有机胺及季铵盐插层α-磷酸锆复合物的制备和对苯酚类化合物的吸附

论文摘要

α-ZrP是一种阳离子型层状化合物，其插层复合物对废水中有毒物质具有一定的吸附能力。本文通过直接插层和胶体化后组装插层制备了有机胺及季铵盐插层α-ZrP的复合物，利用XRD，FTIR，SEM和TG等测试手段对插层复合物进行了表征。考察了插层复合物吸附水中苯酚、氯苯酚及甲基苯酚的性能，探讨了插层复合物吸附酚的影响因素和吸附机理。主要研究内容如下：1．采用直接插层法制备丁胺插层α-ZrP复合物（BA-ZrP）和苯胺插层α-ZrP复合物（Ben-ZrP）；采用胶体化后组装插层，以四丁基氢氧化铵为胶体化试剂，制备三辛胺插层α-ZrP复合物（TOA-ZrP）。结果表明，有机胺的插入不会破坏磷酸锆的层板结构，但能增大层间距，其中BA-ZrP、Ben-ZrP和TOA-ZrP的层间距分别增至1.89、1.27和2.23nm，且插层复合物的结晶度较好；插入的TOA分子与α-ZrP层板上的HPO24基团以静电吸引的形式结合。2．将有机胺插层复合物对水中苯酚类化合物进行吸附。结果表明，TOA-ZrP对水中苯酚、2-氯苯酚和2,4-二氯苯酚具有较高的吸附容量，吸附量分别为0.509、0.932和1.212mmol/g，吸附效果优于BA-ZrP；而Ben-ZrP不吸附苯酚，且对2-氯苯酚和2,4-二氯苯酚的吸附量很小；有机胺插层复合物对三种酚的吸附量顺序为：2,4-二氯苯酚＞2-氯苯酚＞苯酚。3．利用甲胺消弱α-ZrP层板间作用力，制备了不同季铵盐含量的插层复合物，推测了季铵盐的长碳链在磷酸锆层间的排布情况，探讨了插层复合物对酚的吸附机理。结果表明，季铵盐阳离子在磷酸锆层间理想的排列方式是呈上下交叉排列，与层板上的阴离子P—O以静电吸引的方式结合；季铵盐插层复合物对酚的吸附性能很好，其中CTAB-ZrP对酚的吸附效果最好；溶液pH对吸附有一定影响，CTAB-ZrP主要是吸附C6H5OH，而不是C6H5O；通过对不同疏水性的酚的吸附，表明CTAB-ZrP对酚的吸附量与酚的疏水性成正相关，而与酚的酸性无关；Henry型和Freundlich型吸附等温方程都能很好的拟合CTAB-ZrP对酚的吸附过程，表明吸附主要是酚在插层复合物层间有机相中的分配作用所致。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 α-ZrP的合成及结构特点
• 1.1.1 α-ZrP的合成
• 1.1.2 α-ZrP的结构特点
• 1.2 α-ZrP的插层研究
• 1.2.1 胺和醇的插层
• 1.2.2 氨基酸的插层
• 1.2.3 含氮杂环化合物的插层
• 1.2.4 生物大分子的插层
• 1.2.5 金属配合物的插层
• 1.3 α-ZrP的应用研究
• 1.3.1 α-ZrP在环保领域中的应用
• 1.3.2 α-ZrP在催化领域中的应用
• 1.3.3 α-ZrP在高分子材料领域中的应用
• 1.3.4 α-ZrP在电磁学领域中的应用
• 1.3.5 α-ZrP在其它方面的应用
• 1.4 论文的立题与研究内容
• 2 α-ZrP及其有机胺插层复合物的制备与表征
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 样品的合成
• 2.1.2 分析程序
• 2.2 结果与讨论
• 2.2.1 α-ZrP的表征
• 2.2.2 有机胺插层α-ZrP复合物的表征
• 3 有机胺插层α-ZrP复合物对酚的吸附
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 酚的配制与标定
• 3.1.2 吸附实验
• 3.1.3 分析程序
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 丁胺插层α-ZrP复合物吸附酚
• 3.2.2 苯胺插层α-ZrP复合物吸附酚
• 3.2.3 三辛胺插层α-ZrP复合物吸附酚
• 4 季铵盐插层α-ZrP复合物对酚的吸附及机理
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 样品的制备
• 4.1.2 吸附实验
• 4.1.3 分析程序
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 CTAB-ZrP的表征及结构
• 4.2.2 甲胺用量的影响
• 4.2.3 CTAB 用量的影响
• 4.2.4 溶液 pH 对 CTAB-ZrP吸附苯酚的影响
• 4.2.5 CTAB-ZrP对其它苯酚类化合物的吸附
• 4.2.6 CTAB-ZrP对酚的吸附等温模型
• 4.2.7 CTAB-ZrP吸附混合酚
• 4.2.8 DTAB-ZrP吸附酚
• 4.2.9 TTAB-ZrP吸附酚
• 4.2.10 STAB-ZrP吸附酚
• 4.2.11 四种插层复合物吸附酚的比较
• 4.3 结论
• 5 总结
• 参考文献
• 攻读学位期间研究成果
• 致谢