导读:本文包含了表面酸碱性论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:Ir-Pd,alloy,nanocatalysts,shape,control,oxygen,evolution,reaction,defective,sites
表面酸碱性论文文献综述
张涛,廖思安,代林秀,于静雯,朱威[1](2018)在《在酸碱性介质中具有增强的表面微观结构敏感性的氧析出催化活性的铱-钯纳米合金研究(英文)》一文中研究指出近年来铱基催化剂已经在一系列电催化反应中被广泛研究,氧析出反应(OER)是其中最突出的代表.研究不同p H介质中表面微观结构敏感的催化活性对于开发高效电催化剂及其反应机理研究具有重要意义.本文作者通过简单的一步溶剂热法合成了纳米空心球(NHSs),纳米线(NWs)和纳米四面体(NTs)等形貌可调的Ir-Pd合金纳米晶.通过电化学研究表明,Ir-Pd合金纳米催化剂在酸性和碱性介质中的OER活性增强表现出表面微结构敏感性.Ir-Pd NWs和NTs在酸性和碱性介质中0.25 V过电势下表现出商业Ir/C催化剂五倍以上的质量活性.XPS结果表明,在Ir-Pd纳米催化剂表面缺陷位置产生的Ir(VI)物种可能是反应中的一种关键中间体.在酸性介质中,Ir-Pd纳米催化剂的比活性与Ir-Pd纳米催化剂表面粗糙度呈正相关,即NWs>NHSs>NTs.而碱性介质中由于位于表面缺陷位点的Ir O2-4物种快速分解阻碍了Ir(VI)物种的形成,改变了Ir-Pd纳米催化剂的OER活性顺序.(本文来源于《Science China Materials》期刊2018年07期)
苑字飞,高占昆,徐柏庆[2](2015)在《载体表面酸碱性质对无碱水溶液中Au催化的甘油氧化反应产物选择性的调控作用(英文)》一文中研究指出甘油(GL)是一种重要的生物平台分子,通过催化选择氧化反应将其转化为具有高附加值化学品是可持续发展化学化工的重要课题之一.以Au为催化剂的GL水相选择氧化反应可以生成甘油酸(GLA)、二羟基丙酮(DHA)、羟基丙二酸(TTA)、羟基乙酸(GCA)和乳酸(LA)等多种产物.通常,该反应需要碱(NaO H)存在时才能进行,产物往往以GLA为主(选择性40%?70%),副产物主要有GCA,TTA和草酸(OA).一般认为,可溶性碱(OH?)是通过夺取GL分子中羟基上的质子而诱发反应的.尽管在Au催化的反应体系中从未检测到有甘油醛(GLD)生成,GLD和/或DHA被认为是该反应的中间物种.本课题组前期工作表明,氧化物(Ti O2,Al2O3,Zr O2,Cu O等)负载的纳米Au催化剂能够在无碱(无外加OH?)水溶液中选择性催化GL氧化生成DHA(而不是GLA).因此,OH-的存在与否很可能会改变水溶液中Au催化剂上GL氧化反应的途径.本文试图回答当GL的水溶液中不存在Na OH时,Au催化剂载体的表面酸碱性质是否也会对GL氧化反应的选择性产生调控作用.我们选用Mg/Al比(x)不同的MgO-Al2O3样品为Au催化剂的载体,以尿素为沉淀剂,采用沉积沉淀法制备了相应的Au/MgO-Al2O3(x)催化剂样品.采用X射线衍射、电感耦合等离子体-原子发射光谱仪、透射电镜以及N2吸附-脱附等温线等对MgO-Al2O3(x)和/或Au/MgO-Al2O3样品的物相、元素组成、Au颗粒大小以及比表面积等进行了表征分析;采用NH3和CO2程序升温脱附(TPD)分别对MgO-Al2O3(x)载体表面的酸、碱性进行了测定.NH3-TPD和CO2-TPD结果表明,随着Mg/Al比x从0增加至4.8,MgO-Al2O3(x)的表面酸量从0.94降到0.20μmol/m2,而其表面碱量却从0.05剧增至0.80μmol/m2.