氧物种论文-王雪青,黎欢毅,王邦芬,孙玉海,毛梦绮

氧物种论文-王雪青,黎欢毅,王邦芬,孙玉海,毛梦绮

导读:本文包含了氧物种论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:低温等离子体,CeO_2,甲醇,表面活性氧物种

氧物种论文文献综述

王雪青,黎欢毅,王邦芬,孙玉海,毛梦绮[1](2019)在《等离子体场内CeO_2催化降解甲醇的表面活性氧物种来源与作用研究》一文中研究指出利用水热法制备了3种不同形貌(纳米棒、纳米颗粒、纳米立方体)的CeO_2催化剂,并通过比表面积测试(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱分析(Raman)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)手段表征其物理化学性质,结果发现,CeO_2纳米棒的表面氧空位和氧物种最多.等离子体与催化协同降解甲醇性能评价实验结果显示,CeO_2纳米棒展现出最好的催化性能.进一步设计实验(甲醇-TPD、不同气氛常温催化、催化剂内后置比较、O_3催化氧化)推测在等离子体场内CeO_2表面活性氧物种来源及其作用.结果表明:①在等离子体场内参与CeO_2表面催化反应的活性氧物种有两个来源,一是催化剂本身存在的表面氧物种,二是等离子体区域产生的短寿命物种及长寿命物种(主要是O_3),其中,O_3分解产生的活性氧物种是提高催化性能的主要因素.②不同形貌CeO_2由于表面氧空位含量不同,导致O_3在催化剂上分解产生的活性氧物种的量不同,最终影响等离子体催化性能.(本文来源于《环境科学学报》期刊2019年08期)

温玉洁,杨昌菊,彭路明[2](2018)在《借助~(17)O MAS NMR研究金属/氧化物催化剂的界面氧物种》一文中研究指出金属/氧化物催化剂在CH_4的选择性氧化、水煤气变换反应、CO_2的选择性还原等一系列重要反应中都表现出很好的催化活性~([1]),所以金属/氧化物催化剂一直是研究的重点。金属和载体之间界面结构和相互作用至关重要,特别是界面O物种往往被认为是催化活性位点。然而,其界面结构的具体信息现在仍不明确。我们希望借助~(17)O核磁共振研究金属/氧化物(本文来源于《2018第二十届全国波谱学学术年会会议论文摘要集》期刊2018-10-12)

陈定凯,张德华,何德东,陆继长,钟丽萍[3](2018)在《杂原子(Zr,Y)掺杂的铈基催化剂中氧物种与其催化CH_3SH分解的活性/稳定性之间的关系(英文)》一文中研究指出铈基催化剂因其优异的储放氧能力被广泛地应用于多种催化反应.铈基材料作为催化剂在CH_3SH(甲硫醇)分解反应中的应用也因其产物简单、易处理而受到越来越多的关注.本课题组在前期研究中发现,纳米二氧化铈在CH_3SH催化分解反应中表现出较高的催化活性,然而催化剂却在很短时间内快速失活.为进一步提高铈基氧化物的稳定性,我们通过引入稀土元素对氧化铈催化剂进行改性,结果发现其稳定性明显提高;同时催化剂稳定性与氧空位数量有关,氧空位数量越多,催化剂越稳定.然而,目前关于氧空位对催化CH_3SH分解反应的具体作用,CH_3SH在铈基材料上的失活机理以及氧物种与催化行为之间的相互关系尚不清楚.因此,有必要进一步研究氧空位对提高催化稳定性的贡献并揭示催化行为与氧物种之间的相互关系.本文通过微波辅助柠檬酸络合法制备一系列杂原子(Zr,Y)掺杂的铈基催化剂CeO_2,Ce_(1-x)Z_rxO_2,Ce_(1-x)Y_xO_2-δ(x=0.25,0.50,0.75,1.00),通过考察锆、钇杂原子价态和离子半径对CH_3SH催化分解活性和稳定性的影响来探索铈基催化剂中氧空位的作用及氧物种与催化行为之间的关系.其中,氧物种与催化行为之间的关系可包括两类:(1)表面晶格氧与催化活性之间的关系;(2)体相晶格氧迁移与催化稳定性之间的关系.催化性能和表征结果表明,铈基氧化物中表面晶格氧对CH_3SH催化转化起着至关重要的作用.Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2在CH_3SH的催化分解中表现出更高的催化活性,这是由于Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2有更多的表面晶格氧、活性氧物种及良好的氧化还原性能.Ce_(0.75)Y_(0.25)O_2-δ也表现出更好的催化稳定性,这是由于催化剂中有更多的氧空位,它们会促进体相晶格氧迁移到催化剂表面以补充表面晶格氧.此外,Ce与杂原子之间化学价差极大地影响着表面晶格氧含量以及催化剂中体相氧的迁移率,进而影响铈基催化剂的活性和稳定性.(本文来源于《催化学报》期刊2018年12期)

