氧活性粒子注入烟气资源化脱硫脱硝研究

论文摘要

本论文结合国家高技术发展计划项目（863项目）“羟基自由基氧化烟气脱硫脱硝技术”（编号2008AA062317）和中华环保基金会项目“羟基自由基氧化脱除燃煤烟气二氧化硫、氮氧化物并生成酸的绿色方法”（编号CEPF200812313）,针对烟气脱硫脱硝过程中存在的二氧化硫和氮氧化物气相氧化难题,围绕大气压强电离放电规模高效制取羟基自由基以及羟基自由基氧化脱硫脱硝两大关键问题进行了研究,提出了一种大气压强电离放电制取氧活性粒子注入烟气资源化脱硫脱硝方法。利用大气压强电离放电物理手段,将水蒸气和氧气电离、离解生成O3、O2+、H2O+、H2O2等氧活性粒子,注入烟气后经过一系列等离子体化学反应生成以羟基自由基为主体的强氧化活性物质,实现高效氧化脱除烟气中二氧化硫和氮氧化物,最终副产物为硫酸和硝酸。应用气体放电物理、等离子体化学、宏观动力学等理论和方法,阐明了氧活性粒子的形成及其注入烟气中转化为羟基自由基的等离子体化学反应机制,探讨了羟基自由基等活性粒子氧化脱除二氧化硫和氮氧化物的反应过程。根据氧活性粒子脱硫脱硝原理,设计并构建了实验系统,通过实验分析了影响二氧化硫和氮氧化物脱除的主要影响因素,初步建立了副产物回收途径,确立了羟基自由基等活性粒子氧化脱硫脱硝适宜的工艺条件。研究结果表明：大气压强电离放电制取的氧活性粒子中臭氧和正负离子浓度可达243 g/m3、2.5×1016/m3及1.7×1016/m3。注入烟气中的臭氧和离子能高效转化为羟基自由基,实现了烟气中二氧化硫和氮氧化物的单独脱除和同时脱除。单独脱除时,脱硫率和脱硝率分别可达90%和100%；同时脱除时,脱硫率和脱硝率分别达68%和100%；硫酸和硝酸回收率分别可以达68.7%和77.1%。本论文利用大气压强电离放电解决了高浓度氧活性粒子的制取难题,采用羟基自由基氧化解决了二氧化硫和氮氧化物气相氧化的难题。提出的氧活性粒子注入烟气脱硫脱硝方法具有脱除率高、不涉及湿法引入、无催化剂、无吸收剂等特点,为资源化脱硫脱硝提供了一个新方法。