因此,载体中MgO含量越多或Mg/Al比越大,其酸性越弱而碱性越强.在无碱水溶液中的催化反应结果表明,Au/MgO-Al2O3(x)上GL氧化反应的主要产物为DHA,GLA以及GCA等.随着x值(催化剂表面碱性)不断增大,产物DHA的选择性从约80%下降到10%左右,而GLA的选择性却从约4%增加至约50%.当载体为酸性最强的Al2O3(x=0)时,产物DHA的选择性为最高(80%).由此可见,载体表面的酸碱性质决定了无碱水溶液中Au催化剂上的GL氧化产物的分布.此外,当保持Au粒子的尺寸基本不变(如3.1或6.6 nm左右),而改变载体的酸碱性质时,Au/Mg O-Al2O3催化GL氧化反应的活性(TOF)可相差8?9倍.本文还通过改变Au/MgO-Al2O3样品焙烧温度,制备了表面酸碱性质相同而颗粒大小不同的叁个Au/MgO-Al2O3(0.2)催化剂,考察了Au粒径对GL氧化反应选择性的影响.在这叁个催化剂上,Au颗粒的平均尺寸分别为2.8,3.2和6.6 nm,GL氧化反应的产物选择性近乎相同(DHA和GLA的选择性分别为65%和15%左右),但平均尺寸为6.6 nm Au粒子的催化活性(TOF)是3.2 nm Au粒子的1.6倍,2.8 nm Au粒子的2.7倍.因此,本文建立了载体表面酸碱性质与无碱水溶液中GL氧化产物选择性之间的关系,通过改变载体表面酸碱性质实现了对无碱水溶液中Au催化剂上GL氧化反应选择性的调控.尽管载体酸碱性质和Au粒子尺寸都对Au/Mg O-Al2O3催化剂的本征活性有重要影响,但载体酸碱性质的影响更显着.(本文来源于《催化学报》期刊2015年09期)
王芳珠,叶涛,吕灵灵,刘晓燕[3](2015)在《Ce-Mg-Al复合氧化物表面酸碱性及其催化丙酮缩合反应性能》一文中研究指出采用共沉淀-混捏组合法制备成型Ce-Mg-Al复合氧化物催化剂,通过FT-IR和TPD对催化剂表面酸碱性进行测定,研究Ce-Mg-Al复合氧化物表面酸碱性及其催化丙酮缩合反应性能。结果表明,不同焙烧温度催化剂表面物相主要为MgO,焙烧温度对催化剂表面酸碱位密度及强度均有显着改变,但影响催化剂催化反应性能主要是催化剂表面的中强碱密度和中强酸密度及其比值。(本文来源于《第十二届全国工业催化技术及应用年会论文集》期刊2015-05-17)
刘钢,杨录新,吴淑杰,贾明君,张文祥[4](2014)在《磷酸铝负载钾催化剂表面酸碱性质对邻苯二酚O-单醚化催化性能的影响》一文中研究指出采用浸渍法制备了磷酸铝负载钾催化剂,通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、氮吸附实验、CO2和NH3的程序升温脱附(CO2-TPD和NH3-TPD)等手段对催化剂进行了表征.结果表明钾高分散在磷酸铝样品表面;加入少量钾后样品表面的酸中心和碱中心的量同时减少;而随着钾量的增加表面碱量没有明显变化,酸量显着下降.催化剂在以邻苯二酚和甲醇为原料气相法一步合成愈创木酚反应中的活性结果显示:加入少量钾的样品上愈创木酚的选择性显着提高,随着钾量的增加,愈创木酚的选择性进一步增加,邻苯二酚的转化率降低.关联表征结果:催化剂表面弱酸中心对提高邻苯二酚的转化率起着重要作用,而表面弱碱中心对提高愈创木酚的选择性有利.(本文来源于《物理化学学报》期刊2014年06期)
