论文摘要
本文采用第一性原理计算方法,以Graphene及其相关量子系统为研究对象,探讨了在吸附、掺杂金属原子等调控手段下Graphene及其相关量子系统的结构与电子性质。基于密度泛函理论,研究了外加过渡金属Mn、Fe和Co原子调制掺杂的单层Graphene结构。通过计算发现,Graphene系统中碳六角中央上方是吸附过渡金属原子Mn、Fe和Co最稳定的位置。自旋极化能带结构表明,Mn吸附在Graphene表面使得导带下移。而Fe吸附在Graphene表面使其呈现半金属性,自旋极化率为100%。Co吸附Graphene系统上下自旋能带都在费米面上出现态密度峰,体系表现为金属性。局域态密度分析表明,Fe和Co中4s和3d之间电荷的转移比Mn有更大的趋势,导致了在Graphene表面这二者比Mn具有更低的磁矩。运用第一性原理计算,我们研究了双层Graphene量子系统分区掺杂(即在上层掺杂)构成有序—无序量子薄膜的掺杂效应。研究表明,在上层中的Au原子掺杂能够很好地保持双层Graphene量子系统中下层Graphene的几何结构。研究揭示了Au杂质从上层扩散到下层需要克服较大的势垒。研究还表明有电荷从Au原子转移至下层的碳原子,增加了下层Graphene的载流子浓度。运用基于密度泛函理论的第一性原理自旋极化计算,我们研究了Mn杂质掺入AB堆垛的双层Graphene上层中两种典型的位置,以考察掺杂后体系的结构、电子和磁性质。其中之一的位置在下层碳六角之上,称为H位。另一个位置在下层某个碳原子上方,称为T位。结果发现Mn掺杂扩大了层间距。电荷的分布显示了上下层之间有明显的关联特征。在H位的自旋极化能带中,上下自旋能带中位于Dirac点的π和π~*带彼此分开。在T位掺杂的上下自旋能带中,费米面位于Dirac点以上进入导带,使得体系表现为n型掺杂。在H位Mn掺杂体系中获得了95%的自旋极化率。H位和T位掺杂的Mn原子磁矩从自由状态时的5μ_B分别降低到1.76μ_B和1.88μ_B。本文还运用第一性原理计算方法研究了过渡金属掺杂的碳纳米管、碳原子链嵌入碳纳米管复合结构以及由六角结构氧化锌(ZnO)层卷曲而成的氧化锌纳米管等Graphene相关量子系统,取得了一系列成果。