田欣哲[4](2018)在《氮氧物种催化或自动氧化条件下苄基C-H键需氧氧化的研究》一文中研究指出随着可持续和绿色化学的发展,C-H键的氧化官能化变得越来越重要,这是由于C-H键大量存在于有机物中,而且C-H键官能化后仅浪费一个氢原子,符合绿色化学的理念。另一方面,氧气是一种较为理想的氧化剂,它清洁、便宜易得,而且氧化后往往生成副产物水,对环境危害小。因此,利用氧气作为氧化剂进行C-H键的氧化,对绿色化学的发展有着重要的意义。苄基C-H键的需氧氧化反应,主要基于过渡金属催化、非过渡金属催化、光促进、自动需氧氧化等策略来完成。与过渡金属催化方法相比,非金属催化方面的报道较少,而且使用的催化剂体系往往较为复杂,不利于其应用。针对这一问题,本文以苄基C-H键需氧氧化为研究对象,以“发展简单有效的催化剂体系及阐明反应机理”为主要目标,开展研究工作。主要内容如下:(1)研究了氮氧物种对苄基C-H键需氧氧化的催化作用,发现HNO_3能够催化该类反应。考察了各种反应条件对C-H键氧化的影响,得到了最优反应条件。研究了一系列苄基C-H键向C=O键的转化,结果表明3,4-二氢-1H-2-苯并吡喃、氧杂蒽、芴及它们的衍生物都能顺利地进行需氧氧化,羰基产物的产率在40%-93%之间。利用自由基抑制、控制性实验等方法,对反应机理进行了研究,提出了NO_2作用下的机理路径,而以前文献报道氮氧物种通常用作助催化剂。本文的研究结果不仅为酮和酯的合成提供了一种新方法,而且发展了氮氧物种的催化新功能。(2)基于氮氧物种(TEMPO/HNO_3体系)对苄基醚C-H键需氧氧化的催化作用,通过氧化和氰化的串联,实现了苄基醚向芳腈的直接转化。对各种反应条件进行优化,并在最优条件下,考察了多种芳基醚底物的反应。得到的规律为:芳环上吸电子基团的存在对反应不利,多种给电子基团取代的苄基甲基醚能够顺利地进行反应,给出74-78%的目标产物。根据中间体检测、控制性实验等研究结果,提出了TEMPO~+/NO_x催化下的串联反应机理。该研究在芳腈制备、羟基脱保护等方面,有一定的理论和应用价值。(3)依靠苄基C-H键的自动需氧氧化,实现了苄基C-H键向C=O官能团的选择性转化。考察了各种因素对反应的影响,优化了反应条件,研究了一系列二苯基甲烷、9,10-二氢蒽、氧杂蒽、芴、3,4-二氢-1H-2-苯并吡喃及它们的衍生物中C-H键的氧化转化。结果表明,它们中的苄基C-H键都能够顺利地进行需氧氧化,得到相应的羰基化合物,产率在21%-94%之间。利用自由基捕捉、分子模拟计算、~(18)O-标记等手段,对反应机理进行了研究;阐明了π键对氧气激活作用下的自由基历程,发现OOH自由基的形成和目标产物的形成都是速决步骤。该研究为羰基化合物的合成提供了一种有效的新方法,加深了对C-H键自动需氧氧化机理的理解。(4)利用苄基C-H键的自动需氧氧化,实现了苯基丙酮及其衍生物中C-C键的断裂,得到苯甲醛或苯甲酸类化合物。考察了各种条件对反应的影响,得到最佳反应条件。在最优条件下,几个苯丙酮的衍生物有效地转化为目标产物。利用~(18)O-标记、中间体检测等手段,对氧化机理进行了考察,并提出了反应历程。将该方法用于木质素β-O-4类型关键化学键中C-C键的断裂,为木质素自动需氧化裂解为小分子化学品,提供了一些理论支持。(本文来源于《兰州大学》期刊2018-10-01)

