哈尔滨市水循环中内分泌干扰活性变化规律研究

论文摘要

内分泌干扰物在水中浓度低、危害大、去除难,长时间接触会严重影响人体正常代谢、繁殖功能,造成畸变、癌变和突变,而且有些物质还具有遗传毒性,影响后代的身体健康,所以内分泌干扰物受到国内外学者越来越多的关注。内分泌干扰物在城市水循环利用过程中的迁移转化及其活性变化趋势复杂,而我国在此方面的研究起步较晚,基础研究薄弱,迫切需要一种评价内分泌干扰活性的生物测试技术,以调查污水、地表水及饮用水中此类物质的污染状况及其变化规律,评价它们对人体的危害性,以填补此方面的空白。论文主要进行了以下几个方面的研究:1.建立了一种体外筛选、测试内分泌干扰物及其活性的酵母双杂交法;2.使用萃取-酵母双杂交法研究了内分泌干扰物在城市污水厂的迁移转化情况;3.使用萃取-酵母双杂交法调查了地表水和自来水中的内分泌活性变化情况。本研究建立的酵母双杂交法的EC50值为5.95×10-11mol/L,与文献中报道的EC50相比,具有检测限更低、灵敏度更高的优势,说明重组酵母对雌激素类化合物有较高的响应。通过测定不同内分泌干扰物的活性,发现固醇类雌激素内分泌干扰活性最高,邻苯二甲酸酯类内分泌干扰活性最低,酚羟基对内分泌干扰活性起到关键作用;研究了不同内分泌干扰物之间的相互作用,发现不同内分泌干扰物共存时服从浓度加和效应。对污水水样检测得出,内分泌干扰活性主要存在于液相中,悬浮态中只占很少一部分,原污水及一沉池出水内分泌干扰活性雌二醇当量值分别为16.13～21.65和17.10～22.85ng/L,均以夏季最高、冬季最低;经过A/O工艺处理,二沉池出水的内分泌干扰活性降至3.37～6.76ng/L,以冬春较高、夏秋较低;整个污水处理工艺对内分泌干扰活性的去除率为58.1%～84.2%,平均为75.2%,也以夏季最高、冬季最低。研究还发现,二级生物处理降解对内分泌干扰活性起主导去除作用,而一沉池对内分泌干扰物的去除能力非常有限,甚至较进水有升高现象发生。对地表水和自来水水样检测得出,松花江哈尔滨段江水在夏秋两季的内分泌干扰活性为528965pg/L雌二醇当量,其中上游水源地水内分泌干扰活性水平较高。自来水厂对内分泌干扰活性的去除率为34.6%50.5%,整个水处理工艺并不能有效去除源水中的雌激素类物质,致使出厂水仍具有298718pg/L的内分泌干扰活性;自来水厂所采用的三种净水工艺中以混凝沉淀工艺对内分泌干扰活性的去除最为稳定,去除率为11.4%26.1% ,占总去除率的32.9%69.0%,而砂滤与氯消毒工艺出水不稳定,内分泌干扰活性有时较进水有升高现象发生。出厂水经管网输送后其内分泌干扰活性为3471362pg/L雌二醇当量,均值为738pg/L雌二醇当量,较出厂水内分泌干扰活性全部升高,说明输水管材中有雌激素类物质渗出,产生了二次污染。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 内分泌干扰物的特性
• 1.2.1 内分泌干扰物的定义
• 1.2.2 已知或潜在的内分泌干扰物种类和来源
• 1.2.3 内分泌干扰物对生物的作用机理
• 1.2.4 人类暴露于内分泌干扰物的可能途径
• 1.2.5 内分泌干扰物的危害
• 1.3 国内外研究现状
• 1.3.1 内分泌干扰物的筛选
• 1.3.2 内分泌干扰物的定性定量检测技术研究
• 1.3.3 内分泌干扰物在环境中的迁移转化研究
• 1.3.4 内分泌干扰物的去除技术
• 1.4 课题研究意义与内容
• 1.4.1 课题来源
• 1.4.2 课题研究意义
• 1.4.3 课题研究内容
• 第2章 酵母双杂交评价内分泌干扰活性方法的建立
• 2.1 酵母双杂交原理
• 2.2 酵母双杂交试验方法
• 2.2.1 酵母培养
• 2.2.2 样品暴露
• 2.2.3 启动反应
• 2.2.4 终止反应
• 2.3 酵母双杂交法的剂量-效应曲线
• 2.4 不同内分泌干扰物的活性
• 2.4.1 典型内分泌干扰物的活性
• 2.4.2 模型预测内分泌干扰物活性
• 2.5 多种内分泌干扰物共存时内分泌干扰活性的变化规律
• 2.6 本章小结
• 第3章 城市污水厂中内分泌干扰活性变化规律研究
• 3.1 样品预处理
• 3.1.1 样品的采集
• 3.1.2 样品的富集
• 3.1.3 内分泌干扰活性的测定
• 3.2 污水厂的运行情况
• 3.3 污水厂中内分泌干扰活性的变化规律
• 3.3.1 污水固相中的内分泌干扰活性
• 3.3.2 水样中内分泌干扰活性
• 3.3.3 剩余污泥中的内分泌干扰活性
• 3.3.4 国内外报道的污水厂中内分泌干扰活性
• 3.4 内分泌干扰物在城市污水厂中的主要去除机理分析
• 3.4.1 内分泌干扰物的挥发
• 3.4.2 剩余活性污泥的吸附
• 3.4.3 微生物降解
• 3.4.4 污水厂中内分泌干扰活性的质量衡算
• 3.5 本章小结
• 第4章 松花江及哈尔滨市饮用水内分泌干扰活性调查
• 4.1 样品的采集和富集
• 4.1.1 样品的采集
• 4.1.2 样品的富集
• 4.1.3 内分泌干扰活性的测定
• 4.2 松花江江水内分泌干扰活性变化规律
• 4.2.1 松花江江水水质情况
• 4.2.2 松花江江水中内分泌干扰活性变化规律
• 4.2.3 国内外报道的地表水中内分泌干扰活性
• 4.3 自来水厂中内分泌干扰活性变化规律研究
• 4.3.1 自来水厂运行情况
• 4.3.2 自来水厂中内分泌干扰活性变化规律
• 4.3.3 国内外报道的自来水厂中内分泌干扰活性
• 4.4 管网水内分泌干扰活性调查
• 4.4.1 自来水水质情况
• 4.4.2 自来水中内分泌干扰活性
• 4.5 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的学术论文
• 致谢