论文摘要
本文主要叙述了Ziegler-Natta催化剂中,外给电子体的种类及基发展。根据讨论,认为氨基硅烷具有很好的性质。分析了向硅原子上引入叔丁基及氨基的方法,通过分析上述方法,探索了两种未经报道的不同途径合成哌啶基叔丁基二甲氧基硅烷的方法,本文实验部分分为三部分。其中第一部分是制备叔丁基二甲氧基硅烷。考察了叔丁基格氏试剂的制备条件,在一定的条件下,能得到收率约90%的叔丁基氯格氏试剂;以三甲氧基硅烷与叔丁基氯格氏试剂反应,制备叔丁基二甲氧基硅烷,优化了反应温度及物料的配比;重新设计了叔丁基二甲氧基硅烷的分离纯化过程,使得分离收率达到67%。第二部分,合成叔丁基哌啶基硅氧烷的探索。首先是叔丁基二甲氧氢硅烷与氯气反应制备氯代叔丁基二甲氧基硅烷,以氯气为氯化试剂,CCl4为溶剂,氯代反应条件温和,几乎没有副产物,GC收率接近100%。然后,在惰性溶剂中,通过叔丁基二甲氧基氯硅烷的胺解,制备一系列叔丁基二甲氧基氨基硅烷。第三部分,在催化剂的作用下,探索叔丁基二甲氧基氢硅烷分别与酚及胺反应,合成叔丁基二甲氧基酚氧基硅烷及叔丁基二甲氧基氨基硅烷的新方法;合成了金属钐的配位物,用以催化胺的硅烷化。将叔丁基哌啶基二甲氧基硅烷做外给电子体进行丙烯聚合评价实验,在以CS-1催化剂为主催化剂,三乙基铝为助催化剂的条件下,催化活性与以DDS为外给电子体相当,并且熔融指数在0.3-0.6的高密度聚丙烯。初步认为叔丁基哌啶基二甲氧基硅烷具有特殊的性能。
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摘要Abstract引言1 文献综述1.1 聚丙烯的发展现状及展望1.2 聚丙烯的用途1.2.1 工程用聚丙烯纤维1.2.2 双向拉伸聚丙烯薄膜1.2.3 汽车用改性聚丙烯1.2.4 家用电器用聚丙烯1.2.5 管材用聚丙烯1.3 Z-N催化剂的发展1.3.1 第一代Z-N催化剂1.3.2 第二代Z-N催化剂1.3.3 第三代Z-N催化剂1.3.4 第四代Z-N催化剂1.3.5 第五代Z-N催化剂1.4 给电子体的发展及应用1.5 外给电子体的作用及类型1.5.1 芳香族羧酸酯类外给电子体1.5.2 有机胺类外给电子体1.5.3 杯芳烃类外给电子体1.5.4 有机硅氧烷类给电子体1.5.5 氨基硅烷类外给电子体1.6 外给电子体在催化剂中的作用机理1.7 设计外给电子体的结构1.8 叔丁基硅烷的合成1.8.1 氢硅化加成法1.8.2 Wurtz-Fittig法1.8.3 金属锂试剂法1.8.4 格氏试剂法1.8.5 直接加成法1.9 氨基的引入——SI-N键的形成1.9.1 硅卤烷的氨解1.9.2 金属有机试剂法1.9.3 硅杂键的氨解1.10 酚氧基的引入1.11 叔丁基二甲氧基硅烷衍生物的合成方法2 实验部分2.1 试剂2.2 分析仪器2.3 分析方法的建立2.3.1 GC方法的建立2.3.2 标准曲线的建立2.3.3 薄层色谱(TLC)分析方法的建立2.4 实验操作2.4.1 叔丁基二甲氧基硅烷的合成2.4.2 氟化钾催化脱氢耦合反应2.4.3 催化脱氢硅烷化制备叔丁氨基基硅烷2.4.4 氯硅烷胺解法制备叔丁基哌啶基二甲氧基硅烷2.4.5 哌啶基叔丁基二甲氧基硅烷做外给电子体的初步评价3 结果与讨论3.1 叔丁基二甲氧基硅烷的合成3.2 氟化钾催化脱氢耦合反应3.3 SM配位金属催化剂的制备及其催化剂机理3.4 氯代叔丁基二甲氧基硅烷的合成3.5 哌啶基叔丁基二甲氧基硅烷的合成3.6 哌啶基叔丁基二甲氧基硅烷的聚合评价结果3.7 创新点结论参考文献攻读硕士学位期间发表学术论文情况致谢
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标签:格氏试剂论文; 含氢硅氧烷论文; 氢硅烷氯代论文; 脱氢硅烷化论文; 外给电子体论文;