刘广,夏士千,王斌,谭天伟[5](2013)在《MCM-41负载金属盐催化乳酸甲酯脱水制备丙烯酸及催化剂表面酸碱性研究》一文中研究指出以MCM-41介孔分子筛为载体,采用分步浸渍法制备了K2HPO4-Al2(SO4)3/MCM-41乳酸甲酯脱水催化剂,并进一步考察了金属盐负载顺序,总负载量及两种盐比例、反应温度等条件对乳酸甲酯转化率及生成丙烯酸和丙烯酸甲酯选择性的影响;在催化剂的研究方面,主要采用XRD、NH3-TPD、孔结构分析及红外光谱实验等进行表征。研究发现,K2HPO4与Al2(SO4)3总负载量为60%,重量比为3:2的催化剂表现出了最优的乳酸甲酯脱水性能,在最优反应条件下,乳酸甲酯转化率为99%,丙烯酸及其酯的选择性为72%。磷酸盐和硫酸盐的加入对催化剂比表面及孔结构特征有比较明显的影响,而对催化剂的结构影响较小;催化剂表面酸性强度及酸碱比是影响催化效果的重要因素。(本文来源于《2013中国化工学会年会论文集》期刊2013-09-23)
王九,陈波水,方建华,吴江,化岩[6](2013)在《酸碱性环境及表面活性剂对润滑油生物降解的影响》一文中研究指出选用蓖麻油和矿物油基液压油2种不同类型的润滑油作为研究对象,研究不同pH值环境条件下润滑油的生物降解,考察表面活性剂类型及浓度对润滑油生物降解的影响。研究表明,碱性条件下有利于植物油基润滑油的生物降解,酸性环境则有利于矿物油基润滑油的生物降解;阴离子及非离子表面活性剂能促进润滑油的生物降解,而阳离子表面活性剂则会阻碍润滑油生物降解;表面活性剂在临界胶束浓度以下促进生物降解能力较强,高于临界胶束浓度则效果相反。(本文来源于《润滑与密封》期刊2013年05期)
杨坤,王芳珠,阎永凤,赵瑞玉[7](2011)在《镁铝复合氧化物表面酸碱性对丙酮缩合反应的影响》一文中研究指出采用共沉淀法制备不同镁铝比的系列水滑石样品HLDs,水滑石焙烧得到系列镁铝复合氧化物LDOs。分别以吡啶和乙酸为探针分子,采用FT-IR法对系列LDOs样品的表面酸碱性进行测定,考察镁铝复合氧化物表面酸碱性对其催化丙酮缩合反应性能的影响。研究结果表明,镁铝物质的量比为3的复合氧化物催化性能较好,丙酮转化率最高可达36.09%,异佛尔酮选择性最高达67.34%,该催化剂表面具有较弱的酸性位及较小的酸性位密度,其表面碱性位密度与酸性位密度比值高,表明镁铝氧化物催化剂的表面酸碱比是影响丙酮缩合制备异佛尔酮反应的关键因素,进一步证实丙酮缩合反应为酸碱协同作用的催化反应。(本文来源于《工业催化》期刊2011年05期)
钱庆庆,曹晓卫,邓卫芹,张玲,张婷婷[8](2010)在《溶液酸碱性对异构体氨基酸单分子膜影响的表面增强拉曼光谱研究》一文中研究指出利用表面增强拉曼(SERS)光谱技术研究比较了在粗糙化银电极表面吸附的亮氨酸与异亮氨酸自组装单层膜结构以及溶液酸碱性对分子吸附作用的影响。研究表明在粗糙化银电极表面两种氨基酸分子主要是以COO-为作用位点进行吸附的。进一步的研究也揭示溶液pH值的变化没有显着改变两种氨基酸分子在银电极表面以去质子化羧基吸附为主的特征,但对于羧基吸附作用的影响程度及其变化规律是迥异的,对氨基的影响也有一定的差异。(本文来源于《光散射学报》期刊2010年04期)
杨坤[9](2010)在《镁铝氧化物催化剂表面酸碱性对丙酮缩合反应的影响》一文中研究指出采用单滴共沉淀法和混捏法分别制备出不同镁铝比的LDOs和KDs系列镁铝氧化物催化剂,采用XRD、BET、EDS及FT-IR等多种方法对催化剂进行表征,并通过丙酮气相缩合反应对催化剂进行活性评价。