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富勒烯衍生物的合成、分离与性质研究

2020-12-01阅读(890)

富勒烯衍生物的合成、分离与性质研究

论文摘要

自1985年发现富勒烯以来，我们的眼前展开了一个新的化学世界。C60，C70，内包金属富勒烯，富勒烯二聚体等一系列碳纳米材料纷纷涌现。它们独特的笼形结构与众多的双键使得这些碳纳米材料表现出许多奇特的物理化学性质，为材料科学，药物科学，电子学和微电子学等的发展开辟了广阔的前景。本论文着重对内包金属富勒烯的衍生物，富勒烯二聚体，C60衍生物的一些重要的性质与反应进行了研究。1．本文首次对内包金属富勒烯与哌嗪的反应进行了研究。在常温，Ar气保护下合成，并用硅胶柱分离了三种金属富勒烯衍生物。用激光解析飞行时间质谱，紫外可见近红外光谱，红外光谱等手段分析表明其结构分别为：La@C82-C4N2H8，La@C82-C4N2H8-H8和La@C82-（C4N2H8）2-H6。对比C60与哌嗪的反应结果发现：与空富勒烯相比，金属富勒烯反应活性更高，产物加成数目更多，且不同的金属富勒烯反应活性也有明显区别。这一结果对内包金属富勒烯的衍生物的合成与应用具有一定的指导意义。2．中子照射方法合成出新型桥碳型富勒烯二聚体C131，C141。本文利用高效液相色谱分离，激光解析飞行时间质谱，紫外可见光谱，以及循环伏安法，微分脉冲伏安法等系统的电化学研究方法对其电子性质进行研究。并用量子化学计算的方法对二聚体负离子的稳定性进行了理论计算。研究表明桥碳型富勒烯二聚体经历三个可逆的还原过程和三个不可逆的还原过程。还原过程开始时，二聚体仍基本保持原来C60，C70单体的电子性质，只是随着二聚体得到电子数目的增多，两个碳笼间的相互作用不能被忽略了。3．利用DBU作为催化剂，用溴代丙二酸酯与C60在常温下成功合成出C60羧酸酯衍生物。为制备C60羧酸水溶化衍生物提供了原料。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 富勒烯科学的若干研究概况
  • 前言
  • 60富勒烯'>1.1 有机C60富勒烯
  • 1.2 金属富勒烯包合物
  • 1.3 富勒烯二聚体
  • 1.4 本论文研究的目的
  • 参考文献
  • 第二章 内包金属富勒烯衍生物的研究
  • 前言
  • 2.1 实验方法
  • 82的合成、提取与HPLC分离'>2.1.1 La@C82的合成、提取与HPLC分离
  • 82的哌嗪衍生物的合成与分离'>2.1.2 La@C82的哌嗪衍生物的合成与分离
  • 82及一系列哌嗪衍生物的MALDI-TOF-MS表征'>2.1.3 La@C82及一系列哌嗪衍生物的MALDI-TOF-MS表征
  • 82及一系列哌嗪衍生物的UV-Vis-NIR表征'>2.1.4 La@C82及一系列哌嗪衍生物的UV-Vis-NIR表征
  • 82系列衍生物的FT-IR表征'>2.1.5 La@C82系列衍生物的FT-IR表征
  • 82与哌嗪的反应'>2.1.6 Gd@C82与哌嗪的反应
  • 2.2 结果与讨论
  • 82的色谱分离与检测'>2.2.1 La@C82的色谱分离与检测
  • 82及一系列哌嗪衍生物的MALDI-TOF-MS检测'>2.2.2 La@C82及一系列哌嗪衍生物的MALDI-TOF-MS检测
  • 82及一系列哌嗪衍生物的UV-Vis-NIR检测'>2.2.3 La@C82及一系列哌嗪衍生物的UV-Vis-NIR检测
  • 82系列哌嗪衍生物的FT-IR表征'>2.2.4 La@C82系列哌嗪衍生物的FT-IR表征
  • 2.3 小结
  • 参考文献
  • 131、C141的电化学性质研究'>第三章 新型富勒烯二聚体C131、C141的电化学性质研究
  • 前言
  • 3.1 实验方法
  • 131、C141的合成'>3.1.1 C131、C141的合成
  • 131、C141的HPLC分离'>3.1.2 C131、C141的HPLC分离
  • 131、C141的MALDI-TOF-MS表征'>3.1.3 C131、C141的MALDI-TOF-MS表征
  • 131、C141的UV-Vis研究'>3.1.4 C131、C141的UV-Vis研究
  • 131、C141的电化学性质研究'>3.1.5 C131、C141的电化学性质研究
  • 121（I）n-（n=0,1,2,3,4）的理论计算'>3.1.6 二聚体负离子C121（I）n-（n=0,1,2,3,4）的理论计算
  • 3.2 结果与讨论
  • 131、C141的HPLC分离'>3.2.1 C131、C141的HPLC分离
  • 131、C141的MALDI-TOF-MS检测'>3.2.2 C131、C141的MALDI-TOF-MS检测
  • 131、C141的UV-Vis检测'>3.2.3 C131、C141的UV-Vis检测
  • 131、C141的电化学性质研究'>3.2.4 C131、C141的电化学性质研究
  • 121（I）n-（n=0,1,2,3,4）的理论计算'>3.2.5 二聚体负离子C121（I）n-（n=0,1,2,3,4）的理论计算
  • 3.3 小结
  • 参考文献
  • 60羧基化反应初探'>第四章 C60羧基化反应初探
  • 前言
  • 4.1 实验方法
  • 4.1.1 实验所用试剂介绍
  • 4.1.2 反应及分离过程
  • 60羧酸衍生物的MALDI-TOF-MS检测'>4.1.3 C60羧酸衍生物的MALDI-TOF-MS检测
  • 60羧酸衍生物的UV-Vis研究'>4.1.4 C60羧酸衍生物的UV-Vis研究
  • 4.2 结果与讨论
  • 60羧酸衍生物的MALDI-TOF-MS检测'>4.2.1 C60羧酸衍生物的MALDI-TOF-MS检测
  • 60羧酸衍生物的UV-Vis研究'>4.2.2 C60羧酸衍生物的UV-Vis研究
  • 4.3 小结
  • 参考文献
  • 第五章 结论
  • 硕士期间发表论文
  • 致谢

    • 相关论文文献

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