活性炭吸附VOCs与其孔结构构效关系研究

论文摘要

活性炭孔结构是影响其吸附性能的主要因素之一。本文首先选用四种商业活性炭,利用氮气等温吸附、扫描电子显微镜（SEM）和傅立叶变换红外光谱（FTIR）测试了活性炭的物化性质。以甲苯、丙酮为吸附质,在温度为298.15K下进行了静态和动态吸附实验,研究了活性炭孔结构对其吸附性能、吸附动力学、表面覆盖率和吸附能的影响。结果表明：活性炭的比表面积和孔容是其吸附性能主要影响因素,孔径在0.8nm～2.4 nm和1.67nm～2.22 nm之间的孔容分别与甲苯和丙酮吸附量之间存在较好的线性关系。在快速吸附阶段,活性炭微孔或微孔、中孔为吸附速率主要制约因素；在颗粒内扩散阶段,微孔和表面孔或微孔为吸附速率的主要制约因素；在多层吸附阶段,中孔和大孔为吸附速率的主要制约因素。活性炭孔结构对其吸附特定物质的吸附能产生影响,甲苯、丙酮表面覆盖率小的活性炭吸附能大。其次,选用三种活性炭作为吸附剂,1,2-二氯乙烷作为吸附质,研究了吸附质在活性炭孔中的扩散机理。结果表明：活性炭在吸附1,2-二氯乙烷时优先利用微孔,并且在微孔容积无法满足吸附速率时开始利用中孔。微孔吸附贯穿吸附过程的外扩散阶段到颗粒内扩散阶段,而中孔利用据活性炭与吸附质结合作用的强弱分别贯穿吸附过程的多层吸附阶段和颗粒内扩散阶段、多层吸附阶段。活性炭中微孔、中孔和大孔的利用率与其极性呈负相关关系,而与其浓度呈正相关关系。最后,研究了活性炭孔结构对丙酮扩散系数的影响。结果表明：活性炭穿透时间与其比表面积和总孔容积呈正相关关系。活性炭吸附丙酮时,其扩散速度的主要制约因素为knudsen扩散。四种活性炭的综合扩散系数在0.808·10-9 m2/s-0.905·10-9 m2/s之间,等效扩散孔径在0.82 nm-1.26 nm之间。丙酮在被活性炭吸附过程中,其扩散系数呈现先迅速增大而后逐渐减小的趋势。吸附质分子的有效扩散系数在数值上相当于其时均扩散系数。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 符号说明
• 第一章 绪论
• 1.1 活性炭应用现状
• 1.2 活性炭孔径的形成机理及分类
• 1.2.1 孔的分类
• 1.2.2 活化法成孔机理
• 1.2.3 模板炭成孔机理
• 1.2.4 共混聚合物成孔机理
• 1.2.5 气凝胶活性炭成孔机理
• 1.3 活性炭孔径的控制
• 1.3.1 大孔控制
• 1.3.2 中孔控制
• 1.3.3 微孔控制
• 1.4 课题的研究意义和内容
• 1.4.1 课题研究的意义
• 1.4.2 研究内容
• 第二章 活性炭物性测试与吸附实验流程
• 2.1 材料和试剂
• 2.2 活性炭物性测试
• 2.2.1 比表面积及孔结构测试
• 2.2.2 表面孔结构测试
• 2.2.3 表面官能团测试
• 2.3 吸附实验流程
• 2.3.1 等温吸附实验流程
• 2.3.2 动态吸附实验流程
• 2.3.3 实验精度控制
• 第三章 活性炭孔隙结构对甲苯和丙酮的吸附性能影响
• 3.1 实验材料与测试内容
• 3.1.1 实验材料
• 3.1.2 物性测试
• 3.1.3 等温吸附量测定
• 3.1.4 动态吸附量测定
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 活性炭表面物理化学性质
• 3.2.2 活性炭吸附性能
• 3.2.3 孔结构对吸附性能的影响
• 3.2.4 孔结构对吸附动力学的影响
• 3.2.5 活性炭表面覆盖率
• 3.2.6 孔结构对吸附能的影响
• 3.3 小结
• 第四章 1,2-二氯乙烷在活性炭孔中扩散机理探讨
• 4.1 实验材料与方法
• 4.1.1 实验材料
• 4.1.2 吸附方法
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 活性炭对1,2-二氯乙烷静态吸附性能
• 4.2.2 活性炭对1,2-二氯乙烷动态吸附性能
• 4.2.3 活性炭吸附1,2-二氯乙烷动力学
• 4.2.4 1,2-二氯乙烷在活性炭微孔中扩散机理
• 4.3 小结
• 第五章 活性炭孔隙结构对扩散系数的影响
• 5.1 实验材料与测试内容
• 5.1.1 实验材料
• 5.1.2 吸附实验内容
• 5.2 吸附质扩散理论及扩散系数计算方法
• 5.2.1 吸附质扩散机理
• 5.2.2 扩散系数计算方法
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 传质系数影响因素分析
• 5.3.2 孔结构对扩散系数的影响
• 5.4 小结
• 第六章 结论与后续工作
• 6.1 结论
• 6.2 后续工作
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期问主要的研究成果