研究得到以下结论:镁铝比(摩尔比)为3时单滴共沉淀法生成水滑石的晶形结构最为完整,由其衍生得到的LDO-3表面只有MgO的特征晶相衍射峰,且具有最大的比表面积、最弱的酸性位及最小的酸性位密度,其表面碱性位密度与酸性位密度的比值最高,微反活性评价结果表明,LDO-3催化剂的催化性能最好,丙酮转化率最高可达36.09%,异佛尔酮的选择性最高达到67.34%;混捏催化剂的物化性质随镁铝比变化,镁铝比越大,氧化镁的晶相衍射峰越尖锐,催化剂的比表面积越小,表面的酸性位密度越小,但是,KD-1.5催化剂具有最大的碱性位密度,微反活性评价表明,KD-1.5催化剂催化性能最佳,反应活性达到22.84%,对异佛尔酮的选择性为50.72%;在催化剂的物化性质、表面镁铝比及催化反应性能方面,与KD-1.5对比发现,LDO-3催化剂表面镁铝比较高,表面的酸性位密度和强度较低,表面碱性位密度和强度较高,表面碱性位密度与酸性位密度比值远高于KD-1.5催化剂,反应活性、对异佛尔酮的选择性和收率均高于KD-1.5催化剂。采用共沉淀-混捏成型技术对LDO-3的成型方法进行探索,结果表明成型催化剂LDO-3-10(含10%γ-Al2O3)具有和LDO-3催化剂相近的催化性能,且具有相对较好的活性稳定性。(本文来源于《中国石油大学》期刊2010-05-01)
钱庆庆,曹晓卫,邓卫芹,张婷婷[10](2009)在《溶液酸碱性对异构体氨基酸单分子膜影响的表面增强拉曼光谱研究》一文中研究指出表面增强拉曼散射(Surface-enhanced Raman scattering,SERS)效应具有很高的灵敏度,可以探测单层和亚单层的分子结构,并且SERS可以在分子水平上为我们提供有关各种表面(界面)结构和过程的信息。(本文来源于《第十五届全国光散射学术会议论文摘要集》期刊2009-10-18)
表面酸碱性论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
甘油(GL)是一种重要的生物平台分子,通过催化选择氧化反应将其转化为具有高附加值化学品是可持续发展化学化工的重要课题之一.以Au为催化剂的GL水相选择氧化反应可以生成甘油酸(GLA)、二羟基丙酮(DHA)、羟基丙二酸(TTA)、羟基乙酸(GCA)和乳酸(LA)等多种产物.通常,该反应需要碱(NaO H)存在时才能进行,产物往往以GLA为主(选择性40%?70%),副产物主要有GCA,TTA和草酸(OA).一般认为,可溶性碱(OH?)是通过夺取GL分子中羟基上的质子而诱发反应的.尽管在Au催化的反应体系中从未检测到有甘油醛(GLD)生成,GLD和/或DHA被认为是该反应的中间物种.本课题组前期工作表明,氧化物(Ti O2,Al2O3,Zr O2,Cu O等)负载的纳米Au催化剂能够在无碱(无外加OH?)水溶液中选择性催化GL氧化生成DHA(而不是GLA).因此,OH-的存在与否很可能会改变水溶液中Au催化剂上GL氧化反应的途径.本文试图回答当GL的水溶液中不存在Na OH时,Au催化剂载体的表面酸碱性质是否也会对GL氧化反应的选择性产生调控作用.我们选用Mg/Al比(x)不同的MgO-Al2O3样品为Au催化剂的载体,以尿素为沉淀剂,采用沉积沉淀法制备了相应的Au/MgO-Al2O3(x)催化剂样品.采用X射线衍射、电感耦合等离子体-原子发射光谱仪、透射电镜以及N2吸附-脱附等温线等对MgO-Al2O3(x)和/或Au/MgO-Al2O3样品的物相、元素组成、Au颗粒大小以及比表面积等进行了表征分析;采用NH3和CO2程序升温脱附(TPD)分别对MgO-Al2O3(x)载体表面的酸、碱性进行了测定.NH3-TPD和CO2-TPD结果表明,随着Mg/Al比x从0增加至4.8,MgO-Al2O3(x)的表面酸量从0.94降到0.20μmol/m2,而其表面碱量却从0.05剧增至0.80μmol/m2.