温度达到并超过1400℃后,部分Si-O-C陶瓷分解,生成SiO和CO。不同温度下其裂解产物的结构和组成都有所变化。随着温度升高,裂解产物中与O原子结合的Si原子数目越来越少,而与C原子结合的Si原子数目越来越多,同时自由碳含量逐渐降低。从结构变化角度看,SR249裂解得到的Si-O-C陶瓷可稳定到1400℃。研究了SR249的裂解反应动力学。SR249的裂解可以分为三个阶段。第一阶段的表观活化能为23.32kJ/mol,遵循Avrami-Erofeev方程,由随机成核步骤控制裂解反应。该阶段主要用来使Si-C键和C-C键断裂,释放出小分子碳氢化合物气体。第二阶段的表观活化能为196.95kJ/mol,遵循Ginstling-Brounshtein方程,由三维扩散过程控制裂解反应,它可以使C-H键断裂,从而释放出H2。第三阶段的表观活化能为135.87kJ/mol,遵循Avrami-Erofeev方程,由随机成核步骤控制裂解反应。系统研究了SR249对石墨、SiC陶瓷、Cf/SiC复合材料的高温连接。800℃1000℃下SiC陶瓷和石墨的连接强度随着硅树脂溶液浓度的增加而有所提高。1200℃1400℃下情况则相反。4g/ml的硅树脂溶液连接得到的连接层非常致密光滑,强度较高。连接强度随连接温度的升高而提高,在1200℃时强度出现峰值,随后在1400℃时强度反而下降。提高温度,适当减少连接层厚度,可以减少其中的缺陷。SiC

论文目录:

缩略语表

摘要

Abstract

图目录

表目录

第一章 绪论

1.1 先驱体转化陶瓷的发展

1.2 先驱体转化陶瓷的应用

1.2.1 陶瓷纤维

1.2.2 陶瓷基复合材料

1.2.3 陶瓷薄膜

1.2.4 陶瓷微粉

1.2.5 陶瓷连接

1.3 复合材料连接的研究现状

1.3.1 连接机理的介绍

1.3.2 陶瓷及陶瓷基复合材料的连接方法

1.3.2.1 陶瓷的连接方法

1.3.2.2 陶瓷基复合材料的连接方法

1.3.2.3 陶瓷与金属的连接方法

1.3.2.4 先驱体法连接

1.3.2.5 填料控制的先驱体裂解的研究现状及在连接中的应用

1.4 梯度材料的研究进展及在连接中的应用

1.5 论文选题依据及研究内容

参考文献

第二章 实验方法与结构性能表征

2.1 原材料及其规格

2.2 工艺方法

2.2.1 SR249转化陶瓷连接石墨 S、iC陶瓷及C_f/SiC复合材料

2.2.2 SiC-Ti梯度连接材料的制备

2.3 物理和力学性能测试

2.3.1 密度的测定

2.3.2 粒径的测定

2.3.3 表面粗糙度的测定

2.3.4 剪切连接强度的测定

2.3.5 弯曲强度的测定

2.4 显微组织结构分析

2.4.1 红外分析

2.4.2 X射线衍射分析

2.4.3 热重-微商热重分析

2.4.4 扫描电镜及能谱分析

2.4.5 透射电镜分析

参考文献

第三章 有机硅树脂的交联与裂解

3.1 先驱体的筛选

3.2 硅树脂的交联

3.3 硅树脂交联对陶瓷产率的影响

3.4 硅树脂的裂解过程

3.5 硅树脂裂解产物表征

3.6 硅树脂裂解过程分析和裂解反应动力学研究

3.7 本章小结

参考文献

第四章 硅树脂连接工艺-表征-机理研究

4.1 影响硅树脂连接强度诸因素的研究

4.1.1 硅树脂浓度对连接强度的影响

4.1.2 裂解温度对连接强度的影响

4.1.3 保温时间对连接强度的影响

4.1.4 升温速率对连接强度的影响

4.1.5 表面形貌对硅树脂连接强度的影响

4.1.6 内应力对硅树脂连接强度的影响

4.2 硅树脂交联裂解连接陶瓷的机理分析及改善方法分析

4.3 提高硅树脂连接C_f/SiC 复合材料性能的研究

4.3.1 改善C_f/SiC复合材料表面粗糙度

4.3.2 改善C_f/SiC 复合材料表面化学状态

4.3.2.1 K_2r_12O_7洗液处理

4.3.2.2 硅烷偶联剂处理

4.3.3 添加惰性填料

4.3.4 添加活性填料

4.3.5 重复浸渍硅树脂溶液

4.4 先驱体转化陶瓷高温连接的应用前景分析

4.5 本章小结

参考文献

第五章 先驱体法陶瓷-金属梯度材料的制备及应用

5.1 陶瓷-金属连接所面临的问题

5.2 陶瓷-金属梯度材料制备的思路

5.3 陶瓷-金属梯度材料制备中所面临的主要困难

5.4 共沉降理论分析及其在SiC-Ti 体系中的应用

5.4.1 共沉降法的理论基础

5.4.2 沉降法制备梯度材料的数学模型

5.4.3 SiC-Ti体系中沉降过程的数值模拟

5.5 沉降工艺对梯度材料性能的影响

5.5.1 沉降液的选择

5.5.2 沉降液浓度对梯度材料制备的影响

5.5.3 粒径对梯度材料制备的影响

5.5.4 偶联剂对梯度材料沉降过程的影响

5.6 热压工艺对梯度材料性能的影响

5.6.1 温度的影响

5.6.2 压力的影响

5.6.3 后续先驱体溶液处理

5.7 SiC-Ti梯度材料在连接领域的应用前景分析

5.8 本章小结

参考文献

第六章 结论

附录

附录1

附录2

攻读博士学位期间发表论文题录

致谢

发布时间: 2006-09-14

参考文献

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