碳纳米管基复合粒子的制备及其应用研究

论文摘要

本文从碳纳米管的制备、纯化到复合粒子的制备与性能表征及其对高氯酸铵热分解的催化效果和作用机理进行了比较系统的研究，并得到了一些具有一定创新性的结果。 首先，以工业级焦化苯和二茂铁为原料，采用催化热解法制备出了碳纳米管，并用硝酸和硫酸的混酸对其进行了纯化处理，用TEM、SEM、XRD、Raman、TG—DTA、BET、IR等手段对纯化前后的碳纳米管进行了结构和形貌表征。结果表明：炉膛反应温度1170℃、二茂铁的分解温度150℃、苯的挥发温度50℃、氢气的流量270ml／min、噻吩体积分数1.00／100ml苯、反应时间20min时，可以得到碳纳米管，既有单壁管又有多壁管，单壁管的内径分布在0.88～1.15nm之间，多壁管的直径分布在40～120nm之间；纯化后的碳纳米管比表面积增加，管壁光滑，而且产生了大量的含氧官能团，有利于在水溶液中的分散。 其次，采用溶剂蒸发法制备了碳纳米管／端羟基聚丁二烯（CNTs／HTPB）复合粒子，使用TG研究了复合粒子中HTPB的含量，并用DTA研究了CNTs／HTPB复合粒子对高氯酸铵（AP）热分解性能的影响。结果表明CNTs／HTPB复合粒子对AP的热分解表现出较好的催化效果，CNTs／HTPB复合粒子使AP的高温分解峰温降低111.9℃，与单一CNTs相比，表观分解热增加277.68J／g。 采用液相氧化还原法分别制备了CNTs／Ni、CNTs／Cu复合粒子，通过液相氧化还原法、溶胶—凝胶法、络合沉淀法、液相共沉淀法分别制备了CNTs／TMO、CNTs／Y2O3复合粒子；用XRD、TEM、SEM、EDS、XPS、FTIR分别对复合粒子的晶体结构、颗粒尺寸、形貌、化学组成等方面进行了分析表征，并研究了这些复合粒子对AP热分解的催化性能。结果表明：CNTs／Cu、CNTs／Ni、CNTs／Fe2O3、CNTs／MnO2、CNTs／CuO、CNTs／Y2O3复合粒子使AP的高温分解峰温分别降低126.3℃、136.94℃、88℃、161.2℃、145℃、169.1℃，均比单一组分在相同比例下的简单混合使AP的高温分解峰温降低的幅度大。说明复合粒子对AP热分解均表现出较好的催化效果。 最后，通过溶剂蒸发法分别制备了CNTs／HTPB／AP、CNTs／AP、CNTs／TMO／AP复合粒子，采用DTA研究了它们对AP热分解性能的影响。结果表明，与CNTs／HTPB、CNTs、CNTs／TMO与AP的简单混合相比，复合粒子对AP的热分解具有更好的催化效果。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 纳米催化剂在推进剂中的应用
• 1.2 超细氧化剂在推进剂中的应用
• 1.3 碳纳米管的特性及应用
• 1.3.1 碳纳米管的特性
• 1.3.2 碳纳米管的应用
• 1.4 碳纳米管的制备与纯化
• 1.4.1 碳纳米管的制备
• 1.4.2 碳纳米管的纯化
• 1.5 碳纳米管复合粒子的制备
• 1.5.1 复合粒子的常用制备方法
• 1.5.2 碳纳米管／聚合物复合材料的制备
• 1.5.3 碳纳米管／催化剂复合粒子的制备
• 1.6 纳米复合材料的应用
• 1.6.1 纳米复合粒子在功能材料方面的应用
• 1.6.2 纳米复合粒子在催化剂领域的应用
• 1.7 本文研究目的和主要内容
• 2 碳纳米管的制备与纯化
• 2.1 碳纳米管的制备
• 2.1.1 实验原料、仪器与方法
• 2.1.2 碳纳米管的生长机理
• 2.1.3 碳纳米管的形貌表征
• 2.1.4 工艺条件对碳纳米管产率的影响
• 2.1.5 工艺条件对碳纳米管形貌的影响
• 2.2 碳纳米管的纯化
• 2.2.1 实验药品及仪器
• 2.2.2 碳纳米管的纯化处理
• 2.3 本章小节
• 3 碳纳米管对AP热分解性能的影响
• 3.1 引言
• 3.2 本章所用试剂和测试仪器
• 3.3 高氯酸铵的热分解特性及其机理
• 3.3.1 AP的热分解特性
• 3.3.2 AP的热分解机理
• 3.4 碳纳米管／高氯酸铵复合粒子的制备及其热分解性能研究
• 3.4.1 CNTs／AP复合粒子的制备
• 3.4.2 CNTs／AP复合粒子的表征
• 3.4.3 CNTs／AP复合粒子的热分解性能研究
• 3.5 CNTs／HTPB复合粒子的制备及催化性能研究
