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水杨醛及衍生物引发苯乙烯ATRP聚合及其端基荧光性能的研究

2020-11-22阅读(978)

水杨醛及衍生物引发苯乙烯ATRP聚合及其端基荧光性能的研究

论文摘要

1、以5-氯甲基-2-羟基苯甲醛（CMOB）为引发剂,CuCl/五甲基二乙基三胺（PMDETA）或联吡啶（Bpy）为催化体系,对苯乙烯（St）的聚合进行了研究。讨论了溶剂、单体的浓度、配体的浓度、温度、引发剂的浓度对聚合体系自由基活性特征的影响。动力学、端基分析和扩链反应证明了聚合反应符合原子转移自由基聚合的特征。酚羟基在反应中有一定的阻聚作用。相对于PMDETA,以联吡啶为配体,以CMOB为引发剂对苯乙烯的本体聚合可控性更好。 2、以5-氯甲基-2-甲氧基苯甲醛（CMMB）为引发剂在与CMOB相同条件下对St进行ATRP反应,研究了引发剂上不同的取代基对聚合体系自由基活性特征的影响,并进一步考察了由这两种引发剂引发所制得的PSt的荧光性能。结果表明,相对于CMOB,以CMMB为引发剂,聚合反应的速度明显加快,引发效率很高,能在低温下引发。通过比较说明酚羟基的确存在阻聚作用。当用λ=336nm光激发,端基为水杨醛的聚苯乙烯（PSt-CH2-S）在碱性条件下能在λ=500nm左右发射较强的荧光,而端基为邻甲氧基苯甲醛的聚苯乙烯在相同条件下没有荧光。 3、将PSt-CH2-S与对甲氧基苯胺反应合成聚苯乙烯希夫碱配体,再与Zn（Ⅱ）进行配位。聚苯乙烯配体及其配合物的结构用1H-NMR、IR、UV-visible和荧光光谱进行了表征,且用N-亚水杨基-4-甲氧基苯胺与Zn（Ⅱ）配位模拟出高分子配合物的结构。考察了聚合物分子量、溶剂的量、反应条件和取代基对聚苯乙烯配合物中Zn含量及荧光强度的影响。结果表明,当以λ=330nm光激发,聚苯乙烯配合物在λ=515nm发出较强的绿色荧光,具有很好的成膜性。反应时选用合适的溶剂的量和分子量较小的聚合物可提高荧光发射强度,微波辐射可加快配位速度,而苯胺上的取代基则对发射峰的位置和强度有影响。

论文目录

  • 中文摘要
  • 英文摘要
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 原子转移自由基聚合（ATRP）的进展
  • 1.1.1 引言
  • 1.1.2 ATRP的机理
  • 1.1.3 ATRP的研究进展
  • 1.1.4 功能性引发剂在高分子材料合成中的应用
  • 1.2 荧光材料的研究进展
  • 1.2.1 荧光产生的理论基础
  • 1.2.2 荧光与分子结构的关系
  • 1.2.3 荧光材料的分类
  • 1.2.4 高分子金属配合物荧光材料的进展
  • 1.2.5 荧光高分子的应用
  • 1.3 席夫碱及其配合物的研究进展
  • 1.3.1 引言
  • 1.3.2 高分子担载席夫碱金属配合物的制备
  • 1.3.3 席夫碱金属配合物的应用
  • 第二章 本论文的目的、意义及内容
  • 第三章 实验和分析方法
  • 第四章 实验结果与讨论
  • 4.1 以5-氯甲基-2-羟基苯甲醛（CMOB）为引发剂对苯乙烯的ATRP反应的研究
  • 4.1.1 5-氯甲基-2-羟基苯甲醛的结构表征
  • 4.1.2 以5-氯甲基-2-羟基苯甲醛为引发剂，CuCl／五甲基二乙基三胺为催化体系对苯乙烯的ATRP反应
  • 4.1.2.1 引发和链增长机理
  • 4.1.2.2 活性特征
  • 4.1.2.3 嵌段共聚
  • 4.1.2.4 工艺条件对聚合反应的影响
  • 4.1.3 以5-氯甲基-2-甲氧基苯甲醛为引发剂的对比
  • 4.1.3.1 5-氯甲基-2-甲氧基苯甲醛（CMMB）结构表征
  • 4.1.3.2 以CMMB引发所得的聚苯乙烯的端基分析
  • 4.1.3.3 活性特征的对比
  • 4.1.3.4 温度对聚合反应的影响的对比
  • 4.1.3.5 引发剂的浓度对聚合反应的影响的对比
  • 4.1.3.6 较低温度下聚合的对比
  • 4.1.4 以5-氯甲基-2-羟基苯甲醛为引发剂，CuCl／Bpy为催化体系对苯乙烯的ATRP反应
  • 4.1.4.1 活性特征
  • 4.1.4.2 工艺条件对聚合反应的影响
  • 4.1.5 取代基对聚合反应的影响
  • 2-S）的荧光性能'>4.2 端基为水杨醛的聚苯乙烯（PSt-CH2-S）的荧光性能
  • 4.2.1 溶液的酸碱性对荧光性能的影响
  • 4.2.2 溶剂对荧光性能的影响
  • 4.2.3 聚合物分子量对荧光性能的影响
  • 4.2.4 引发剂上取代基对荧光性能的影响
  • 4.3 水杨醛席夫碱配合物为端基的功能化PSt的合成及其荧光性能的研究
  • 2-SMOA）的结构表征'>4.3.1 端基为N-亚水杨基-4-甲氧基苯胺的聚苯乙烯（PSt-CH2-SMOA）的结构表征
  • 4.3.2 高分子水杨醛席夫碱-Zn（Ⅱ）金属配合物的结构表征
  • 4.3.3 高分子水杨醛席夫碱-Zn（Ⅱ）金属配合物的结构确定
  • 4.3.4 高分子水杨醛席夫碱-Zn（Ⅱ）金属配合物的荧光性能
  • 4.3.5 反应条件对高分子配合物中Zn含量及荧光强度的影响
  • 4.3.5.1 溶剂的量对聚合物配位的影响
  • 4.3.5.2 反应手段对聚合物配位的影响
  • 4.3.5.3 聚合物配体的分子量对配合物荧光强度的影响
  • 4.3.6 取代基对高分子配体及高分子配合物荧光强度的影响
  • 2-SA，PSt-CH2-SNA的结构表征'>4.3.6.1 高分子配体PSt-CH2-SA，PSt-CH2-SNA的结构表征
  • 2-SA-Zn，PSt-CH2-SNA-Zn的结构表征'>4.3.6.2 高分子配合物PSt-CH2-SA-Zn，PSt-CH2-SNA-Zn的结构表征
  • 4.3.6.3 高分子配合物的荧光性能
  • 4.3.7 不同金属的高分子配合物的荧光
  • 4.4 以端基为邻甲氧基苯甲醛席夫碱衍生物的聚苯乙烯的荧光性能的研究
  • 4.4.1 端基为邻甲氧基苯甲醛席夫碱的聚苯乙烯的结构表征
  • 4.4.2 邻甲氧基苯甲醛席夫碱高分子配合物的表征
  • 4.4.3 端基为2-（2-甲氧基-苯亚甲基-氨基）酚聚苯乙烯配合物的荧光性能
  • 第五章 结论与展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 文章发表和录用

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