氧吸附和拓扑缺陷对碳纳米管电子输运性能的影响

论文摘要

由于传统微电子技术接近其物理极限以及微加工技术的发展,纳电子学的研究日益得到重视。其中单壁碳纳米管（SWCNTs）以其准—维的分子结构和奇特的电学性能备受瞩目。实验和理论研究表明,表面吸附效应和拓扑缺陷效应对SWCNTs的电学性能有着重要的影响。本文以此为切入点,详细地研究了氧吸附和拓扑缺陷对SWCNTs的电子输运性能的影响。 运用密度泛函理论,对氧吸附在半导体型SWCNTs的束缚能、吸收光谱以及能带结构进行了详细研究。经过对不同的物理吸附模型进行结构驰豫后,发现氧分子将优先吸附在六元碳环的内侧,其束缚能、本征光吸收峰以及杂质吸收峰的位置与实验结果一致。能带结构表明,氧的掺杂子能带出现在费米能级处,将可能使SWCNTs出现p型导电行为。吸收光谱解释了光致电导率下降效应依赖于入射光频率的现象。而发生稳定的化学吸附时,半导体型SWCNTs的带隙变窄,能带明显分裂,并且在红外和可见光范围没有光吸收。 运用密度泛函结合非平衡格林函数方法,对含有Stone—Wales缺陷的（5,5）金属型SWCNTs的电子态密度和输运性能进行了研究。结果表明,由两个五元环—七元环（5-7）拓扑缺陷对构成的Stone—Wales形变使价带和导带中出现缺陷态,导致相应能级的电子散射。由于管束效应,在费米能级处出现了赝隙,并在透射概率曲线中造成陡峭的透射凹谷。 对含一个5-7拓扑缺陷对的（7,0）-（6,0）SWCNT异质结的电子结构和输运性能进行了研究。从局域态密度（LDOS）研究发现,在界面附近存在指数衰减的金属诱生能隙态,在价带顶和导带底附近出现定域的缺陷态。在低温区域,定域态的相位相干效应造成态密度有规律地振荡,极大地影响了相应能态的透射概率,解释了SWCNTs管束出现反常的电阻温度系数的实验现象。外加偏压时,由于两个缺陷峰的散射作用不同而使Ⅰ-Ⅴ曲线呈现非线性不对称的特征。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 插图索引
• 附表索引
• 第1章 绪论
• 1.1 碳纳米管的原子结构
• h'>1.1.1 手性矢量C_h
• 1.1.2 平移矢量T
• 1.1.3 对称性矢量R
• 1.2 碳纳米管的制备及纯化
• 1.2.1 电弧法
• 1.2.2 激光蒸发法
• 1.2.3 有机物气相催化热解法
• 1.2.4 碳纳米管的纯化
• 1.3 碳纳米管的生长机理
• 1.4 碳纳米管的电学性质
• 1.4.1 金属型或半导体型电子结构
• 1.4.2 弹道输运
• 1.4.3 库仑阻塞效应
• 1.4.4 低温下的负电阻温度系数和超导效应
• 1.4.5 表面吸附效应
• 1.5 碳纳米管的应用前景
• 1.5.1 纳米电子器件
• 1.5.2 碳纳米管场致发射显示器
• 1.5.3 纳米传感器
• 1.5.4 碳纳米管STM／AFM针尖
• 1.6 本文的工作和目的
• 第2章 第一性原理和非平衡格林函数方法
• 2.1 多粒子体系的第一性原理
• 2.1.1 Hartree-Fock近似
• 2.1.2 密度泛函理论
• 2.1.3 局域密度近似
• 2.1.4 一般梯度近似
• 2.1.5 赝势
• 2.2 电子输运的非平衡格林函数—密度泛函方法
• 2.2.1 局域非正交基矢
• 2.2.2 平衡态密度的复围道积分
• 2.2.3 计算非平衡密度矩阵的自洽方法
• 2.2.4 非平衡有效势
• 2.2.5 电导公式
• 2.3 本章小结
• 第3章 氧吸附对碳纳米管电学性能的影响
• 3.1 氧物理吸附
• 3.1.1 计算方法和模型
• 3.1.2 氧分子的物理束缚能
• 3.1.3 电子结构
• 3.1.4 吸收光谱
• 3.2 氧化学吸附
• 3.2.1 计算方法和模型
• 3.2.2 计算结果和讨论
• 3.3 本章小结
• 第4章 拓扑缺陷对碳纳米管电学性能的影响
• 4.1 Stone-Wales形变
• 4.2 计算模型和结果
• 4.3 本章小结
• 第5章 碳纳米管异质结的电子输运性质
• 5.1 碳纳米管异质结的几何构造
• 5.2 理论模型
• 5.3 计算结果与讨论
• 5.3.1 定域态和金属诱生能隙态
• 5.3.2 定域态的相干效应
• 5.3.3 非线性电子输运
• 5.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 附录A （攻读学位期间所发表的学术论文目录）