La掺杂TiO2/高岭石光催化材料的制备及应用研究

论文摘要

纳米TiO2因其光催化活性高、无毒、价廉、稳定性好而引起人们广泛关注。但是TiO2的带隙较宽（3.2ev），能利用的太阳能仅占太阳能总量的大约3％，论文采用稀土La掺杂以拓宽TiO2光谱响应范围并提高其可见光催化能力。论文采用sol-gel法制备了La掺杂TiO2／高岭石光催化材料。研究了掺杂量、焙烧温度、焙烧时间、水解温度和水解时间五种因素对催化剂光催化活性的影响。分别以模拟印染废水酸性红G、罗丹明B和偶氮染料工业废水为反应物，研究了La掺杂TIO2／高岭石光催化剂的液相光催化性能，考察了降解条件对其光催化性能的影响，着重考察了多种因素（催化剂用量，反应时间，废水pH值，光照条件，氧化助剂H2O2）对La掺杂TiO2／高岭石光催化剂紫外光下光催化降解污染物的影响以及催化剂在自然光下的光催化反应活性。分别采用XRD、Raman、FTIR和TEM技术对光催化剂的晶体结构、分子结构及表面形貌加以表征，探讨了La掺杂对TiO2／高岭石基光催化剂光催化活性的影响和稀土离子掺杂机理。结论如下：1．La掺杂TiO2／高岭石光催化剂的最佳制备条件为：掺La量0.5％，焙烧温度550℃，焙烧时间2h，水浴温度50℃，水浴时间3h。2．XRD、Raman、FTIR和TEM分析。样品XRD光谱显示：La掺杂后，高岭石基材表面TiO2晶体为锐钛矿相，未见金红石相的X衍射特征峰，与Raman光谱测试结果一致；FTIR测试表明La至少被复合到TiO2晶体表面或进入TiO2晶体中。由于热效应差异导致TiO2晶型转变温度发生改变，提高了TiO2由锐钛矿相向金红石相的转变温度。TEM照片显示，TiO2晶体颗粒均匀分布在片状基材高岭石表面。3．研究表明，紫外光下，La掺杂后的光催化剂对酸性红G溶液、罗丹明B溶液和偶氮染料工业废水的脱色率最高分别为97.03％、98.18％和99.57％，比未掺杂样品对废水脱色率分别提高了14.36％、17.45％和12.34％；自然光下，La掺杂催化剂比未掺杂样品对酸性红G溶液、罗丹明B溶液和偶氮染料工业废水的脱色率也分别提高了13.87％，6.73％和5.96％。La的掺杂能有效地使TiO2的光谱响应范围向可见光区拓展。4．废水初始pH值对其脱色率有明显影响。在强酸性条件下，催化剂废水的脱色率均在90％以上。5．适量外加H2O2能促进·OH的生成，提高光催化反应速率和效率。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 前言
• 1.1 国内外研究现状
• 2光催化材料的制备'>1.1.1 纳米TiO₂光催化材料的制备
• 2光催化剂制备及其在环境方面的应用'>1.1.2 矿物负载纳米TiO₂光催化剂制备及其在环境方面的应用
• 2光催化剂研究进展'>1.1.3 稀土La掺杂TiO₂光催化剂研究进展
• 1.1.4 可见光的光催化研究进展
• 2光催化剂的应用'>1.1.5 纳米TiO₂光催化剂的应用
• 2光催化材料的表征'>1.1.6 纳米TiO₂光催化材料的表征
• 1.1.7 光催化技术存在的问题
• 1.2 纳米TiO-2光催化基本机理
• 2光催化活性的因素'>1.3 影响TiO₂光催化活性的因素
• 1.3.1 晶相结构的影响
• 1.3.2 粒径的影响
• 1.3.3 比表面积的影响
• 1.3.4 表面羟基的影响
• 1.3.5 外场效应的影响
• 2光催化性能的影响因素'>1.4 离子掺杂TiO₂光催化性能的影响因素
• 1.4.1 掺杂金属离子的种类
• 1.4.2 掺杂离子的浓度
• 1.4.3 掺杂离子的能级
• 1.4.4 掺杂离子的半径
• 1.4.5 掺杂离子的化合价
• 1.5 研究目的、意义和主要内容
• 1.5.1 研究目的、意义
• 1.5.2 研究主要内容
• 第2章 试验研究
• 2.1 试验材料和试剂
• 2.2 试验仪器和设备
• 2.3 试验过程
• 2/高岭石纳米光催化材料'>2.3.1 制备TiO₂/高岭石纳米光催化材料
• 2/高岭石纳米光催化材料'>2.3.2 制备La掺杂TiO₂/高岭石纳米光催化材料
• 2.3.3 光催化降解试验
• 2.4 表征方法
• 2.4.1 样品晶体结构
• 2.4.2 材料表面分子结构
• 2.4.3 样品表面形貌与粒径
• 2.4.4 样品的其它表征技术
• 2/高岭石纳米材料影响因素'>第3章 制备La掺杂TiO₂/高岭石纳米材料影响因素
• 3.1 高岭石物理化学性质
• 3.2 制备工艺流程
• 2/高岭石纳米材料影响因素'>3.3 制备La掺杂TiO₂/高岭石纳米材料影响因素
• 3.3.1 掺杂量的影响
• 3.3.2 焙烧温度的影响
• 3.3.3 焙烧时间的影响
• 3.3.4 水解温度的影响
• 3.3.5 水解时间的影响
• 3.4 表征与机理探讨
• 3.4.1 XRD分析
• 3.4.2 Raman分析
• 3.4.3 FTIR分析
• 3.4.4 TEM表征
• 3.4.5 机理探讨
• 3.5 小结
• 2/高岭石光催化材料应用研究'>第4章 La掺杂TiO₂/高岭石光催化材料应用研究
• 4.1 酸性红G的降解脱色研究
• 4.1.1 酸性红G的物理化学性质
• 4.1.2 试验方法
• 4.1.3 光催化降解条件的影响
• 4.1.4 酸性红G脱色过程
• 4.2 罗丹明B的降解脱色研究
• 4.2.1 罗丹明B的物理化学性质
• 4.2.2 试验方法
• 4.2.3 光催化降解条件的影响
• 4.2.4 罗丹明B脱色过程
• 4.3 偶氮染料工业废水的降解脱色研究
• 4.3.1 废水性质
• 4.3.2 试验方法
• 4.3.3 光催化降解条件的影响
• 4.3.4 偶氮染料工业废水的脱色过程
• 4.4 机理探讨
• 4.5 小结
• 第5章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 附录:攻读硕士学位期间发表的论文