因此,载体中MgO含量越多或Mg/Al比越大,其酸性越弱而碱性越强.在无碱水溶液中的催化反应结果表明,Au/MgO-Al2O3(x)上GL氧化反应的主要产物为DHA,GLA以及GCA等.随着x值(催化剂表面碱性)不断增大,产物DHA的选择性从约80%下降到10%左右,而GLA的选择性却从约4%增加至约50%.当载体为酸性最强的Al2O3(x=0)时,产物DHA的选择性为最高(80%).由此可见,载体表面的酸碱性质决定了无碱水溶液中Au催化剂上的GL氧化产物的分布.此外,当保持Au粒子的尺寸基本不变(如3.1或6.6 nm左右),而改变载体的酸碱性质时,Au/Mg O-Al2O3催化GL氧化反应的活性(TOF)可相差8?9倍.本文还通过改变Au/MgO-Al2O3样品焙烧温度,制备了表面酸碱性质相同而颗粒大小不同的叁个Au/MgO-Al2O3(0.2)催化剂,考察了Au粒径对GL氧化反应选择性的影响.在这叁个催化剂上,Au颗粒的平均尺寸分别为2.8,3.2和6.6 nm,GL氧化反应的产物选择性近乎相同(DHA和GLA的选择性分别为65%和15%左右),但平均尺寸为6.6 nm Au粒子的催化活性(TOF)是3.2 nm Au粒子的1.6倍,2.8 nm Au粒子的2.7倍.因此,本文建立了载体表面酸碱性质与无碱水溶液中GL氧化产物选择性之间的关系,通过改变载体表面酸碱性质实现了对无碱水溶液中Au催化剂上GL氧化反应选择性的调控.尽管载体酸碱性质和Au粒子尺寸都对Au/Mg O-Al2O3催化剂的本征活性有重要影响,但载体酸碱性质的影响更显着.
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
表面酸碱性论文参考文献
[1].张涛,廖思安,代林秀,于静雯,朱威.在酸碱性介质中具有增强的表面微观结构敏感性的氧析出催化活性的铱-钯纳米合金研究(英文)[J].ScienceChinaMaterials.2018
[2].苑字飞,高占昆,徐柏庆.载体表面酸碱性质对无碱水溶液中Au催化的甘油氧化反应产物选择性的调控作用(英文)[J].催化学报.2015
[3].王芳珠,叶涛,吕灵灵,刘晓燕.Ce-Mg-Al复合氧化物表面酸碱性及其催化丙酮缩合反应性能[C].第十二届全国工业催化技术及应用年会论文集.2015
[4].刘钢,杨录新,吴淑杰,贾明君,张文祥.磷酸铝负载钾催化剂表面酸碱性质对邻苯二酚O-单醚化催化性能的影响[J].物理化学学报.2014
[5].刘广,夏士千,王斌,谭天伟.MCM-41负载金属盐催化乳酸甲酯脱水制备丙烯酸及催化剂表面酸碱性研究[C].2013中国化工学会年会论文集.2013
[6].王九,陈波水,方建华,吴江,化岩.酸碱性环境及表面活性剂对润滑油生物降解的影响[J].润滑与密封.2013
[7].杨坤,王芳珠,阎永凤,赵瑞玉.镁铝复合氧化物表面酸碱性对丙酮缩合反应的影响[J].工业催化.2011
[8].钱庆庆,曹晓卫,邓卫芹,张玲,张婷婷.溶液酸碱性对异构体氨基酸单分子膜影响的表面增强拉曼光谱研究[J].光散射学报.2010
[9].杨坤.镁铝氧化物催化剂表面酸碱性对丙酮缩合反应的影响[D].中国石油大学.2010
[10].钱庆庆,曹晓卫,邓卫芹,张婷婷.溶液酸碱性对异构体氨基酸单分子膜影响的表面增强拉曼光谱研究[C].第十五届全国光散射学术会议论文摘要集.2009
标签:Ir-Pd; alloy; nanocatalysts; shape; control; oxygen; evolution; reaction; defective; sites;