本文主要研究内容
作者刘昱良（2019）在《NaTaO3、SrTiO3、Cs3Sb2X9（X=Cl,Br,I）钙钛矿材料光催化水解制氢第一性原理研究》一文中研究指出：氢气作为一种具有高燃烧热值的清洁能源,被认为是未来替代化石燃料的有力候选者之一。可见光驱动的半导体光催化水解制氢技术可以实现在光催化剂的作用下直接利用可见光来进行水的分解,因此寻找合适的光催化剂对于增强光催化效率是必不可少的。近年来,钙钛矿材料由于强的光吸收能力和大的载流子迁移率等性质,其在光催化领域的应用引起了人们的广泛研究。通过掺杂技术有效的调节钙钛矿材料对太阳光的响应范围被认为是实现其可见光催化应用的一种有效途径。在本文中,基于密度泛函理论（DFT）,首先我们研究了掺杂对于氧化物钙钛矿NaTaO3、SrTiO3可见光下的光催化活性的影响,其次我们评估了卤素钙钛矿Cs3Sb2X9（Cl,Br,I）光催化水解的可行性,结果可为实验上设计和制备高效的可见光催化剂提供理论指导和帮助。具体研究内容如下:1.采用metaGGA-MBJ的方法研究了（S,Se,Te）元素掺杂NaTaO3对其光催化水解活性的影响。研究结果表明:随着掺杂元素从S到Te的递进,NaTaO3的带隙值从最初的4.05依次降低到2.56 eV,并且他们的吸收边依次红移,对于Te@O,其可见光范围具有一个高的吸收系数,带边位置计算表明所有掺杂后结构都仍然满足光催化水解制氢条件。2.通过HSE06杂化密度泛函讨论了Si元素特定位点掺杂对SrTiO3光催化性质的影响。我们建立了三种掺杂结构:Si@Sr,Si@Ti,Si@（Sr,Ti）,电子性质和光学性质的计算结果显示,相比于本征SrTiO3,Si@Sr和Si@Ti的带隙值和吸收系数有很小的改变,然而Si@（Sr,Ti）的带隙值却从3.29降低到了2.08 eV,并且其在可见光能量范围内出现了一个光学吸收峰。3.通过第一性原理计算考察了Cs2Sb3X9（X=Cl,Br,I）光催化水解制氢的可行性。HSE06杂化密度泛函计算结果表明从Cs2Sb3Cl9到Cs2Sb3I9,三种结构的带隙值依次降低,并且他们的吸收边依次红移。对于Cs2Sb3I9,其在2.80 eV处的吸收系数可以达到50000 cm-1,并且三种结构的带边位置都跨越水解反应的氧化还原势。计算的载流子迁移率显示Cs2Sb3I9的电子和空穴迁移率存在明显的差异,这可以极大地减少载流子的复合,从而提高光催化水解活性。
Abstract
qing qi zuo wei yi chong ju you gao ran shao re zhi de qing jie neng yuan ,bei ren wei shi wei lai ti dai hua dan ran liao de you li hou shua zhe zhi yi 。ke jian guang qu dong de ban dao ti guang cui hua shui jie zhi qing ji shu ke yi shi xian zai guang cui hua ji de zuo yong xia zhi jie li yong ke jian guang lai jin hang shui de fen jie ,yin ci xun zhao ge kuo de guang cui hua ji dui yu zeng jiang guang cui hua xiao lv shi bi bu ke shao de 。jin nian lai ,gai tai kuang cai liao you yu jiang de guang xi shou neng li he da de zai liu zi qian yi lv deng xing zhi ,ji zai guang cui hua ling yu de ying yong yin qi le ren men de an fan yan jiu 。tong guo can za ji shu you xiao de diao jie gai tai kuang cai liao dui tai yang guang de xiang ying fan wei bei ren wei shi shi xian ji ke jian guang cui hua ying yong de yi chong you xiao tu jing 。zai ben wen zhong ,ji yu mi du fan han li lun （DFT）,shou xian wo men yan jiu le can za dui yu yang hua wu gai tai kuang NaTaO3、SrTiO3ke jian guang xia de guang cui hua huo xing de ying xiang ,ji ci wo men ping gu le lu su gai tai kuang Cs3Sb2X9（Cl,Br,I）guang cui hua shui jie de ke hang xing ,jie guo ke wei shi yan shang she ji he zhi bei gao xiao de ke jian guang cui hua ji di gong li lun zhi dao he bang zhu 。ju ti yan jiu nei rong ru xia :1.cai yong metaGGA-MBJde fang fa yan jiu le （S,Se,Te）yuan su can za NaTaO3dui ji guang cui hua shui jie huo xing de ying xiang 。yan jiu jie guo biao ming :sui zhao can za yuan su cong Sdao Tede di jin ,NaTaO3de dai xi zhi cong zui chu de 4.05yi ci jiang di dao 2.56 eV,bing ju ta men de xi shou bian yi ci gong yi ,dui yu Te@O,ji ke jian guang fan wei ju you yi ge gao de xi shou ji shu ,dai bian wei zhi ji suan biao ming suo you can za hou jie gou dou reng ran man zu guang cui hua shui jie zhi qing tiao jian 。2.tong guo HSE06za hua mi du fan han tao lun le Siyuan su te ding wei dian can za dui SrTiO3guang cui hua xing zhi de ying xiang 。wo men jian li le san chong can za jie gou :Si@Sr,Si@Ti,Si@（Sr,Ti）,dian zi xing zhi he guang xue xing zhi de ji suan jie guo xian shi ,xiang bi yu ben zheng SrTiO3,Si@Srhe Si@Tide dai xi zhi he xi shou ji shu you hen xiao de gai bian ,ran er Si@（Sr,Ti）de dai xi zhi que cong 3.29jiang di dao le 2.08 eV,bing ju ji zai ke jian guang neng liang fan wei nei chu xian le yi ge guang xue xi shou feng 。3.tong guo di yi xing yuan li ji suan kao cha le Cs2Sb3X9（X=Cl,Br,I）guang cui hua shui jie zhi qing de ke hang xing 。HSE06za hua mi du fan han ji suan jie guo biao ming cong Cs2Sb3Cl9dao Cs2Sb3I9,san chong jie gou de dai xi zhi yi ci jiang di ,bing ju ta men de xi shou bian yi ci gong yi 。dui yu Cs2Sb3I9,ji zai 2.80 eVchu de xi shou ji shu ke yi da dao 50000 cm-1,bing ju san chong jie gou de dai bian wei zhi dou kua yue shui jie fan ying de yang hua hai yuan shi 。ji suan de zai liu zi qian yi lv xian shi Cs2Sb3I9de dian zi he kong xue qian yi lv cun zai ming xian de cha yi ,zhe ke yi ji da de jian shao zai liu zi de fu ge ,cong er di gao guang cui hua shui jie huo xing 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自鲁东大学的刘昱良，发表于刊物鲁东大学2019-10-21论文，是一篇关于清洁能源论文,光催化论文,钙钛矿论文,光吸收论文,鲁东大学2019-10-21论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自鲁东大学2019-10-21论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
标签：清洁能源论文; 光催化论文; 钙钛矿论文; 光吸收论文; 鲁东大学2019-10-21论文;