• 3.5.1 CNTs／HTPB复合粒子的制备
• 3.5.2 CNTs／HTPB／AP复合粒子制备
• 3.5.3 CNTs／HTPB复合粒子的表征
• 3.5.4 CNTs／HTPB复合粒子对AP热分解性能的影响
• 3.6 催化机理
• 3.7 本章小结
• 4 碳纳米管／过渡金属复合粒子的制备及其催化性能研究
• 4.1 引言
• 4.2 本章所用试剂和测试仪器
• 4.3 碳纳米管／铜复合粒子的制备及其对AP的催化性能研究
• 4.3.1 碳纳米管／铜复合粒子的制备
• 4.3.2 碳纳米管／铜复合粒子的表征
• 4.3.3 碳纳米管／铜复合粒子对AP的热分解催化性能研究
• 4.4 碳纳米管／镍复合粒子的制备及其对AP的催化性能研究
• 4.4.1 碳纳米管／镍复合粒子的制备
• 4.4.2 碳纳米管／镍复合粒子的表征
• 4.4.3 碳纳米管／镍复合粒子制备的影响因素
• 4.4.4 碳纳米管／镍复合粒子对AP热分解性能研究
• 4.5 催化机理
• 4.6 本章小结
• 5 碳纳米管／过渡金属氧化物复合粒子的制备及催化性能研究
• 5.1 引言
• 5.2 本章所用试剂和测试仪器
• 2O₃及CNTs／FE₂O₃／AP复合粒子的制备及催化性能研究'>5.3 CNTs／FE₂O₃及CNTs／FE₂O₃／AP复合粒子的制备及催化性能研究
• 2O₃复合粒子的制备'>5.3.1 CNTs／Fe₂O₃复合粒子的制备
• 2O₃／AP复合粒子的制备'>5.3.2 CNTs／Fe₂O₃／AP复合粒子的制备
• 2O₃复合粒子的表征'>5.3.3 CNTs／Fe₂O₃复合粒子的表征
• 5.3.4 煅烧温度对复合粒子表面形貌及结晶形态的影响
• 2O₃复合粒子对AP热分解性能的影响'>5.3.5 CNTs／Fe₂O₃复合粒子对AP热分解性能的影响
• 2O₃复合粒子对AP热分解动力学参数的影响'>5.3.6 CNTs／Fe₂O₃复合粒子对AP热分解动力学参数的影响
• 2O₃／AP复合粒子的热分解性能研究'>5.3.7 CNTs／Fe₂O₃／AP复合粒子的热分解性能研究
• 2及CNTs／MO₂／AP复合粒子的制备及催化性能研究'>5.4 CNTs／MO₂及CNTs／MO₂／AP复合粒子的制备及催化性能研究
• 2复合粒子的制备'>5.4.1 CNTs／MnO₂复合粒子的制备
• 2／AP复合粒子的制备'>5.4.2 CNTs／MnO₂／AP复合粒子的制备
• 2复合粒子的表征'>5.4.3 CNTs／MnO₂复合粒子的表征
• 5.4.4 反应温度对碳纳米管表面包覆效果的影响
• 5.4.5 煅烧温度对复合粒子的形貌及晶体结构的影响
• 2复合粒子对AP热分解性能的影响'>5.4.6 CNTs／MnO₂复合粒子对AP热分解性能的影响
• 2复合粒子对AP热分解动力学参数的影响'>5.4.7 CNTs／MnO₂复合粒子对AP热分解动力学参数的影响
• 2／AP的热分解性能研究'>5.4.8 CNTs／MnO₂／AP的热分解性能研究
• 5.5 CNTs／CuO及CNTs／CuO／AP复合粒子的制备及催化性能研究
• 5.5.1 CNTs／CuO复合粒子的制备
• 5.5.2 CNTs／CuO／AP复合粒子的制备
• 5.5.3 CNTs／CuO复合粒子的表征
• 5.5.4 煅烧温度对复合粒子形貌的影响
• 5.5.5 CNTs／CuO复合粒子对AP的热分解性能研究
• 5.5.6 CNTs／CuO／AP复合粒子的热分解性能研究
• 5.6 催化机理研究
• 5.7 本章小结
• 6 碳纳米管／稀土金属氧化物复合粒子的制备及其催化性能研究
• 6.1 引言
• 6.2 本章所用试剂和测试仪器
• 6.3 碳纳米管／氧化钇复合粒子的制备及其对AP的热分解催化性能研究
• 2O₃复合粒子的制备'>6.3.1 CNTs／Y₂O₃复合粒子的制备
• 2O₃复合粒子的表征'>6.3.2 CNTs／Y₂O₃复合粒子的表征
• 2O₃复合粒子形貌的影响'>6.3.3 反应条件对制备CNTs／Y₂O₃复合粒子形貌的影响
• 2O₃复合粒子对AP热分解性能的影响'>6.3.4 CNTs／Y₂O₃复合粒子对AP热分解性能的影响
• 6.4 本章小节
• 7.结论
• 7.1 本文结论
• 7.2 本文创新之处
• 7.3 本文的发展趋势及今后工作建议
• 致谢
• 参考文献
• 作者攻博期间完成的论文及其它工作