醋酸纤维素接枝β-环糊精及其分离膜的制备与表征

论文摘要

醋酸纤维素（Cellulose Acetate,简称CA）是一种广泛应用的膜材料,具有选择性高、通透性好、制膜工艺简单等优点。p-环糊精（β-Cyclodextrin,简称p-CD）是外缘亲水内腔疏水的特殊分子,它能够通过范德华力和疏水作用力捕捉目标物质,在分离领域有广泛的应用前景。本研究制备了醋酸纤维素接枝p-环糊精及其分离膜,并进行了葛根素、茶多酚等天然产物的分离纯化,旨在寻找一种具有特异功能基团的分离膜。主要工作如下：1、制备醋酸纤维素与p-环糊精接枝共聚物的工艺研究考察了p-环糊精与醋酸纤维素的质量比、共接枝单体（HDI）与醋酸纤维素的质量比、催化剂的种类和用量等因素对接枝共聚物的接枝率的影响。确定了最佳工艺：p-环糊精与醋酸纤维素的质量比为1.5g·g-1, HDI与醋酸纤维素的质量比为0.4 g·g-’,催化剂二丁基二月桂酸锡的质量分数为0.18 wt%。接枝共聚物的接枝率为26.51 wt%。2、醋酸纤维素接枝p-环糊精膜分离纯化表没食子儿茶素没食子酸酯（EGCG）的工艺研究考察了接枝率、铸膜液浓度和添加剂对茶多酚截留率、EGCG吸附容量和纯度的影响。确定了最佳工艺为：使用接枝率为24.21wt%的接枝共聚物,N,N二甲基甲酰胺为溶剂,铸膜液中聚合物浓度为13wt%,添加剂为5 wt%的PVPK30。茶多酚截留率最高为85.84%,EGCG的吸附容量最高为33.294 mg.g-1, EGCG纯度从26.51%提高到87.29%。3、醋酸纤维素接枝p-环糊精膜分离纯化葛根素的工艺研究考察了接枝率、铸膜液浓度、添加剂、过滤时间和批次对葛根素纯度的影响。确定了最佳工艺为：使用接枝率为24.21wt%的接枝共聚物,N,N二甲基甲酰胺为溶剂,铸膜液中聚合物浓度为13wt%,葛根素纯度从52.62%提高到65.77%。使用批次为3次。实验结果表明,与醋酸纤维素膜相比,接枝共聚物膜结构更为致密,膜孔数量减少,孔体积变小,孔直径变窄,孔隙率降低。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 膜材料及其改性方法
• 1.1.1 膜材料介绍
• 1.1.2 膜材料的改性方法
• 1.1.2.1 共混改性法
• 1.1.2.2 接枝改性法
• 1.2 醋酸纤维素及其化学改性方法
• 1.2.1 醋酸纤维素简介
• 1.2.2 醋酸纤维素的化学改性方法
• 1.2.2.1 醋酸纤维素接枝聚丙烯腈
• 1.2.2.2 醋酸纤维素接枝聚乙二醇
• 1.2.2.3 醋酸纤维素接枝聚乙二醇单甲醚
• 1.2.2.4 醋酸纤维素接枝聚己内酯单丙烯酸酯
• 1.2.2.5 醋酸纤维素接枝聚己内酯
• 1.2.2.6 醋酸纤维素接枝聚乳酸
• 1.3 环糊精作为功能配基在分离中的应用
• 1.3.1 环糊精简介
• 1.3.2 环糊精在膜分离中的应用
• 1.4 表没食子儿茶素没食子酸酯分离技术
• 1.4.1 表没食子儿茶素没食子酸酯简介
• 1.4.2 表没食子儿茶素没食子酸酯的分离方法
• 1.4.2.1 高效液相色谱法
• 1.4.2.2 反相色谱法
• 1.4.2.3 高速逆流色谱法
• 1.4.2.4 β-环糊精键合固定相色谱法
• 1.4.2.5 聚酰胺色谱法
• 1.4.2.6 毛细管电泳法
• 1.4.2.7 吸附树脂法
• 1.4.2.8 两步提取法
• 1.5 葛根素分离技术
• 1.5.1 葛根素简介
• 1.5.2 葛根素的分离方法
• 1.5.2.1 大孔吸附树脂法
• 1.5.2.2 配位色谱法
• 1.5.2.3 高速逆流色谱法
• 1.5.2.4 琼脂糖凝胶法
• 1.5.2.5 环糊精键合固定相法
• 1.6 本课题的提出及研究内容
• 1.6.1 本课题的提出
• 1.6.2 研究内容
• 第二章 醋酸纤维素与β-环糊精接枝共聚物的制备
• 2.1 引言
• 2.2 实验材料
• 2.2.1 实验试剂
• 2.2.2 实验仪器
• 2.3 实验方法
• 2.3.1 接枝共聚物的制备方法
• 2.3.2 接枝共聚物中β-环糊精接枝率的测定
• 2.3.3 影响β-环糊精接枝率的单因素实验
• 2.3.4 接枝共聚物制备的正交实验设计
• 2.3.5 接枝共聚物的性能表征
• 2.3.5.1 红外光谱测定
• 2.3.5.2 核磁共振测定