马海艳,赵利霞,张辉,郭良宏[5](2018)在《H_2O_2调控TiO_2体系中活性氧物种的产生及其五氯酚的降解过程》一文中研究指出五氯酚的二氧化钛光催化氧化技术由于降解效率高、毒性低等优点受到了广泛关注.如何合理调控五氯酚降解过程中高毒性中间产物的产生是目前研究的热点.而五氯酚的光催化降解过程与活性氧物种的产生息息相关.基于此,本文研究了H_2O_2的加入对3种不同类型Ti O_2光催化体系中所产生的ROS包括·OH、O_2~(·-)和H_2O_2浓度及其对五氯酚降解效率和降解过程的影响.结果显示,加入H_2O_2后,P25溶液所产生的3种ROS的量均增加,且五氯酚的降解速率k增大.锐钛矿Ti O_2溶液所产生的·OH减少,O_2~(·-)和H_2O_2含量增多,五氯酚的降解速率降低.金红石相Ti O_2溶液所产生的3种ROS的量均增加,且五氯酚的降解速率提高50倍.用高效液相色谱法和发光菌抑制法分别对3种Ti O_2/H_2O_2体系光催化降解五氯酚过程中所产生的中间产物及其急性毒性的影响进行了鉴定.结果显示,降解过程中均没有高毒性中间产物四氯苯醌产生,且降解过程中的急性毒性显着降低.这些结果表明,H_2O_2的加入可以调控Ti O_2光催化体系中ROS的产生及五氯酚的降解过程,显着降低了五氯酚降解过程中的急性毒性.(本文来源于《中国科学:化学》期刊2018年10期)

谢亚辉[6](2018)在《近红外活性氧物种荧光识别染料的合成与应用》一文中研究指出活性氧物种(ROS)是细胞内的重要的活性物质,在细胞的生理与病理活动中起着重要的作用。生物体内活性氧物种的过量产生和积累会导致一系列的重大疾病。相较传统的活性氧物种检测技术,荧光技术应用于ROS的检测与成像越来越多的引起人们的关注。然而常见的用于检测ROS的荧光探针大多具有较短的吸收与发射波长会限制其组织穿透性以及较高的光毒性等,严重制约着探针的进一步的生物学应用。因而亟待开发具有更好生物学性能的近红外荧光探针。因此,本文从近红外荧光染料出发,基于反应型荧光识别机理设计合成了两例用于检测生物体内ROS的近红外荧光探针:1、合成了一例以尼罗蓝染料为母体,以对羟基苯硼酸频哪醇酯为识别基团用于检测H_2O_2的off-on型近红外荧光探针Lyso-H_2O_2。探针Lyso-H_2O_2对H_2O_2具有高的选择性,在测试条件下对其它RNS,ROS等物种没有明显的荧光响应;Lyso-H_2O_2与H_2O_2具有较快的反应速度,在5 min内反应基本完成;同时还具有高的灵敏度,在测试条件下其对H_2O_2的检测限低至10.38 nM;探针Lyso-H_2O_2还具有良好的生物相容性,能够实现细胞溶酶体,组织和活体内H_2O_2的检测与成像。2、计合成了一例以BODIPY染料为荧光母体,二苯基膦酰为识别基团的近红外荧光探针BDOP。该探针对O_2~(·-)具有高的选择性,在测试条件下对其它ROS,RNS没有明显的荧光响应;探针BDOP还具有高的灵敏度,在测试条件下其对O_2~(·-)检测限低至3.8 nM;其还具有较低的生物毒性,可以实现对细胞以及活体中O_2~(·-)的检测与成像。(本文来源于《大连理工大学》期刊2018-06-01)