论文目录

• 创新点摘要
• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 2和NO_x的控制'>1.1 我国的酸雨问题及SO₂和NO_x的控制
• 2和NO_x的排放现状'>1.1.1 我国酸雨污染与SO₂和NO_x的排放现状
• 2和NO_x的控制政策'>1.1.2 我国SO₂和NO_x的控制政策
• 1.1.3 我国烟气脱硫脱硝行业现状与发展
• 1.2 氧活性粒子烟气脱硫脱硝研究现状
• 1.2.1 氧活性粒子烟气脱硫脱硝特点
• 1.2.2 几种典型的氧活性粒子烟气脱硫脱硝方法研究现状
• 1.3 氧活性粒子脱硫脱硝反应机制研究现状
• 1.4 烟气脱硫脱硝副产物资源化利用现状
• 1.5 本文研究方案和内容
• 1.5.1 研究方案
• 1.5.2 主要研究内容
• 第2章 大气压强电离放电的基本原理
• 2.1 气体放电主要物理参数
• 2.2 大气压强电离放电方法
• 2.3 强电离放电窄间隙效应
• 2.4 电介质层的优化
• 2.5 强电离放电与其他几种气体放电比较
• 2.6 本章小结
• 第3章 烟气中羟基自由基的形成及脱硫脱硝机理探讨
• 3.1 氧活性粒子注入烟气制取羟基自由基
• 3.2 烟气中形成羟基自由基的等离子体化学过程分析
• 2和H₂O（气态）的离解和电离过程'>3.2.1 O₂和H₂O（气态）的离解和电离过程
• 3.2.2 形成羟基自由基的等离子体化学机制
• 3.3 羟基自由基等氧活性粒子氧化脱硫脱硝反应机理探讨
• 3.3.1 氧活性粒子气相氧化脱硫脱硝数学模型的建立及计算方法
• 3.3.2 氧活性粒子气相氧化脱硫模型的计算和反应机理分析
• 3.3.3 氧活性粒子气相氧化脱硝模型的计算和反应机理分析
• 3.3.4 氧活性粒子异相氧化脱硫反应机制
• 3.4 本章小结
• 第4章 氧活性粒子注入烟气资源化脱硫脱硝实验系统构建
• 4.1 实验系统
• 4.1.1 设计原则
• 4.1.2 氧活性粒子输入方式优化设计
• 4.1.3 氧活性粒子注入烟气脱硫脱硝实验系统
• 4.2 实验装置
• 4.2.1 大气压强电离放电等离子体发生器
• 4.2.2 高频高压电源
• 4.2.3 烟气预热器
• 4.2.4 加湿器
• 4.2.5 电除酸雾器
• 4.3 实验仪器和实验气体
• 4.3.1 实验仪器
• 4.3.2 实验气体
• 第5章 氧活性粒子的制取及其脱硫脱硝的实验研究
• 5.1 大气压强电离放电制取氧活性粒子实验研究
• 5.1.1 放电功率对氧活性粒子浓度的影响
• 5.1.2 激励频率对氧活性粒子浓度的影响
• 5.1.3 氧气流量对氧活性粒子浓度的影响
• 5.1.4 氧活性粒子浓度的距离衰减分析
• x影响因素分析'>5.2 氧活性粒子注入烟气脱除NO_x影响因素分析
• 5.2.1 氧活性粒子注入量对脱硝率的影响
• 2、NO,的浓度变化分析'>5.2.2 NO、NO₂、NO,的浓度变化分析
• 5.2.3 烟气温度对脱硝率的影响
• 5.2.4 烟气含水量对脱硝率的影响
• 5.2.5 烟气氧气含量对脱硝率的影响
• x初始浓度对脱硝率的影响'>5.2.6 NO_x初始浓度对脱硝率的影响
• 5.2.7 烟气处理量对脱硝率的影响
• 2影响因素分析'>5.3 氧活性粒子注入烟气脱除SO₂影响因素分析
• 5.3.1 氧活性粒子注入量对脱硫率的影响
• 5.3.2 烟气温度对脱硫率的影响
• 5.3.3 烟气含水量对脱硫率的影响
• 5.3.4 烟气氧气含量对脱硫率的影响
• 2初始浓度对脱硫率的影响'>5.3.5 SO₂初始浓度对脱硫率的影响
• 5.3.6 烟气处理量对脱硫率的影响
• 5.4 氧活性粒子注入烟气同时脱硫脱硝影响因素分析
• 5.4.1 氧活性粒子注入量对脱除率的影响
• 5.4.2 烟气温度对脱除率的影响
• 5.4.3 烟气处理量对脱除率的影响
• 5.4.4 烟气含水量对脱除率的影响
• 5.4.5 烟气氧气含量对脱除率的影响
• 2和NO_x的相互影响'>5.4.6 同时脱除过程中SO₂和NO_x的相互影响
• 5.5 氧活性粒子注入烟气脱硫脱硝能耗分析
• 5.6 本章小结
• 第6章 烟气脱硫脱硝副产物回收的实验研究
• 6.1 电除酸雾器除雾原理
• 6.2 副产物的收集与分析方法
• 6.2.1 实验方法
• 6.2.2 色谱条件与标准曲线
• 6.2.3 相关参量计算方法
• 6.3 副产物成分分析
• 6.3.1 氧活性粒子注入烟气脱硫副产物分析
• 6.3.2 氧活性粒子注入烟气脱硝副产物分析
• 6.4 副产物回收影响因素分析
• 6.4.1 激励电压对酸的回收的影响
• 6.4.2 烟气中污染物初始浓度对酸的回收的影响
• 6.4.3 烟气流量对酸的回收的影响
• 6.5 本章小结
• 第7章 结论与展望
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的论文与科研情况
• 致谢