均匀表面增强拉曼光谱基底的制备及其应用

论文摘要

自20世纪70年代以来,表面增强拉曼光谱（SERS）由于其极高表面检测灵敏度的优势而在表面化学、分析化学、电化学、生物化学和材料学等领域得到了广泛的应用。SERS效应的强弱不仅取决于金属的性质,还与金属本身结构的尺寸、形状等因素有关。目前大部分SERS基底的材料普适性和重现性较差,很大程度上限制了SERS的实际应用。因此SERS能否走向实际应用,关键是得到均匀的、稳定的、可循环利用的基底材料。本论文借助了水/油的两相界面制备有序稳定的SERS基底,并尝试研究了其应用。主要研究结果如下:1)利用氨基硅烷为偶联剂,沸水浴的条件下水解硅酸钠的方法,在高SERS活性的Au纳米粒子表面包覆上一层约为4nm厚度的均匀和致密的SiO2壳层。该SiO2层可以起到隔离作用,避免待测分子直接与基底作用。2)考察有机相中不同溶剂的作用,通过加入各种助剂,在界面上诱捕纳米粒子形成致密的纳米粒子膜。改变有机溶剂和助剂,优化两相界面制备Au和Au@SiO2粒子膜的形成条件,探索了两相界面成膜的机理。3)将两相界面的纳米粒子膜转移到固相作为SERS基底,考察此类基底均匀性、可循环性、稳定性和洁净性等性能。结果表明分散在固相基底上的Au@SiO2膜可成为理想的SERS基底。Au@SiO2膜基底上开展不同浓度的MBA,三聚氰胺溶液的检测以及单晶表面吸附分子的检测。4)利用两相界面纳米粒子膜层层转移方法构建了具有不同纳米粒子层数的SERS基底,考察了SERS效应与层数的关系,在起始阶段SERS效应随层数的增加而增加,5层以后SERS信号几乎不再发生改变。同时考察了膜对与SERS信号的覆盖效应,当覆盖两层后,SERS信号达到最大,随膜层的增加,底层的SERS信号几乎全部被覆盖。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 表面增强拉曼光谱（SERS）简介
• 1.1.1 光的散射与拉曼光谱
• 1.1.2 表面增强拉曼光谱的发现和发展
• 1.1.3 表面增强拉曼效应的机理
• 1.1.4 表面增强拉曼光谱的应用
• 1.1.5 表面增强拉曼基底的制备
• 1.2 核壳纳米粒子的简介及其应用
• 1.2.1 纳米材料的概述
• 1.2.2 核壳纳米材料的概述
• 1.2.3 核壳纳米材料的应用
• 1.3 本论文研究目的及设想
• 参考文献
• 第二章 实验
• 2.1 实验试剂
• 2.1.1 化学试剂
• 2.1.2 基底
• 2.2 实验仪器
• 2.2.1 常规仪器及其清洗
• 2.2.2 透射电子显微镜（TEM）
• 2.2.3 扫描电镜（SEM）
• 2.2.4 拉曼光谱仪
• 参考文献
• 第三章 核壳纳米粒子和各种基底的制备及表征
• 3.1 前言
• 3.2 纳米粒子的制备和表征
• 3.2.1 Au 纳米粒子的制备
• 2 纳米粒子的制备和TEM 表征'>3.2.2 Au@ SiO₂ 纳米粒子的制备和TEM 表征
• 2 纳米粒子的制备和TEM 表征'>3.2.3 Au@ Raman Reporter@ SiO₂ 纳米粒子的制备和TEM 表征
• 3.3 水/油两相制备纳米粒子膜及表征
• 3.3.1 两相界面制备Au 膜及表征
• 2 膜及表征'>3.3.2 两相界面制备Au@ SiO₂膜及表征
• 3.4 各种基底的制备和表征
• 2/Si 基底的制备和表征'>3.4.1 Au/Si 和Au@ SiO₂/Si 基底的制备和表征
• 2/ITO 基底的制备及表征'>3.4.2 Au@ SiO₂/ITO 基底的制备及表征
• 2/PE 透明基底的制备'>3.4.3 Au@ SiO₂/PE 透明基底的制备
• 3.5 本章小结
• 参考文献
• 第四章 各种基底的SERS 研究及应用
• 4.1 前言
• 4.2 各种基底的SERS 研究
• 4.2.1 各种基底的均匀性研究
• 4.2.2 各种基底的稳定性研究
• 4.2.3 各种基底的可重复性研究
• 4.2.4 基底洁净性的研究
• 2/Si 基底的应用'>4.3 Au@ SiO₂/Si 基底的应用
• 2/PE 的应用'>4.4 Au@ SiO₂/PE 的应用
• 2 核壳粒子SERS 研究及应用'>4.5 Au@ Raman Reporter@ SiO₂ 核壳粒子SERS 研究及应用
• 2 核壳粒子中探针分子的研究'>4.5.1 Au@ Raman Reporter@ SiO₂核壳粒子中探针分子的研究
• 2 纳米粒子在检测重金属离子中的应用'>4.5.2 Au@ TP@ SiO₂纳米粒子在检测重金属离子中的应用
• 4.6 本章小结
• 参考文献
• 2膜的SERS 研究'>第五章 多层Au@ SiO₂膜的SERS 研究
• 5.1 前言
• 2 膜的制备、表征及SERS 研究'>5.2 多层Au@ SiO₂ 膜的制备、表征及SERS 研究
• 2 膜逐层制备'>5.2.1 多层Au@ SiO₂膜逐层制备
• 2 膜的SEM 表征'>5.2.2 多层Au@ SiO₂ 膜的SEM 表征
• 2 膜的SERS 研究'>5.2.3 二、三层Au@ SiO₂ 膜的SERS 研究
• 2 膜的SERS 研究'>5.2.4 多层Au@ SiO₂ 膜的SERS 研究
• 5.3 本章小结
• 参考文献
• 硕士期间发表及待发表的文章
• 致谢