张丽丽[7](2018)在《纳米金属氧化物光致产生活性氧物种的预测》一文中研究指出纳米金属氧化物由于具有独特的光化学性质,被广泛应用在光电材料、生物医药及环境治理等领域。活性氧物种(ROS)的产生被视为决定纳米金属氧化物光催化反应特性、抗菌活性及细胞毒性的重要原因。金属氧化物的晶体构型繁多,粒径分布较广,新型材料层出不穷。建立纳米金属氧化物光致产生ROS的预测方法,对于评价它的光催化性能及潜在的生态风险具有重要意义。本研究采用密度泛函理论与Brus模型,建立了不同构型和粒径纳米金属氧化物能隙值(E_g)的定量预测模型,并通过内部和外部验证评价了该模型的预测性能。基于光致产生ROS的氧化还原电位,建立了纳米金属氧化物光致产生ROS的预测方法,研究了16种纳米金属氧化物在3~100 nm下光致产生ROS的途径及种类。为了评价光致产生ROS预测方法的准确性,本研究利用电子顺磁共振技术,检测了光照条件下9种纳米金属氧化物在水相中诱导产生ROS的种类。研究结果表明:所构建的不同粒径纳米金属氧化物E_g的定量预测模型,有较好稳健性(n=24,RMSE=0.55)和外部预测能力(n=8,RMSE=0.48)。相比体相材料,能隙值随着粒径的减小而增大,当粒径小于5 nm时,能隙值显着升高。纳米金属氧化物光致产生ROS的预测结果表明:光照条件下(波长<1240/E_g),除纳米Cu_2O(粒径>6.25nm)、纳米ZnO(粒径>3.95 nm)及纳米SnO_2外,其余13种纳米金属氧化物均可以将O_2还原为O_2~(·-)。纳米Cu_2O不可以将OH~-和H_2O氧化为·OH;纳米ZnO(粒径>3.43nm)不可以将OH~-氧化为·OH;其余14种纳米金属氧化物均可将OH~-和H_2O氧化为·OH。纳米Cu_2O不可以将O_2氧化为~1O_2;其余15种纳米金属氧化物均可将O_2和O_2~(·-)氧化为~1O_2。电子顺磁共振测试结果表明:光照条件下(λ:280~500 nm),9种纳米金属氧化物均可产生·OH。锐钛矿型nTiO_2及nSnO_2不能产生~1O_2,其余4种纳米金属氧化物均可产生~1O_2。实验测定结果与光致生成ROS的预测结果对比发现,本研究建立的纳米金属氧化物光致产生ROS的预测方法的准确率达到72%。综上,本研究建立了不同构型和粒径纳米金属氧化物光致产生ROS的反应途径及生成种类的预测方法,为纳米金属氧化物的生态风险评价及新型纳米材料的安全设计提供了依据。(本文来源于《大连理工大学》期刊2018-06-01)

王贵昌[8](2018)在《表面活性氧物种对A-H(A=C,O,N)键活化机理的研究进展》一文中研究指出表面吸附态活性氧物种如O~*、OH~*等对H_2O、CH_3OH、CH_4、NH_3所含O-H、C-H以及N-H键的活化有着十分重要的作用,其调控行为与催化剂的本身电子结构、氧物种的碱性以及A-H中H原子的酸性等有着非常密切的关系.通过表面吸附氧物种的修饰可以有效地控制A-H键的活化程度,从而达到调控反应的目的.利用40篇文献综述了近些年来理论科学工作者在该方面的研究成果,期望为实验工作提供有价值的理论指导依据.(本文来源于《信阳师范学院学报(自然科学版)》期刊2018年02期)