• 2.3.5.3 X射线衍射测定
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 影响β-环糊精接枝率的单因素实验结果与讨论
• 2.4.1.1 β-环糊精与醋酸纤维素质量配比对接枝率的影响
• 2.4.1.2 HDI与醋酸纤维素质量配比对接枝率的影响
• 2.4.1.3 催化剂种类对接枝率的影响
• 2.4.1.4 催化剂质量分数对接枝率的影响
• 2.4.2 醋酸纤维素接枝β-环糊精合成条件的正交实验研究
• 2.4.3 接枝共聚物的性能分析
• 2.4.3.1 接枝共聚物的红外光谱分析
• 2.4.3.2 接枝共聚物的核磁谱图分析
• 2.4.3.3 接枝共聚物的X射线衍射分析
• 2.5 小结
• 第三章 醋酸纤维素接枝β-环糊精膜的制备
• 3.1 引言
• 3.2 实验材料
• 3.2.1 实验试剂
• 3.2.2 实验仪器
• 3.3 实验方法
• 3.3.1 醋酸纤维素接枝β-环糊精膜的制备
• 3.3.2 醋酸纤维素接枝β-环糊精膜的表征
• 3.3.2.1 醋酸纤维素接枝β-环糊精膜的通量
• 3.3.2.2 醋酸纤维素接枝β-环糊精膜的孔径分布
• 3.3.2.3 醋酸纤维素接枝β-环糊膜的微观形貌
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 醋酸纤维素接枝β-环糊精膜的通量分析
• 3.4.2 醋酸纤维素接枝β-环糊精膜的孔径分析
• 3.4.3 醋酸纤维素接枝β-环糊精膜的电镜图片
• 3.5 小结
• 第四章 接枝共聚物膜对茶多酚及EGCG的分离纯化
• 4.1 引言
• 4.2 实验材料
• 4.2.1 实验试剂
• 4.2.2 实验仪器
• 4.3 实验方法
• 4.3.1 茶多酚粗品分离纯化
• 4.3.1.1 茶多酚的分离纯化方法
• 4.3.1.2 茶多酚截留率的测定
• 4.3.1.3 茶多酚分离纯化的单因素实验
• 4.3.2 表没食子儿茶素没食子酸酯分离纯化
• 4.3.2.1 EGCG的分离纯化方法
• 4.3.2.2 EGCG吸附容量和EGCG纯度的测定
• 4.3.2.3 EGCG分离纯化的单因素实验
• 4.4 结果与讨论
• 4.4.1 茶多酚分离纯化的单因素实验结果与讨论
• 4.4.1.1 β-环糊精接枝率对茶多酚截留率的影响
• 4.4.1.2 铸膜液浓度对茶多酚截留率的影响
• 4.4.1.3 添加剂对茶多酚截留率的影响
• 4.4.2 表没食子儿茶素没食子酸酯分离纯化的单因素实验结果与讨论
• 4.4.2.1 β-环糊精接枝率对EGCG吸附容量和纯度的影响
• 4.4.2.2 铸膜液浓度对EGCG吸附容量和纯度的影响
• 4.4.2.3 添加剂对EGCG吸附容量和纯度的影响
• 4.4.3 HPLC谱图分析
• 4.5 小结
• 第五章 接枝共聚物膜对葛根素的分离纯化
• 5.1 引言
• 5.2 实验材料
• 5.2.1 实验试剂
• 5.2.2 实验仪器
• 5.3 实验方法
• 5.3.1 葛根黄酮粗品分离纯化
• 5.3.2 葛根素纯度的测定
• 5.3.3 葛根素分离纯化的单因素实验
• 5.3.4 葛根素分子印迹膜的初步探索
• 5.3.4.1 葛根素分子印迹膜的制备方法
• 5.3.4.2 葛根素分子印迹膜的分离方法
• 5.4 结果与讨论
• 5.4.1 葛根素分离纯化的单因素实验结果与讨论
• 5.4.1.1 β-环糊精接枝率对葛根素纯度的影响
• 5.4.1.2 铸膜液浓度对葛根素纯度的影响
• 5.4.1.3 添加剂对葛根素纯度的影响
• 5.4.1.4 过滤时间对葛根素纯度的影响
• 5.4.1.5 过滤批次对葛根素纯度的影响
• 5.4.2 HPLC谱图分析
• 5.4.3 葛根素分子印迹分离实验结果
• 5.4.3.1 直接法和间接法制备葛根素印迹膜的比较
• 5.4.3.2 葛根素印迹膜和非印迹膜的作用机理研究
• 5.5 小结
• 第六章 实验结论与展望
• 6.1 实验结论
• 6.2 本研究的创新内容
• 6.3 问题与建议
• 参考文献
• 附录1 实验使用试剂
• 附录2 实验使用仪器
• 致谢
• 研究成果及发表的学术论文
• 作者及导师简介
• 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书