王少莘,解文,余运波[9](2018)在《纳米二氧化铈上活性氧物种的氧空穴团簇捕集位点》一文中研究指出二氧化铈(CeO_2)是一种性能优异的催化材料,已广泛应用于大气污染物的控制,这与其优异的储放氧性能即氧空穴的形成、消除相关;研究氧空穴在上氧物种的形成及活性对设计高效的铈基催化剂具有重要意义。X射线光电子能谱(XPS)、正电子湮没寿命谱(PAS)、氢气-程序升温还原(H_2-TPR)研究结果表明,不同形貌的CeO_2纳米材料上氧空穴团簇大小、相对强度、单位面积上Ce~(3+)浓度的乘积与高活性氧物种的量之间呈线性相关,这一定量关系揭示氧空穴团簇是CeO_2纳米材料上活性氧物种的捕集位点,对认识CeO_2催化作用机制具有理论指导意义。(本文来源于《环境工程学报》期刊2018年04期)

刘春丽,吴倩,翁维正,夏文生,黄传敬[10](2017)在《相结构对激光诱导Ln_2O_3上过氧物种生成的影响》一文中研究指出有关分子氧在非变价的碱土和稀土氧化物上活化生成O~(2-)、O_2~(2-)和O~-等活性氧物种及其机理的研究对甲烷氧化偶联(OCM)、乙烷氧化脱氢(ODHE)和NOx的存储(NSR)等反应具有重要的意义。Raman光谱[1](本文来源于《第十九届全国光散射学术会议摘要集》期刊2017-12-01)

氧物种论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

金属/氧化物催化剂在CH_4的选择性氧化、水煤气变换反应、CO_2的选择性还原等一系列重要反应中都表现出很好的催化活性~([1]),所以金属/氧化物催化剂一直是研究的重点。金属和载体之间界面结构和相互作用至关重要,特别是界面O物种往往被认为是催化活性位点。然而,其界面结构的具体信息现在仍不明确。我们希望借助~(17)O核磁共振研究金属/氧化物

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

氧物种论文参考文献

[1].王雪青,黎欢毅,王邦芬,孙玉海,毛梦绮.等离子体场内CeO_2催化降解甲醇的表面活性氧物种来源与作用研究[J].环境科学学报.2019

[2].温玉洁,杨昌菊,彭路明.借助~(17)OMASNMR研究金属/氧化物催化剂的界面氧物种[C].2018第二十届全国波谱学学术年会会议论文摘要集.2018

[3].陈定凯,张德华,何德东,陆继长,钟丽萍.杂原子(Zr,Y)掺杂的铈基催化剂中氧物种与其催化CH_3SH分解的活性/稳定性之间的关系(英文)[J].催化学报.2018

[4].田欣哲.氮氧物种催化或自动氧化条件下苄基C-H键需氧氧化的研究[D].兰州大学.2018

[5].马海艳,赵利霞,张辉,郭良宏.H_2O_2调控TiO_2体系中活性氧物种的产生及其五氯酚的降解过程[J].中国科学:化学.2018

[6].谢亚辉.近红外活性氧物种荧光识别染料的合成与应用[D].大连理工大学.2018

[7].张丽丽.纳米金属氧化物光致产生活性氧物种的预测[D].大连理工大学.2018

[8].王贵昌.表面活性氧物种对A-H(A=C,O,N)键活化机理的研究进展[J].信阳师范学院学报(自然科学版).2018

[9].王少莘,解文,余运波.纳米二氧化铈上活性氧物种的氧空穴团簇捕集位点[J].环境工程学报.2018

[10].刘春丽,吴倩,翁维正,夏文生,黄传敬.相结构对激光诱导Ln_2O_3上过氧物种生成的影响[C].第十九届全国光散射学术会议摘要集.2017

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